临时导向的苯甲醛衍生物与芳烃的直接脱氢偶联反应研究

发布时间：2020-10-29 10:55

　　 醛基是生物活性化合物和有机功能材料中普遍存在的结构单元,也是化学合成中的关键中间体。因此,化学科学家们一直在努力寻找醛基作为导向基,直接进行C-H键官能团化的方法。然而,由于醛基具有很弱的配位能力等原因,到目前为止,仅有少数关于醛基导向的过渡金属催化C-H键官能团化的报道。为了解决这些问题,一些课题组将醛基转换成亚胺或肟作为导向基进行C-H键官能团化。然而,这些将醛基转换为其他官能团的方法将受到安装和移除导向基等实验步骤带来的不利影响。近年来,科学家发现了临时导向基这一伟大策略。在反应中添加一种试剂,该试剂可以在反应中与反应底物组合成一个临时的导向基,在接下来的C-H键活化和随后的官能化中起导向作用,之后,该试剂将从产物中解离,并参与到下一分子的反应中,从而该添加剂仅需要催化的量。受此策略的启发,我们实现了临时导向的钯催化苯甲醛与简单芳烃的直接脱氢偶联。我们使用醋酸钯作为催化剂,三氟乙酸作为添加剂,过二硫酸钾作为氧化剂,2-氨基异丁酸作为临时导向基,体系在60 oC下进行。该方法具有温和的反应条件,广泛的官能团兼容性和良好的区域选择性等特点,将会在新药物开发和发现过程中得到广泛应用。
【学位单位】：西北大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：O621.251
【部分图文】：

西北大学硕士学位论文化将会有更加快速的发展。过在反应底物上引入导基团，科)-H 键[51-53]的区域选择性以及反应活性：首选，为了预先形成含有导向成步骤中增加两步；其次，装配或能团不相容。因此需要设计一种试。这个问题的解决方案是引入一个属中心结合。临时导向基与底物结实现官能团化后，该试剂可以顺利成接下来的催化循环，从而在反应应（图 1-2）。目前，这种优异的反
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本文编号：2860807