等离子体/微波诱导金属有机框架缺陷的产生及多相催化性能研究

发布时间：2021-01-20 17:39

　　金属有机框架（MOF）具有高度有序的孔径分布、较高的比表面积和结构可设计性等特征,因而在气体吸附/分离、电化学能量转化、多相催化等方面有着广泛的应用。特别是在多相催化领域,关于MOF的研究受到了众多的关注,其框架各个组份都可以作为催化活性中心,骨架中开放的金属位点、经过修饰的有机配体或孔道中非框架组分。但目前对MOF中的缺陷与其催化的影响研究不够充分。本文从MOF缺陷的角度出发,采用多种方法,如等离子体刻蚀、微波合成及微波酸处理诱导产生并调控MOF缺陷,同时保持了金属有机框架结构的稳定性。以苯乙烯环氧化、酯化、转酯化和香茅醛环化作为反应模型,系统研究缺陷对MOF催化性能的影响。主要内容如下:（1）采用等离子体刻蚀的方法诱导HKUST-1缺陷的产生并且用于苯乙烯的环氧化反应。经过刻蚀后的HKUST-1晶体表面的粗糙度增大,结晶度下降,且出现配体缺失的现象,形成了不饱和金属开放位点。制备出的样品通过TGA,BET,EXAFS,XANES等表征证明缺陷的存在。样品P-HKUST-1在催化苯乙烯的环氧化反应转化率高达98%,且催化剂具有良好的稳定性。（2）用酸处理稳定性高的UiO-66和MOF... 

【文章来源】：湖南大学湖南省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：73 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

合成方法概述，可能的反应温度和MOF合成的最终反应产物[17]

位聚合物的发射光谱(激发波长 310nm)(a)5(o-DCy课题组首次成功将 MOF用于可充电电池)0.8F0.2L] (L=O2CC6H4CO2)在 3.0V时显示出量保持率和倍率性能。Li等人合成了不同拓对Li的存储有相同的电化学响应[51]。在首锂离子的存储有相当高的不可逆容量。在电,ERR等电催化反应。例如，Liu及其合作者

等离子体/微波诱导金属有机框架缺陷的产生及多相催化性能的研究的布洛芬。这种差异主要是因为布洛芬（0.6 nm -1.03 nm）比较适合MIL-101五边形和六边形的窗口，不能进入更小的MIL-100窗口。因此MIL-101的脱附量远超过MIL-100。最初的传输机制是弱键分子的简单扩散，然而由于芳环和布洛芬存在π-π相互作用延长了释放的时间。此外，Loiseau等人研究了MIL-53的给药速度[66]。在高温和完全膨胀的条件下，MIL-53的最大容积约为150 nm3，大约可以摄取20wt%的布洛芬且需要三周时间去释放[67]。Imaz等人合成以Zn2+和1,4-二（咪唑-1-亚甲基）苯为底物的MOF材料用于负载一些抗癌类药物。其负载率约为20 wt%且表现出快速释放的效果[68]。

【参考文献】：
期刊论文
[1]金属有机骨架化合物催化合成不对称有机碳酸酯(英文)[J]. 周印羲,梁曙光,宋金良,吴天斌,胡素琴,刘会贞,姜涛,韩布兴.  物理化学学报. 2010(04)



本文编号：2989477