异原子掺杂的多孔碳氧还原催化活性的研究

发布时间：2020-12-05 11:21

　　当今世界经济迅猛发展,社会对于能源的需求更甚以往;同时,化石材料仍然在能源供给中占据绝对的比重,并导致了诸多问题。为摆脱能源危机和环境污染,以及谋求人类社会的可持续发展,必须大规模利用新型清洁能源。其中,氧气还原反应（ORR）是新能源利用装置燃料电池和金属-空气电池的核心反应,并且,ORR的低反应速率极大的制约了燃料电池和金属-空气电池的效率。目前商业化应用的ORR催化剂是铂基催化剂;然而,尽管铂基催化剂有很高的催化效率,其昂贵的成本,贵金属的稀缺性和催化的不稳定性限制了铂基催化剂的广泛应用。因此,开发廉价、高效并且稳定的非铂基催化剂是燃料电池进一步应用的关键。同时,材料的制备方法可以影响催化剂本身的物理和化学结构特性,决定活性点的种类,位置,数目等等,.因此对于催化剂活性有直观的,重要的影响。本文通过掺杂,组装,模板法等手段,重点利用了核壳结构和类似的复合结构,使催化剂得以充分的活化并均匀的引入掺杂的目标元素,制备了一系列性能优良的非贵金属催化剂和非金属催化剂,主要成果如下:1.提出一个使用具有核壳结构的纳米颗粒作为模板,制备氧还原反应和析氧反应的双功能催化剂的方法。在此策略中,本研... 

【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：139 页

【学位级别】：博士

【部分图文】：

图１－３质子交换膜燃料电池示意图

Ｈ＾Ｇａｓ）?Ｊｋ?ｙｉｒ３〇ａ（Ａｉｒ｝??Ａｎｏｄｅ?Ｃａｔａｌｙｓｔ?Ｌａｙｅｒ?Ｃａｔｈｏｄｅ?Ｃａｔａｌｙｓｔ?Ｌａｙｅｒ??Ｍａｍｂｒａｏｅ?（Ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅ）??图１－３质子交换膜燃料电池示意图。该燃料电池工作站的工作温度是３０－１８０°Ｃ，工作效率??在３０－６０％。燃料可以使用纯氢气，甲醇，天然气或汽油［６］??Ｆｉｇ．?１－３?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｏｆ?ａ?ｐｏｌｙｍｅｒ?ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅ?ｍｅｍｂｒａｎｅ（ＰＥＭ）?ｆｕｅｌ?ｃｅｌｌ．?Ｔｈｅ?ｆｕｅｌ?ｃｅｌｌ?ｓｔａｃｋｓ??ｏｐｅｒａｔｅ?ａｔ?３０－１８０?°Ｃ?ｗｉｔｈ?３０－６０％?ｅｆｆｉｃｉｅｎｃｙ．?Ｆｕｅｌ?ｏｐｔｉｏｎｓ?ｉｎｃｌｕｄｅ?ｐｕｒｅ?ｈｙｄｒｏｇｅｎ，?ｍｅｔｈａｎｏｌ，??ｎａｔｕｒａｌ?ｇａｓ，?ａｎｄ?ｇａｓｏｌｉｎｅ＾??直接甲醇燃料电池（Ｄｉｒｅｃｔ?Ｍｅｔｈａｎｏｌ?Ｆｕｅ］?Ｃｅｌｌ，?ＤＭＦＣ）是质子交换膜燃料电池??的一种ＰＭ。其优势在于使用液体燃料，方便与储存和运输；同时，也无需对材??料进行重整制氢。根据不同的电池构型，燃料采用甲醇与水的混合物或者纯甲醇。??直接甲醇燃料电池目前处于蓬勃发展之中，有望应用于便携式的发电设备、笔记??．本或者手机中。直接甲醇燃料电池的阳极通常采用铀钌催化剂

致ＯＲＲ活性急剧下降。如何有效的引入并保持一个特定的规整的纳米结构是比??．较困难的，这一问题也是现今研究者的研究重点之一。Ｌｉａｎｇ等人％制备了一系??列的在酸性条件下具有催化能力的介孔非贵金属催化剂（图１－７）。为了引入中孔，??他们使用硅纳米颗粒，如具有规整结构的ＳＢＡ－１５或者蒙脱石等作为模板。在所??制备的材料中，以维生素Ｂ１２为前驱体，以硅纳米颗粒为模板制备的催化剂具??有最好的催化活性，在酸性条件下，催化剂半波电位仅比商业铂碳催化剂低５８??ｍＶ左右，同时有很高的选择性（电子转移数大于３．９５）和非常优异的电化学稳??定性（在ＣＶ循环１００００次后，半波电位只降低了?９?ｍＶ）。他们把催化剂的出色??ＯＲＲ活性归因为规整的中空结构，高比表面积和均匀分布及数量充足的均相金??属／氮催化活性点。??通常来讲，通过热解手段制备的Ｍ?

【参考文献】：
期刊论文
[1]燃料电池聚合物电解质膜[J]. 张宏伟,周震涛.  化学进展. 2008(04)



本文编号：2899372