纳米片层ZSM-5分子筛的合成及其催化裂解性能研究
发布时间：2020-12-12 19:45
低碳烯烃是重要的基础化工原料,在国民经济发展中占有十分重要的地位。传统的蒸汽热裂解工艺在多产乙烯,联产丙烯时存在原料范围窄、能耗和设备投资大、环境污染严重和产能较低的缺点。相比之下,催化裂解技术由于引入了高效催化剂,不仅可以降低反应温度,还能提高目标产物的选择性。ZSM-5分子筛具有催化活性高,水热稳定性强的优点,但是其全微孔体系也使得反应分子的扩散速率降低,影响反应速率,严重时生成积碳,导致催化剂失活,降低使用寿命。近年来,纳米片层ZSM-5分子筛的合成与应用受到广泛关注,其具有较大的比表面积和介孔孔容,有序的片层结构急剧缩短了扩散路径,且增加了大量的孔口酸性位,在轻烃的催化裂解中,可以提高反应物转化率、烯烃收率和催化稳定性。本论文自主合成了长碳链双季铵盐表面活性剂,并用核磁共振技术确认了其结构。以此双季铵盐为模板剂,以正硅酸四乙酯为硅源,十八水合硫酸铝为铝源,采用水热晶化法合成了纳米片层ZSM-5分子筛。设计多组探索实验,分析了包括填充度、碱度、模板剂、晶化温度和晶化时间对分子筛合成的影响,并采用X射线衍射、氮气吸脱附等温曲线、扫描电镜、透射电镜和氨气程序升温脱附等多种方法对分子筛...
【文章来源】：浙江大学浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：87 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图２．?１?ＺＳＭ－５分子筛的骨架结构（ａ）和孔道特征（ｂ）??Ｆｉｇｕｒｅ?２．?１?Ｆｒａｍｗｏｒｋ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ?（ａ）?ａｎｄ?ｃｈａｎｎｅｌ?ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｓｔｉｃｓ?（ｂ）?ｏｆ?ＺＳＭ－５?ｚｅｏｌｉｔｅ??
Ｃ１８Ｈ３７（Ｂｒ＿）３（简称１８－Ｎ３－１８）可以导向合成多级孔分子筛，ＸＲＤ表征结果显示样品具有有??序六方结构，但无法识别其具体骨架类型，高分辨透射电镜也可以观察到分子筛的六方结??构，超薄片层仅有１．７?ｎｍ，具体的结构表征如图２．?６所示。在后来的研究中［６１］，他们同??样采用１８－Ｎ３－１８作为模板剂，导向合成了单片层尺寸为１．５ｎｍ的纳米片层ＺＳＭ－５型分子??筛，所以本例中的分子筛片层应该也含有ＺＳＭ－５骨架结构。氬气吸脱附结果表明这种??？ＭＭＳ具有较高的比表面积和介孔孔容。??１３??
■疆靈??淡（ｄｅｇｒｅｅｓ）?Ｒｅｌａｔｉｖｅ?ｐｒｅｓｓｕｒｅ．?Ｐ／Ｐｅ??图２．?５有序纳米片层ＺＳＭ－５分子筛的结构表征［４］??Ｆｉｇｕｒｅ?２．?５?Ｔｈｅ?ｓｔｒｕｃｔｕｒａｌ?ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎ１４１?ｏｆ?ＭＦＩ?ｎａｎｏｓｈｅｅｔｓ?ｗｉｔｈ?ａ?ｍｕｌｔｉｌａｍｅｌｌａｒ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ??Ｒｙｏｏ等人＿设计合成了?一系列全新的Ｇｅｍｉｎｉ型多季铵基团表面活性剂，以此为模??板剂通过一步水热合成法成功制备出多种对应的有序多级孔分子筛材料（ＯＭＭＳ）。具有??不同数量季铵基团的表面活性剂，可以导向合成不同分子筛片层厚度和类似骨架的??ＯＭＭＳ。釆用三季铵基团表面活性剂?Ｃ｜８Ｈ３７－Ｎ＋（ＣＨ３）２－Ｃ６Ｈ｜２－Ｎ＋（ＣＨ３）２－Ｃ６Ｈｉ２－Ｎ＋（ＣＨ３）２－??Ｃ１８Ｈ３７（Ｂｒ＿）３（简称１８－Ｎ３－１８）可以导向合成多级孔分子筛，ＸＲＤ表征结果显示样品具有有??序六方结构，但无法识别其具体骨架类型，高分辨透射电镜也可以观察到分子筛的六方结??构，超薄片层仅有１．７?ｎｍ，具体的结构表征如图２．?６所示。在后来的研究中［６１］，他们同??样采用１８－Ｎ３－１８作为模板剂，导向合成了单片层尺寸为１．５ｎｍ的纳米片层ＺＳＭ－５型分子??筛
【参考文献】：
期刊论文
[1]Influence of the post-treatment of HZSM-5 zeolite on catalytic performance for alkylation of benzene with methanol[J]. Qingtao Wang,Wenwen Han,Hualei Hu,Jinghui Lyu,Xiaolong Xu,Qunfeng Zhang,Hongjing Wang,Xiaonian Li. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2017(12)
[2]3-氨丙基三乙氧基硅烷作用下合成多级孔道ZSM-5分子筛[J]. 王莉,徐义明,陈英才,陆晓咏,黄益平,倪嵩波,程党国,陈丰秋. 工业催化. 2014(05)
[3]催化裂解(DCC)新技术的开发与应用[J]. 王巍,谢朝钢. 石油化工技术经济. 2005(01)
博士论文
[1]对称型双子咪唑表面活性剂的合成及分子动力学研究[D]. 刘国宇.哈尔滨工业大学 2013
[2]轻烃催化裂解多级孔分子筛的构建及其性能研究[D]. 马利勇.浙江大学 2012
[3]轻烃催化裂解催化剂的催化机理及其动力学研究[D]. 朱宁.浙江大学 2010
硕士论文
[1]多级孔道ZSM-5沸石分子筛的合成及其催化裂解性能研究[D]. 王莉.浙江大学 2014
[2]轻烃催化裂解反应与催化剂失活的研究[D]. 陆雯雯.浙江大学 2012
本文编号：2913169
【文章来源】：浙江大学浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：87 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图２．?１?ＺＳＭ－５分子筛的骨架结构（ａ）和孔道特征（ｂ）??Ｆｉｇｕｒｅ?２．?１?Ｆｒａｍｗｏｒｋ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ?（ａ）?ａｎｄ?ｃｈａｎｎｅｌ?ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｓｔｉｃｓ?（ｂ）?ｏｆ?ＺＳＭ－５?ｚｅｏｌｉｔｅ??
