功能化石墨烯修饰电极的制备及其生物传感应用

发布时间：2017-04-09 09:25

  本文关键词：功能化石墨烯修饰电极的制备及其生物传感应用，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：石墨烯作为一种性能良好的纳米材料，已经引起人们越来越多的关注。在实际应用中，使用更多的往往是石墨烯复合材料。由于不同材料具有不同的性能，将不同性能的材料与石墨烯结合可以改良石墨烯的性能，如提高了石墨烯的电化学性能等。石墨烯复合材料广泛地应用于电化学领域，可以实现对葡萄糖、DNA、多巴胺等小生物分子检测的高灵敏度和高选择性。 生物传感器在生物小分子等检测方面显示出其优越性，具有一定的实际应用价值，而且制备简单，应用广泛，也是近些年的研究热点之一。在生物传感器的制备过程中引入石墨烯复合材料有望提高其性能，此应用在环境检测、生命科学、食品工程和临床诊断等领域具有很重要的应用价值。 本文对石墨烯的功能化进行了系统的研究，以功能化的石墨烯纳米复合材料制备修饰电极并于生物小分子的生物传感。主要包括以下四个方面的工作： 1. PDDA功能化的石墨烯复合膜修饰电极的制备及其用于尿酸的检测 本实验将天然石墨粉利用Hummer法制得氧化石墨烯（GO），再以水合肼为还原剂进行还原，同时加入聚二烯丙基二甲基氯化铵（PDDA），制备成PDDA功能化石墨烯复合材料(PDDA-G)。实验结果表明，合成了比较理想的PDDA-G纳米复合材料，且该材料呈良好的片层结构。将PDDA-G用滴涂法制备了修饰玻碳电极（PDDA-G/GCE），并用于检测尿酸（UA）的电化学响应信号。其响应电流与UA在0.1~60μM范围内呈线性关系，检出限为0.03μM (S/N=3)。该修饰电极能较好地避免抗坏血酸的干扰，可用于UA的快速检测。 2.聚苯乙烯磺酸钠功能化石墨烯修饰电极的制备及其用于过氧化氢的检测 利用聚苯乙烯磺酸钠（PSS）与石墨烯的π-π相互作用功能化石墨烯（G），制备了PSS功能化的石墨烯纳米复合材料（PSS-G）。用透射电子显微镜（TEM）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）、紫外吸收光谱（UV）分别对该复合材料进行了表征，并用循环伏安法（CV）和电化学阻抗法（EIS）对PSS功能化石墨烯修饰电极（PSS-G/GCE）进行了电化学表征。用该修饰电极考察了H2O2的电化学响应。实验结果显示，在工作电位为-0.7V时，该修饰电极对H2O2的的电化学响应在10μM~21.88mM范围内呈良好线性关系，检出限为3.0μM (S/N=3)，该修饰电极可以作为无酶电化学传感器对H2O2进行检测，结果较为理想。 3.普鲁士蓝/PDDA-石墨烯复合膜修饰电极的制备及应用于过氧化氢无酶传感器 本实验制备了一种基于普鲁士蓝/PDDA-石墨烯复合膜的新型无酶电化学传感器，可以用于过氧化氢的灵敏检测。以聚二烯丙基二甲基氯化铵(PDDA)作为分散剂和功能化试剂制备了PDDA功能化的石墨烯（PDDA-G），然后将普鲁士蓝（PB）电沉积到PDDA-G修饰的玻碳电极表面，制备了PB/PDDA-G/GCE。实验发现，在工作电位为-0.3V时，PB/PDDA-G/GCE作为传感器对H2O2的电化学还原有很好的催化能力，响应时间小于5s，，这主要是缘于PDDA-G和PB的协同作用。在3.0~2061μM的范围内，H2O2的还原电流与其浓度呈现良好的线性关系，检出限为1.0μM (S/N=3)。该修饰电极有望用于实际样品中H2O2的快速检测。 4.聚乙烯亚胺功能化石墨烯复合膜修饰电极的制备及其用于8-羟基-2′-脱氧鸟嘌呤核苷的检测 在氧化石墨（GO）与还原剂反应的过程中，加入聚乙烯亚胺（PEI）对石墨烯进行功能化。