磁性石墨烯复合物对有机污染物的吸附性能研究

发布时间：2020-08-07 10:07

【摘要】：石墨烯(Graphene,G)是由类似苯环结构组成的蜂窝状二维晶形结构,具有大的比表面积和共轭体系,是一种优良的吸附剂。但G化学稳定性极好,几乎是不溶解的;另外,层与层之间强大的π-π共轭作用,导致它很容易在水或有机溶剂中发生聚集,不利于其本身特性的展现。将G与其它材料复合,不仅可以改善G的分散性,而且可以赋予复合材料一些新的特性。本文合成了3种G基复合材料,并研究了它们作为吸附剂对有机污染物的吸附性能。采用改性后的Hummer法制备氧化石墨,再利用Fe2+与氧化石墨间的静电引力,将其附着于氧化石墨表面,经氧化还原、共沉淀制得磁性三维石墨烯复合物(3D-G-Fe3O4),用FT-IR、TG、TEM等对复合物进行表征。利用G本身的吸附性能和Fe3O4的磁分离特性,将其用作磁性吸附剂,结合HPLC-UV-Vis,研究了其对水样中5种苯胺类物质的吸附性能。结果表明:3D-G-Fe3O4对不同结构分析物有不同吸附行为。其中,3D-G-Fe3O4对4-硝基苯胺、N,N-二甲基苯胺和2,6-二异丙基苯胺的吸附行为符合Freundlich模型;而对1-萘胺和二苯胺的吸附行为符合Langmuir模型,最大吸附量分别为23.23 mg/g和97.84 mg/g。3D-G-Fe3O4对5种苯胺的吸附符合二级吸附动力学模型。实验另选取了3种阴阳离子染料(亚甲基蓝、甲基橙和罗丹明B)和4种抗生素(诺氟沙星、恩诺沙星、磺胺甲基嘧啶和四环素)为目标分析物,以阐明3D-G-Fe3O4的吸附作用机制。其中,3D-G-Fe3O4对带不同电荷的阴阳离子染料的吸附效率可达90%以上;对诺氟沙星、恩诺沙星、磺胺甲基嘧啶和四环素的吸附效率接近100%。结果表明:3D-G-Fe3O4复合物对污染物的去除能力主要是由于吸附剂与吸附质之间的π-π作用。制备了聚合离子液体(polymeric ionic liquid,PIL)固载磁性石墨烯的PIL-G-Fe3O4@SiO2复合物,用FT-IR、SEM、VSM以及Zeta电位对其进行表征,以3种阴阳离子染料(甲基橙、罗丹明B和亚甲基蓝)为分析物,并将与3D-G-Fe3O4作为吸附剂的吸附结果进行对比,表明:PIL的负载增加了材料的正电荷,故使PIL-G-Fe3O4@SiO2吸附剂对阴离子染料的吸附能力增强。实验进一步研究了该吸附剂对5种阴离子色素(苋菜红、诱惑红、日落黄、亮蓝和柠檬黄)的吸附性均比3D-G-Fe3O4更高,说明PIL与分析物之间的静电引力以及G与分析物之间的π-π作用均对吸附有贡献。实验选择了苋菜红、诱惑红、日落黄为目标分析物,对影响吸附效率的参数进行了优化,并考察了吸附热力学和吸附动力学行为,吸附符合Langmuir吸附模型和二级动力学吸附模型。通过层层自组装技术将PIL与GO固载于Fe3O4@SiO2表面,制备出一种新型的磁性吸附剂((PIL/GO)n-Fe3O4@SiO2),采用FT-IR对其结构进行表征。以5种染料和色素(亚甲基蓝、中性红、诱惑红、橙黄G和苋菜红)为目标分析物,研究了(PIL/GO)n-Fe3O4@SiO2的吸附效果。结果表明:组装层数对吸附剂的吸附能力有明显影响,其中,组装层数为四个双层时,吸附对阴离子色素和阳离子色素的吸附效果都比较好,说明GO和PIL均参与了吸附。对阴离子染料的吸附主要归因于吸附剂表面的PIL与其间的静电引力,而对于阳离子染料的吸附主要归因于GO与分析物之间的静电引力和π-π作用。
【学位授予单位】：河南工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：X703;O647.3
【图文】：

碳质材料,石墨,非共价,共价

石墨烯是制备其它碳质材料的元环，但其本身存在易团聚成为目前研究的关注热点，且在保留 G 本身优良吸附性复杂污染物的选择性去除能价作用和共价作用两种作用分子间作用力（如 π-π 作用载于 G 表面。非共价作用改互作用，在提高了 G 分散性

示意图,溴盐,己基,乙烯基

图 3 聚(1-乙烯基-3-己基咪唑溴盐)-G 的合成示意的超大共轭体系，因此它能与同样具有 π-π 也是非共价改性 G 的一种常见方法。Liu 研究N-异丙基丙烯酰胺）接枝到 G 表面，得到的温度敏感，在水溶液中可稳定存在，其

示意图,异丙基,丙烯,石墨

图 3 聚(1-乙烯基-3-己基咪唑溴盐)-G 的合成示意图作用G 本身具有的超大共轭体系，因此它能与同样具有 π-π 结构的作用，这也是非共价改性 G 的一种常见方法。Liu 研究小组端的聚（N-异丙基丙烯酰胺）接枝到 G 表面，得到的聚（合材料对温度敏感，在水溶液中可稳定存在，其

【参考文献】