当前位置:主页 > 科技论文 > 化学论文 >

ZIF-67复合材料的制备及其催化和H 2 /D 2 分离性能研究

发布时间:2021-01-15 12:34
  ZIF-67是由六水合硝酸钴与2-甲基咪唑配位而成的三维骨架化合物,其孔径大小为3.4A,金属中心Co为不饱和配位,存在大量的空的金属活性位点,因此在催化以及气体分离方面具有潜在的应用价值。但是纯ZIF-67为粉末状,直接应用于催化反应或者是气体分离,存在粉末强度低、难以回收利用等问题。而将ZIF-67负载在合适的载体上,能够提高ZIF-67的分散性,减少ZIF-67的使用量,增强其应用性能,便于ZIF-67的回收利用。因此本文采用层层自组装的方法将ZIF-67分别负载在磁性Fe3O4以及γ-Al2O3载体上,形成n-ZIF-67@Fe3O4 (n=1,4,7,10)和 n-ZIF-67@NH2-γ-Al2O3(n=3,5,7,10)两种复合材料,并研究了两种复合材料的催化性能和气体分离性能。论文取得的主要成果有:1.将ZIF-67通过层层自组装的方法负载在羧基化的Fe3O4载体上,制备得到了不同负载次数的n-ZIF-67@Fe3O4磁性核-壳结构复合材料(n=1,4,7,10),并对其进行了 IR、XRD、SEM、TEM等一系列的表征。将得到的n-ZIF-67@Fe3O4磁性核-壳结... 

【文章来源】:北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校

【文章页数】:155 页

【学位级别】:硕士

【部分图文】:

ZIF-67复合材料的制备及其催化和H 2 /D 2 分离性能研究


图1-1?MOFs的一维、二维和三维结构图【2]??Fig.?1-1?The?1-D,?2-D,?and?3-D?structure?of?MOFs??

反应机理,环氧苯乙烯,催化效率


Fig.?1-3.?The?reactive?mechnism?of?Knoevenagel?synthesis?catalized?by?ZIF-8??Carreon课题组则将ZIF-8催化剂用于催化C02和环氧苯乙烯的酯化反应,??如图1-4所示[151。该ZIF-8催化剂具有较高的催化效率,在100°C条件下收率可??以达到54%,而且连续的使用没有明显的催化效率的降低。??〇??八?+?ca?〇八〇??/?\?+?⑷2?I_|??j^^jj^ltyrene?oxide?Styrene?Carbonate??图1-4?ZIF-8催化C02与环氧苯乙烯的酯化反应??Fig.?1-4.?The?esterification?reaction?between?C〇2and?stryene?oxide?catalized?by?ZIF-8??Phan课题组也尝试了将ZIF-8应用于苯甲醚和酰氯的Friedel-Crafts酰基化??反应,如图1-5所示实验结果表明,ZIF-8能够在没有其他气体保护的情况??下催化该F-C酰基化反应,对于p-isomer的选择性高达95%。同时,该ZIF-8??催化反应避免了酸的浸出,而且ZIF-8催化剂可以简单的进行分离和再生。??5??

酰基化反应


H'?气?ecc??ZIF-8?nan〇|>artici?¥??图1-3?ZIF-8催化Knoevenagel反应机理图??Fig.?1-3.?The?reactive?mechnism?of?Knoevenagel?synthesis?catalized?by?ZIF-8??Carreon课题组则将ZIF-8催化剂用于催化C02和环氧苯乙烯的酯化反应,??如图1-4所示[151。该ZIF-8催化剂具有较高的催化效率,在100°C条件下收率可??以达到54%,而且连续的使用没有明显的催化效率的降低。??〇??八?+?ca?〇八〇??/?\?+?⑷2?I_|??j^^jj^ltyrene?oxide?Styrene?Carbonate??图1-4?ZIF-8催化C02与环氧苯乙烯的酯化反应??Fig.?1-4.?The?esterification?reaction?between?C〇2and?stryene?oxide?catalized?by?ZIF-8??Phan课题组也尝试了将ZIF-8应用于苯甲醚和酰氯的Friedel-Crafts酰基化??反应,如图1-5所示实验结果表明,ZIF-8能够在没有其他气体保护的情况??下催化该F-C酰基化反应,对于p-isomer的选择性高达95%。同时,该ZIF-8??催化反应避免了酸的浸出,而且ZIF-8催化剂可以简单的进行分离和再生。??

【参考文献】:
期刊论文
[1]类沸石咪唑酯骨架材料(ZIFs)的研究进展[J]. 王天龙,张燕,王新红,冯钠,曲敏杰.  化工进展. 2015(11)
[2]沸石咪唑酯骨架结构材料ZIF-8催化Friedel-Crafts酰基化反应(英文)[J]. Lien T.L.NGUYEN,Ky K.A.LE,Nam T.S.PHAN.  催化学报. 2012(04)
[3]气相色谱/质谱-化学计量学法分析测定药对桃仁-红花挥发油[J]. 李晓如,梁逸曾,郭方遒,李晓宁,曾仲大.  分析化学. 2007(04)
[4]气相色谱法分析氢同位素气体[J]. 褚效中,周亚平,周理,寇登民.  分析化学. 2006(05)
[5]改性Al2O3色谱固定相的性能及其对分离气态烃的影响[J]. 柳懿才,苗连香,孔江芳.  石油化工. 1994(06)
[6]新型氧化铝填充毛细管色谱柱[J]. 杨海鹰,邹乃忠,陆婉珍.  色谱. 1988(03)

硕士论文
[1]氢同位素的微气相色谱分析关键技术研究[D]. 王晓英.中国工程物理研究院 2011



本文编号:2978882

资料下载
论文发表

本文链接:https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/2978882.html


Copyright(c)文论论文网All Rights Reserved | 网站地图 |

版权申明:资料由用户00ef8***提供,本站仅收录摘要或目录,作者需要删除请E-mail邮箱bigeng88@qq.com