利用透射电子显微镜（TEM）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）、紫外吸收光谱（UV）和X-射线粉末衍射（XRD）对该复合材料进行了表征。结果表明，与PEI共价键作用后的石墨烯具有很好的分散性，成功地合成了PEI功能化的石墨烯（PEI-G）。将PEI功能化石墨烯复合材料涂布在玻碳电极表面，制备PEI-G/GCE。该修饰电极对8-羟基-2′-脱氧鸟嘌呤核苷（8-OH-dG）有良好的电化学响应。在0.1MpH8.0的PBS溶液中，8-OH-dG氧化峰电流与其浓度在7.0×10-9~7.56×10-7M和7.56×10-7~3.56×10-6M的范围内呈现良好的线性关系，检出限达到2.3nM (S/N=3)。在实际样品中检测8-OH-dG时，该修饰电极可以较好地避免UA的干扰。
【关键词】：石墨烯 聚二烯丙基二甲基氯化铵 聚苯乙烯磺酸钠 普鲁士蓝 聚乙烯亚胺 尿酸 过氧化氢 8-羟基-2′-脱氧鸟嘌呤核苷 生物传感器
【学位授予单位】：聊城大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：O646.54;O613.71
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-11
• 前言11-12
• 第一章 绪论12-26
• 1.1 石墨烯的概述12-18
• 1.2 功能化石墨烯复合材料18-19
• 1.3 功能化石墨烯修饰电极的传感应用19-24
• 1.4 本课题研究的意义和主要内容24-26
• 第二章 PDDA 功能化的石墨烯复合膜修饰电极的制备及其用于尿酸的检测26-35
• 2.1 引言26-27
• 2.2 实验部分27-28
• 2.3 结果与讨论28-33
• 2.4 结论33-35
• 第三章 聚苯乙烯磺酸钠功能化的石墨烯修饰电极的制备及其用于过氧化氢的检测35-41
• 3.1 引言35-36
• 3.2 实验部分36
• 3.3 结果与讨论36-40
• 3.4 结论40-41
• 第四章 普鲁士蓝/PDDA 石墨烯复合膜修饰电极的制备及应用于过氧化氢无酶传感器41-51
• 4.1 引言41-42
• 4.2 实验部分42-43
• 4.3 结果与讨论43-49
• 4.4 结论49-51
• 第五章 聚乙烯亚胺功能化的石墨烯复合膜修饰电极的制备及其用于 8-羟基-2′-脱氧鸟嘌呤核苷的伏安检测51-61
• 5.1 引言51-52
• 5.2 实验部分52-53
• 5.3 结果与讨论53-60
• 5.4 结论60-61
• 结语与展望61-62
• 参考文献62-82
• 附录82-83
• 致谢83-84
• 攻读学位期间已发表或待发表的学术论文84

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前4条

1 董绍俊;;化学修饰电极的研究进展[J];分析化学;1985年11期

2 李丽花;徐琴;王海燕;胡效亚;;普鲁士蓝-多壁碳纳米管复合材料修饰电极测定过氧化氢[J];分析化学;2007年06期

3 卢惠婷;陈昌国;董海峰;;普鲁士蓝修饰生物传感器的研究进展[J];理化检验(化学分册);2010年04期

4 潘吉超;姚飞;任腾飞;贾丽萍;贾文丽;崔慧;王怀生;;聚(3,4-乙烯基二氧噻吩)/碳纳米管复合膜修饰电极的电化学制备及其用于8-羟基-2'-脱氧鸟嘌呤核苷的检测[J];南京师大学报(自然科学版);2012年02期

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本文编号：294965