Ｃ１８Ｈ３７（Ｂｒ＿）３（简称１８－Ｎ３－１８）可以导向合成多级孔分子筛，ＸＲＤ表征结果显示样品具有有??序六方结构，但无法识别其具体骨架类型，高分辨透射电镜也可以观察到分子筛的六方结??构，超薄片层仅有１．７?ｎｍ，具体的结构表征如图２．?６所示。在后来的研究中［６１］，他们同??样采用１８－Ｎ３－１８作为模板剂，导向合成了单片层尺寸为１．５ｎｍ的纳米片层ＺＳＭ－５型分子??筛，所以本例中的分子筛片层应该也含有ＺＳＭ－５骨架结构。氬气吸脱附结果表明这种??？ＭＭＳ具有较高的比表面积和介孔孔容。??１３??
■疆靈??淡（ｄｅｇｒｅｅｓ）?Ｒｅｌａｔｉｖｅ?ｐｒｅｓｓｕｒｅ．?Ｐ／Ｐｅ??图２．?５有序纳米片层ＺＳＭ－５分子筛的结构表征［４］??Ｆｉｇｕｒｅ?２．?５?Ｔｈｅ?ｓｔｒｕｃｔｕｒａｌ?ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎ１４１?ｏｆ?ＭＦＩ?ｎａｎｏｓｈｅｅｔｓ?ｗｉｔｈ?ａ?ｍｕｌｔｉｌａｍｅｌｌａｒ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ??Ｒｙｏｏ等人＿设计合成了?一系列全新的Ｇｅｍｉｎｉ型多季铵基团表面活性剂，以此为模??板剂通过一步水热合成法成功制备出多种对应的有序多级孔分子筛材料（ＯＭＭＳ）。具有??不同数量季铵基团的表面活性剂，可以导向合成不同分子筛片层厚度和类似骨架的??ＯＭＭＳ。釆用三季铵基团表面活性剂?Ｃ｜８Ｈ３７－Ｎ＋（ＣＨ３）２－Ｃ６Ｈ｜２－Ｎ＋（ＣＨ３）２－Ｃ６Ｈｉ２－Ｎ＋（ＣＨ３）２－??Ｃ１８Ｈ３７（Ｂｒ＿）３（简称１８－Ｎ３－１８）可以导向合成多级孔分子筛，ＸＲＤ表征结果显示样品具有有??序六方结构，但无法识别其具体骨架类型，高分辨透射电镜也可以观察到分子筛的六方结??构，超薄片层仅有１．７?ｎｍ，具体的结构表征如图２．?６所示。在后来的研究中［６１］，他们同??样采用１８－Ｎ３－１８作为模板剂，导向合成了单片层尺寸为１．５ｎｍ的纳米片层ＺＳＭ－５型分子??筛
【参考文献】：
期刊论文
[1]Influence of the post-treatment of HZSM-5 zeolite on catalytic performance for alkylation of benzene with methanol[J]. Qingtao Wang,Wenwen Han,Hualei Hu,Jinghui Lyu,Xiaolong Xu,Qunfeng Zhang,Hongjing Wang,Xiaonian Li. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2017(12)
[2]3-氨丙基三乙氧基硅烷作用下合成多级孔道ZSM-5分子筛[J]. 王莉,徐义明,陈英才,陆晓咏,黄益平,倪嵩波,程党国,陈丰秋. 工业催化. 2014(05)
[3]催化裂解(DCC)新技术的开发与应用[J]. 王巍,谢朝钢. 石油化工技术经济. 2005(01)
博士论文
[1]对称型双子咪唑表面活性剂的合成及分子动力学研究[D]. 刘国宇.哈尔滨工业大学 2013
[2]轻烃催化裂解多级孔分子筛的构建及其性能研究[D]. 马利勇.浙江大学 2012
[3]轻烃催化裂解催化剂的催化机理及其动力学研究[D]. 朱宁.浙江大学 2010
硕士论文
[1]多级孔道ZSM-5沸石分子筛的合成及其催化裂解性能研究[D]. 王莉.浙江大学 2014
[2]轻烃催化裂解反应与催化剂失活的研究[D]. 陆雯雯.浙江大学 2012
本文编号：2913169
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