基于赖氨酸-多巴胺的聚氨酯功能性水凝胶

发布时间：2020-08-10 12:37

【摘要】：高机械强度是水凝胶研究领域的一大热点,随着水凝胶应用在组织生物学、材料仿生学、智能机器人驱动器、传感器等领域不断渗透,目前一系列高强度水凝胶结构的设计已经逐步完备。一些水凝胶结构因其本身的化学惰性在应用领域受到阻碍,因此高强度水凝胶实现功能化是目前关键的课题。本文以六亚甲基二异氰酸酯(HDI)封端赖氨酸-多巴胺(LDA)为硬段,四臂聚乙二醇(Tetra-PEG)为软段,将基于贻贝仿生的儿茶酚功能基团引入体系,成功合成高强度的四臂聚乙二醇水凝胶为框架、不同LDA含量的LDA-Tetra-PEG-PU单网络水凝胶(简称LTP Hydrogel)。随后利用儿茶酚基的配位作用,制备了Fe~(3+)-mono-LTP,Fe~(3+)-bis-LTP,Fe~(3+)-tris-LTP等一系列同时具有物理交联和化学交联的单网络水凝胶。儿茶酚基团之间会产生π-π堆叠、四方场作用,还可与金属离子形成多重配位,这些丰富的物理作用在水凝胶受力时会先于共价键断裂、有效分散能量。通过调控功能基团含量及pH值,达到调节材料力学强度的目的,断裂压缩强度可提高约15倍。本文还在能量耗散机制的基础上,对水凝胶的牺牲键转化与机械性能之间的联系展开研究。利用儿茶酚基的配位及氧化机理实现水凝胶自修复与形状记忆的功能,有望扩大四臂聚乙二醇水凝胶在仿生材料领域应用。此外,发现四臂聚乙二醇水凝胶具有温敏性,可作为温度刺激响应的驱动材料。
【学位授予单位】：上海交通大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O648.17
【图文】：

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度水凝胶示例[10]：a）互渗透网络，b）双网络（共价键联结），c）合成生物聚合物网络，e）离子交联网络，f）离子与共价交联网络络，h）物理键与共价键交联网络，i）温敏性复合网络，j）复合网）, k）滑环水凝胶，l）四臂聚乙二醇水凝胶，m）胶束联结水凝胶物水凝胶网络，o）支化聚合物水凝胶网络，p）软骨组织示意图matic representation of tough hydrogel network structures: a) Interpenet network, covalently crosslinked, c) Double network, inter-crosslinked,er network, e) Ionically crosslinked network, f)Ionically and covalently

示意图,双网络,水凝胶

第一章绪论凝胶与含可牺牲键的水凝胶胶通常仅含一层网络结构，为了在原有结构上提高机械分子合金材料的互穿聚合物网络（IPN）结构的概念，在上引入互穿网络。如图 1-2 所示，2003 年 Gong 等人率第一网络是高度交联的 2-丙烯酰胺-2-甲基丙烯酸（PAM酰胺（PAAm）水凝胶构成，第二网络穿插于第一网络之络形成交联。最终制备得到的双网络水凝胶含水量为 90以达到 17.2 MPa，远远高于 PAMPS 及 PAAm 单网络水 MPa 和 0.8 MPa），双网络水凝胶强度大约是单网络水如图 1-2（c）所示，伴随着第二网络浓度的提高，双网明显的改进；当第二网络的摩尔浓度为第一网络的 20-3优值。

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双网络水凝胶与单网络水凝胶、橡胶、塑料等材料拉伸性能对比，水凝胶拉伸过程中的结构示意图 Comparison of the mechanical strength of various polymer materials, bof the network structure of the DN gel during the tensile process.凝胶的拉伸断裂机理则更为复杂。双网络水凝胶由两层不

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