基于多重氢键作用的超分子组装体的光驱动性能研究

发布时间：2020-11-10 08:36

　　 基于多重氢键作用的超分子组装是制备光驱动器的一种简单方式。偶氮苯作为一种光响应分子,常被引入到聚合物中制备超分子组装体。氢键不仅促进把偶氮苯的微观运动变为薄膜的宏观形变,而且确保了偶氮苯顺式构型的稳定性,同时可以控制薄膜形变速度和程度。因此,通过多重氢键交联的偶氮苯/聚合物是制备光驱动器件的理想材料。偶氮苯取代基种类、位置和数量会影响偶氮苯分子的光吸收特性,如果偶氮苯对位是推拉电子结构时,偶氮苯π-π*吸收峰发生红移,顺式稳定性差。取代基是羧基时,如果位于间位,能够和溶剂形成分子间氢键;邻位羧基与N=N形成分子内氢键,能够提高顺式稳定性。本文首先将自修复基元2-脲基-4[1H]-嘧啶酮(UPy)接枝到聚丙烯酸(PAA)分子链上得到PAA-u,然后用重氮偶合法制备3,3’,5,5’-四羧基偶氮苯(t-Azo)。利用多重氢键作用制备了PAA-u/t-Azo复合体,并用滴涂法在紫外光照下得到自支撑的PAA-u/t-Azo薄膜。薄膜中顺式偶氮苯含量达到25%,并且有优异的光致异构化性能,100次循环测试没有衰减,半衰期长达120 h。改变绿色光照的时间能得到弯曲角度不同(90o—170o)的形状,并在紫外光照射下恢复到原状,并能保持240 h不发生变化。基于薄膜的形变,制备了光驱动抓手。通过绿光和紫外光点光源的照射控制“手指”收放,实现对重物的抓取、提起和释放。抓手可以抓起自身重量五倍的物体,整个抓取过程能重复40次。薄膜多次弯曲回复过程会产生微裂纹,形变时的微小损伤,在绿色激光照射20 s后基本消失。完全断裂的损伤,在绿色激光照射10 min后,薄膜温度达到65oC,应力回复到原来的97%。PAA-u/t-Azo薄膜的修复性能优于现有的氢键自修复体系。本文利用基于多重氢键作用的超分子组装体制备出了形变可控、稳定性好和快速修复的光驱动抓手,拓宽了多重氢键超分子组装体在光驱动器件上的应用。
【学位单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：O641.3
【部分图文】：

修复功能介绍合物常用作光驱动器，然后材料在光驱动的过程中可降低材料的使用寿命。之前 Wilson[90]的研究中发现会影响材料整体的性能。为了提高材料的使用寿命，行修复。复的方法式可以分为两大类：第一种是外部修复，通过从外部对损伤等进行修复，由于没有可逆性，这种修复方式只修复，在材料制备过程中添加自修复单元，常见的修键、动态共价键等。由于具有可逆性，这种修复可以部添加其他的材料，这样大大提高了材料的使用效率

第 1 章 绪论引和排斥，通过分子运动，两个表面才能完全贴合并且修复好成全新的表面。自修复有随机性，所以即便材料的力学性能完全恢复，修复料内部的化学结构并没有完全回复。 UPy 的四重氢键自修复体系基-4[1H]-嘧啶酮（UPy）的在溶液总可以形成二聚体，二聚体。两个 UPy 之间结合常数高，因此常把 UPy 加入到聚合物的来实现自修复。

图 3-9 PAA-u/t-Azo 薄膜弯曲形变（a）弯曲成不同形状（b）弯曲角度随时间变化.4.6 PAA-u/t-Azo 薄膜的光驱动机理偶氮苯/聚合物体系的光机械性能主要由偶氮苯的光异构化性能决定[116]。 t-Azo 通过氢键超分子作用连接到聚合物 PAA-u 上，这样整个 PAA-u/t-Azo的光致形变和回复主要取决于 t-Azo 的顺反异构变化引起的整个分子链运章中使用的偶氮苯分子含有四个羧酸基团，聚合物链上平均八个丙烯酸单体一个 UPy 分子，且聚丙烯酸上有羧基，所以偶氮苯分子可以和其他偶氮苯，聚合物链上的丙烯酸单体以及 UPy 单体之间发生超分子交联，一个偶氮子的运动可以有效的带动多个 PAA-u 分子链发生运动，最终大大提高了整膜的光机械性能效率，如图 3-10（a）所示。由于体系中含有很多氢键，可效进行超分子组装，从而把偶氮苯的微观构型转变为薄膜的宏观形变。薄膜的光引发变形主要依赖于 t-Azo 的顺发异构变化。当绿色激光照射
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本文编号：2877727