类石墨烯基光催化材料的制备与光催化性能

发布时间：2020-08-07 10:49

【摘要】：目前,世界上的环境污染和能源短缺问题日益严重,在这种情况下光催化技术逐渐成为越来越多科学家的研究热点。在众多光催化材料中,类石墨烯材料g-C_3N_4作为一种拥有优良性质的非金属光催化材料赢得人们越来越多的关注。然而,g-C_3N_4由于其较小的比表面积和较高的光生电子-空穴复合率极大地限制了g-C_3N_4在解决能源紧缺和环境污染中的实际应用。因而提高g-C_3N_4光催化材料的比表面积和抑制g-C_3N_4光生电子-空穴的复合成为提高类石墨烯材料g-C_3N_4光催化效率的主要研究方向。本文基于类石墨烯材料g-C_3N_4在光催化反应中存在的种种问题,利用各种改性方法制备出具有高比表面积的g-C_3N_4纳米片和g-C_3N_4基复合光催化材料,其主要内容如下:1、用双氰胺作为前驱体和氯化铵作为气相模板,用气相模板法制备出具有高比表面积的g-C_3N_4纳米片,并在室温下以可见光分解高浓度RhB染料水溶液来评价其光催化活性。实验结果表明,双氰胺与氯化铵的质量比对光催化材料的比表面积、带隙结构和光催化活性有明显影响。在优化条件下,即M_(双氰胺):M_(氯化铵)=1:5时,实验制备的g-C_3N_4纳米片具有最佳的光催化活性。2、用钛酸四丁酯和双氰胺作为前躯体原料,加入金纳米颗粒作为导电介质,通过一种简单高温煅烧法成功地制备出大孔/介孔TiO_2/Au/g-C_3N_4异质结光催化剂。新制光催化材料的催化性能通过在室温下在可见光照射下降解高浓度RhB染料水溶液来评价。通过实验结果表明:在所制得的样品之中,导电介质Au纳米颗粒的含量对光催化材料的催化性能有重要影响。当Au与TiO_2的质量比为1.5%时,复合材料TiO_2/Au/g-C_3N_4表现出最佳的光催化活性。这主要归因于样品较大的比表面积和较窄的带隙。捕获实验表明,在光催化降解反应中,·O_2~-和h~+是光催化过程中主要的活性成分。我们因此提出了大孔/介孔TiO_2/Au/g-C_3N_4在降解RhB水溶液过程中的光催化反应机理。3、以双氰胺为前躯体原料,氧化石墨烯为电子介质,通过在N_2/H_2气氛下高温煅烧制备出富氮型g-C_3N_4/rGO异质结光催化剂。通过实验结果表明:氧化石墨烯与双氰胺的质量比对光催化材料的晶粒尺寸、晶化程度、能带结构以及样品的光催化活性有很大的影响。同时,当氧化石墨烯与双氰胺的质量比为1%,新制样品拥有最好的光催化性能。这主要归因于光催化材料的较窄的带隙和较低的光生电子空穴复合率。通过捕获实验表明:在光催化分解反应中·O_2~-和h~+是主要的活性物质。我们通过对富氮型g-C_3N_4/rGO光催化剂的设计,为制备其他高效新型g-C_3N_4基催化剂提供了新的拓展思路。
【学位授予单位】：湖北师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O643.36;O644.1
【图文】：

示意图,电子,材料,示意图

图 1-1 光催材料中光生电子-空穴的迁移和反应示意图[15]。Fig. 1-1 The schematic diagrams of migration and transfer electrons and holes in thephotocatalysts[15].

光催化材料,异质结,带隙结构,光催化效率

1-2 g-C3N4/TiO2异质结光催化材料的光催化matic diagram of the photo-electrons transfer ocomposite[28].种不同半导体具有不同的带隙宽度，同时价结复合光催化材料被光照射激发，一个半导导体的导带（VB）和价带（CB），使光生合材料的光催化效率。的带隙结构可以直接决定着光催化剂的光吸否顺利进行。因而，调整 g-C3N4的带隙结构多科研工作者通过掺杂 N、B、F、P 和 S 等元-C3N4的光催化效率[29-30]。此前，Wang 等通

样品,光催化剂,块状

图 2-2 样品 FESEM 图：（a）CN0，（b）CN2；样品的 TEM 图：（c）CN2。Fig. 2-2 The FESEM images of samples: (a) CN0, (b) CN2; the TEM image of the sample：(c)CN2.图 2-2 是各光催化剂的 SEM 和 TEM 图，从图 2-2（a）和（b）中可以看出块状 g-C3N4

【参考文献】