可溶胀聚离子液体的合成及其在催化与油水分离中的应用

发布时间：2020-08-15 08:56

【摘要】：聚离子液体是指重复单元上带有离子液体基团的聚合物,结合了离子液体阴阳离子结构的多样性、可设计性和聚合物的多相性特点。因此聚离子液体具有多种优良特性如溶胀性、可调的亲疏水性、离子特性等,设计合成具有特殊性能的聚离子液体具有十分重要的意义。本论文以可溶胀聚离子液体为出发点,设计合成高活性的多相催化剂及高效率的膜分离材料。主要研究内容和成果如下:1.可溶胀聚离子液体的合成及其在碳酸乙烯酯转化反应中的类均相催化效果设计合成出一系列可溶胀的咪唑摀类聚离子液体,通过对聚离子液体咪唑摀3-取代基、交联剂浓度以及溶剂参数等的考察,得出聚离子液体溶胀性的规律,并制备出可以在碳酸乙烯酯中高度溶胀的聚离子液体催化剂。这种聚离子液体催化剂虽然没有纳米结构和多孔结构,但是由于在反应底物中高度溶胀,因此催化剂的活性中心可以充分暴露于反应底物中,从而高效催化苯胺与碳酸乙烯酯反应得到产物3-苯基-2-VA唑烷酮,收率高达96%,并与均相离子液体催化剂的活性相当。通过考察催化剂在不同反应底物中的溶胀度与催化活性的关系,证明了聚离子液体溶胀性是提高多相催化剂活性至类均相催化效果的重要因素。2.聚离子液体微反应器的富集性研究及其高效催化碳酸乙烯酯水解制备乙二醇通过对聚离子液体结构及交联剂结构的设计,合成出一系列在水和碳酸乙烯酯中可以不同程度富集水的催化剂,并考察了聚离子液体对水的富集性与聚离子液体结构的构效关系。发现聚离子液体咪唑摀上3-取代基的亲疏水性和交联剂的结构类型可以调控聚离子液体对水的富集能力大小。在催化碳酸乙烯酯的水解反应中,聚离子液体可以定量富集最佳水酯比的反应物(r_(in)=3-4)至反应器内部,从而在温和条件下高效催化反应得到98%的乙二醇收率和99%的产物选择性。聚离子液体微反应器的这种特殊富集性能对于提高催化剂活性、降低反应能耗起到重要的作用。3.三维不锈钢网支撑的可溶胀聚离子液体复合网膜及其在油水分离中的应用以三维不锈钢网为载体,开发出一种简单易制备的可溶胀聚离子液体复合油水分离网膜。在水中可溶胀的聚离子液体具有三维网络状结构和超亲水性-水下超疏油性等特点,将这种三维材料与不锈钢网的高机械强度相结合,从而制备出一种可以高效分离油水混合物的复合网膜。利用冷冻扫描电镜从微观角度证明了聚离子液体三维聚合物网络与三维结构不锈钢网的相互穿插复合。利用接触角测定仪等考察了聚离子液体复合网膜的亲水性和水下疏油性等特点。然后考察了聚离子液体复合网膜对常见油水体系的分离效果,分离效率均高达99.9%。这种复合材料具有长期的循环稳定性以及耐强酸强碱高盐稳定性。
【学位授予单位】：华东师范大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O645.1
【图文】：

图 1-3 介孔聚合物负载型咪唑摀离子液体的结构。 1-3 Chemical structures of mesoporous polymers supported imidazolium-ionic liquids.

聚离子液体阴阳离子聚合类型的分类

图 1-7 交联聚离子液体纳米粒子的合成。7 Synthesis of crosslinked PIL nanoparticles from phosphonium IL mand ethylene dimethacrylate.

【参考文献】

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本文编号：2793894