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基于多孔材料的抗污染电化学生物传感器的构建及其应用研究

发布时间:2020-11-08 20:39
   多孔材料因其本身具备较大的比表面积以及有序的孔结构,近年来逐渐成为传感领域研究的焦点。本论文中,我们通过不同的方式制备了多孔材料,并将其应用于抗污染生物传感器的构建,实现了对疾病标志物的定量检测。多孔结构提供的较大的比表面积,有利于提高生物传感器的灵敏度,以及生物识别分子的固定。同时将其与具有优异抗污染性能的功能材料相结合,构建了高灵敏、抗污染的生物传感器,实现了复杂样品中目标物的准确检测。本论文的主要研究内容概括如下:(1)基于制备的多孔金材料,构建了可以特异性识别免疫球蛋白E(IgE)的高灵敏、抗污染电化学传感器。首先利用硬模板法电化学沉积制备出多孔纳米金,进而通过在多孔纳米金基底上自组装修饰适配体和多肽的方式,构建了具有高灵敏度的抗污染生物传感器。具备很大比表面积的纳米多孔金,为适配体和多肽的组装提供了大量的结合位点,极大地提高了传感器检测灵敏度。该传感器对目标物IgE检测的线性范围为0.1-10.0 pg/m L,检测限为42 fg/m L。由于多肽的存在,所构建的生物传感界面具备很好的防止非特异性吸附的性能,成功实现了复杂生物样品中IgE的准确检测,展现出很好的临床应用前景。(2)构建了基于多孔导电聚合物固定多肽和适配体的抗污染生物传感器。采用硬模板法和电沉积方法合成了多孔的聚乙二醇衍生物(PEG)掺杂的PEDOT修饰电极,结合适配体的特异性、多孔材料的高比表面积和多肽的抗非特异性吸附性能,实现了免疫球蛋白E的高灵敏电化学检测。基于纳米多孔结构和抗污染多肽的共同作用,构建的电化学生物传感器可以在20%胎牛血清(FBS)溶液中实现目标物的准确检测。这一思路为抗污染电化学生物传感器件的构建提供了简便可行的方法。(3)利用金属有机骨架(MOFs)材料多孔且孔径可调的特性,探索了MOFs材料在传感领域中的应用。采用电化学沉积的方式,在电极表面一步合成了修饰的Cu-MOFs材料。将Cu-MOFs材料和PEDOT相结合,探讨了其对亚硝酸根的电化学催化传感性能;进一步将MOFs材料与金纳米颗粒相结合,并将巯基修饰的生物分子固定到修饰电极表面,构建了检测免疫球蛋白G(IgG)的特异性抗污染生物传感器。该传感器具有较高的灵敏度,采用差分脉冲伏安法(DPV)对目标物进行测定,得到的目标物检测范围为0.01-10μg/mL,检测限为3.0 ng/m L。
【学位单位】:青岛科技大学
【学位级别】:硕士
【学位年份】:2018
【中图分类】:O657.1
【文章目录】:
摘要
abstract
第一章 文献综述
    1.1 多孔材料
        1.1.1 多孔材料概述
        1.1.2 模板法合成多孔材料
            1.1.2.1 金属多孔材料
            1.1.2.2 导电聚合物多孔材料
        1.1.3 多孔金属有机骨架材料
    1.2 导电聚合物
        1.2.1 导电聚合物概述
        1.2.2 导电聚合物的应用
        1.2.3 聚3,4-乙烯二氧噻吩
    1.3 抗污染材料
        1.3.1 抗污染材料简介
        1.3.2 聚乙二醇及其衍生物
        1.3.3 两性离子聚合物
        1.3.4 多肽抗污染材料
        1.3.5 抗污染界面的构建
    1.4 疾病标志物
        1.4.1 疾病标志物简介
        1.4.2 人类免疫球蛋白
    1.5 电化学生化分析检测技术
        1.5.1 电化学生物传感器
        1.5.2 电化学生物传感器的制备
        1.5.3 电化学生物传感器的应用
    1.6 本研究的工作构想
第二章 基于多孔金修饰多肽和适配体的电化学抗污染生物传感器检测血清中免疫球蛋白E
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 实验仪器
        2.2.2 实验试剂
        2.2.3 溶液的配制
        2.2.4 玻碳电极的处理
        2.2.5 多孔金修饰电极的制备
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 传感器制备过程的表征
        2.3.2 传感界面的抗污染性能探究
        2.3.3 生物传感器的传感性能
    2.4 结论
第三章 基于多孔导电聚合物材料的抗污染适配体生物传感器的构建及其检测应用
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 实验试剂
        3.2.2 实验仪器
        3.2.3 传感器的构建
        3.2.4 对生物传感器非特异性吸附蛋白质性能的检验
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 不同修饰阶段的电极扫描电镜表征
        3.3.2 不同修饰阶段的电极水接触角表征
        3.3.3 电化学表征传感器的构建进程
        3.3.4 不同种修饰电极抵抗非特异性吸附的能力
        3.3.5 实验条件的优化
        3.3.6 IgE检测的电化学响应
        3.3.7 传感器的选择性
    3.4 结论
第四章 基于金属有机骨架材料的高性能抗污染电化学传感器的构建及其检测应用
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 仪器与试剂
        4.2.2 溶液的配制
        4.2.3 CuMOFs的合成以及电沉积
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 铜-金属有机骨架修饰电极的扫描电镜表征
        4.3.2 修饰电极的电化学表征
        4.3.3 修饰电极的催化性能表征
        4.3.4 修饰电极对亚硝酸盐的定量测定
        4.3.5 修饰界面的扫描电镜表征
        4.3.6 金纳米颗粒/金属有机骨架修饰电极过程的电化学表征
        4.3.7 传感器的抗污染性能研究
        4.3.8 传感器的信号响应性能研究
    4.4 结论
结论
参考文献
致谢
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本文编号:2875305

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