新型杂多酸离子液体催化生物质基糠醇醇解制备乙酰丙酸酯的研究

发布时间：2020-10-24 20:57

　　 目前,石油资源枯竭严重加速,按照2013年的开采水平预测,地球上已探明的石油储备仅够人类再开采40余年,寻找可以替代石油资源的可再生能源,改变能源消费结构迫在眉睫。在所有新型能源中,生物质能是惟一的含碳能源,在制备燃料和化学品方面具有不可替代的地位。作为自然界最丰富的生物质资源,近些年来木质纤维素成为了研究人员关注的焦点。目前,对于木质纤维素的高效转化研究已经取得了很大进展,由木质纤维素通过化学降解直接生产糠醛(FF)、5-羟甲基糠醛(HMF)、糠醇、乙酰丙酸(LA)、乳酸等一系列生物质平台分子均已成功实现。其中利用农作物废弃物生产糠醛在上世纪30年代就已达到了工业化规模,资料显示我国是世界最大的糠醛生产国及出口国,拥有丰富的糠醛资源。在糠醛的诸多下游衍生物中,乙酰丙酸酯及γ-戊内酯(γ-GVL)是非常具有竞争力的两种化学品,其具有低毒性,高沸点,高附加值及较高的商业价值等优点。本着可持续发展及绿色化学理念,我们的研究围绕糠醇到乙酰丙酸酯的转化进行,我们合成几种高电荷密度阴离子的杂多酸及杂多酸离子液体,实现了糠醇到乙酰丙酸丁酯的高效转化,同时通过对哈密特酸度函数的研究,总结出了催化剂结构及哈密特酸度对催化剂催化性能的影响规律。未来的实验中,我们将进一步研究乙酰丙酸酯、糠醇及糠醛到γ-戊内酯的转化过程。在第一章中,我们介绍了生物质的分类及近年来的发展,详细综述了国内外半纤维素的转化,及重要平台产物乙酰丙酸酯、γ-戊内酯的制备,应用及其下游产品。在第二章中,综述了固体酸催化糠醇醇解到乙酰丙酸酯的过程。我们合成了具有高电荷密度的杂多酸及杂多酸离子液体,利用该催化剂,我们实现了94%的乙酰丙酸丁酯产率,同时我们测试了几种杂多酸及杂多酸离子液体的哈密特酸度,揭示了其催化效果与哈密特酸度之间的关系。接下来我们总结了研究进展,同时对乙酰丙酸酯的进一步转化进行了展望。综上所述,本文以生物质平台产物糠醇的转化为研究核心,实现了糠醇(FA)到乙酰丙酸酯的高效转化。
【学位单位】：吉林大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：O643.36;TQ225.24
【文章目录】：
摘要
abstract
第一章 绪论
    1.1 生物质概述
        1.1.1 生物质的利用
        1.1.2 非食用性生物质
    1.2 半纤维素的利用
        1.2.1 由半纤维素生产糠醛
        1.2.2 糠醛的利用
    1.3 乙酰丙酸酯类的合成与应用
        1.3.1 乙酰丙酸酯的合成
        1.3.2 乙酰丙酸酯的应用
    1.4 由糠醇合成乙酰丙酸酯的展望
第二章 Keggin型杂多酸及杂多酸离子液体催化糠醇醇解制备乙酰丙酸酯
    2.1 引言
    2.2 实验材料与方法
        2.2.1 实验试剂及仪器
        2.2.2 催化剂的合成
        2.2.3 催化剂的表征
        2.2.4 催化测试
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 催化剂的结构表征
        2.3.2 催化反应
        2.3.3 温度对反应的影响
        2.3.4 加入水量对反应的影响
        2.3.5 底物浓度对反应的影响
        2.3.6 催化剂用量对反应的影响
        2.3.7 更换醇源实验
        2.3.8 最佳反应条件下糠醇醇解的催化性能测试
    2.4 催化剂回收利用
    2.5 催化剂结构、酸度对催化效果的影响
    2.6 本章小结
    2.7 未来展望
参考文献
作者简介及在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果
致谢

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本文编号：2854970