气溶胶辅助合成小晶粒TS-1分子筛和纳米TS-1分子筛团聚体

发布时间：2020-07-30 03:49

【摘要】：钛硅分子筛(TS-1)在以H_2O_2为氧化剂的选择氧化反应中表现出优异的催化性能,受到国内外研究者的广泛关注。本实验室前期采用气溶胶辅助法合成了TS-1分子筛,能有效降低模板剂用量,提高单釜利用率。但所得分子筛尺寸比传统水热合成的TS-1较大,因此可能影响其扩散性能。为解决这一问题,对气溶胶辅助合成TS-1分子筛的合成条件进行了改进。首先通过提高模板剂浓度合成出了更小晶粒尺寸的TS-1;调节模板剂用量能够显著影响钛物种分布。当模板剂浓度为40wt%,TPAOH/Si O_2≥0.08,可以合成出钛分布良好、晶粒尺寸为230-270 nm的小晶粒TS-1分子筛。其次,采用TPAOH溶液对上述制得的小晶粒TS-1分子进行改性处理,研究TPAOH改性浓度对TS-1结构和催化性能的影响。结果表明,TPAOH处理后虽然出现了非骨架钛物种,但分子筛内部出现不规则空穴,显著改善了其扩散性能,使其催化性能得到提高。其中,用于改性的TPAOH溶液浓度为0.04mol/L时,催化丙烯环氧化反应性能最好。最后,在前驱体溶液中加入CTAB,将介孔结构引入无定型钛硅氧化物前驱体粉末,加入模板剂水热晶化得到纳米TS-1分子筛团聚体。对合成条件的研究表明:CTAB/SiO_2=0.2时制备的无定型前驱体具有最佳的介孔有序度,合成的TS-1分子筛形貌均一,团聚体尺寸在250nm左右,并具有最大的外比表面积和孔容,显示出良好的丙烯环氧化性能。
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O643.36

【参考文献】

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本文编号：2774970