炔铜簇类化合物设计合成及对生物小分子传感性能研究

发布时间：2020-09-10 21:09

　　目的设计合成系列炔铜簇化合物,研究其对于生物小分子的催化活性,筛选出对生物小分子有较高传感活性的炔铜簇化合物。方法利用溶剂热法和常规溶剂法合成系列炔铜簇化合物;通过X-射线单晶衍射、红外光谱和元素分析等方法对炔铜簇化合物的结构进行表征;利用紫外分光光度计监测炔铜簇化合物催化过氧化氢分子及柠檬酸分子的传感性能。结果利用叔丁基炔铜与不同种类银盐进行自组装反应,设计合成出四个结构新颖的炔铜簇化合物,研究了这些化合物对过氧化氢和柠檬酸的紫外响应。催化过氧化氢的实验研究发现:化合物1~4对过氧化氢检测区间分别9~50μmol?L~(-1),10~52μmol?L~(-1),10~50μmol?L~(-1)和10~50μmol?L~(-1);最低检测限分别为0.98μmol?L~(-1),5.62μmol?L~(-1),2.36μmol?L~(-1)和4.72μmol?L~(-1)。对柠檬酸分子传感实验研究发现:化合物1~4对柠檬酸的检测区间分别为9~75μmol?L~(-1),7~61μmol?L~(-1),6~75μmol?L~(-1)和9~90μmol?L~(-1),最低检测限分别为2.79μmol?L~(-1),3.57μmol?L~(-1),0.29μmol?L~(-1)和1.65μmol?L~(-1)。结论化合物1~4的合成中,控制恰当的物料比和反应温度是合成过程中的关键技术。化合物1~4对过氧化氢和柠檬酸的催化反应中,炔铜簇化合物的铜金属笼中铜核数越多,其氧化还原性越强、催化效果越好、检测限越低;其中对柠檬酸分子的检测效果较好,展现出较低的检测线。炔铜簇类化合物的成功制备,为开发新型生物小分子传感器材料提供新的结构模型和基本数据。
【学位单位】：佳木斯大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：O641.4
【部分图文】：

生物传感器,结构示意图,分子识别元件

触发生相应反应后，将被分析物反应后的浓度、质量等信息相继被对应的物理或化学换能器转变成可被定量分析处理的声、光、电等信号，再经过仪表装置2 次放大输出后，便可知道待测物质浓度，以此实现了对待检测物质的定性和定量分析的目的(如图1-1 所示)。生物传感器通常按照分子识别元件分类、按照转换元件分类及按照被测物质与分子识别元件的作用方式进行分类。其中根据分子识别元件可以分为：酶传感器、细胞传感器、微生物传感器等[7]。根据转换元件可以分为：热生物传感器、半导体生物传感器和图 1-1 生物传感器结构示意图Figure 1-1 Biosensor structure diagram

微囊藻毒素,石墨

所研制的生物传感器检测微囊藻毒素的范围在 0.05~20 g/L，其最低检测限达到了0.05 g/L，远低于世界卫生组织（WHO）关于饮用水中微囊藻毒素浓度（即 1 g/L）的暂行准则限值，如图1-2 所示。2017 年，Mahmood Soltanolkotabi 课题组报道了一种光学生物传感器用于检测环境中有机磷农药[14]。选用非绝热锥形光纤作为换能元件，通过双功能交联剂活化光纤维表面，将乙酰胆碱酯酶固定在光纤探针上，可以快速地检测甲基对硫磷（MPT，作为一种有机磷农药），其检测范围是 10 10mol L-1到 5×10 5mol L-1，最低检测限是 2.4×10 10mol L-1。1.1.4.3 生物传感器在医疗领域的应用疾病在人体中的发作是一个连续过程。在现代医料诊断过程中，病人需要做各种大型的医疗设备测试（如

凝血素,线性关系,过氧化氢

最低检测限是10 fmol L-1，如图1-3 所示。1.1.4.3 生物传感器在生物小分子检测领域的应用生物体内存在着大量的小分子物质，例如过氧化氢、抗坏血酸、葡萄糖等，它们对生命活动有十分重要的作用，因此研制出灵敏的用于检测生物小分子具有重要意义。（1）对过氧化氢分子的检测过氧化氢是生物体内代谢过程中的产物之一，它能够对机体造成损害。有研究发现生物体内过氧化氢含量超标后，可以加速细胞衰变，甚至可以诱导糖尿病、神经疾病、肿瘤等疾病出现[17~19]。有关荧光法和电化学法检测过氧化氢的生物传感器也有一些报道，然而很多是采用紫外比色法检测过氧化氢，选用具有仿过氧化物酶活性的物质催来化 H2O2生成水和氧气，氧气能够使四甲基联苯胺（TMB）氧化成蓝色产物，通过蓝色溶液的浓度推测出过氧化氢浓度。这些仿过氧化物酶材料具有类似酶的催化活性

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