N掺杂纳米TiO_2制备及其光催化制氢

发布时间：2017-04-12 00:09

  本文关键词：N掺杂纳米TiO_2制备及其光催化制氢，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：本文制备了纳米TiO2和N掺杂TiO2(N-TiO2),采用X射线衍射(XRD),比表面积测定仪(BET),紫外-可见漫反射光谱仪,扫描电子显微镜(SEM),透射电子显微镜(TEM)等,表征分析催化剂的结构和性质。并评价了纳米TiO2, N-TiO2的光催化制氢活性。研究内容主要分为以下两部分： (1)水热法制备纳米TiO2,并评价其光催化制氢反应活性。首先,采用碱水热法制备了钛酸钠,然后,再用盐酸浸泡12h、清洗得到钛酸,最后分别在350-℃,400-℃,450℃,500-℃,550-℃下煅烧制备纳米TiO2-T。由TEM,SEM图可见,TiO2-T均为纳米态颗粒,TiO2-350颗粒呈两端开口短管状,煅烧温度高于500-℃时,管状结构被破坏,Ti02-500,TiO2-550分别为纳米棒和纳米颗粒状。XRD结果表明,TiO2-T均为锐钛矿相结构。用自制真空密闭光催化反应装置,进行光催化实验,以气相色谱分析产氢量,评价催化剂的光催化活性。研究了TiO2-T催化剂晶体结构,牺牲剂种类,助催化剂Pt担载量对其光催化制氢活性的影响。实验结果表明,在紫外光照射下TiO2-450具有最好的光催化活性,产氢速率为1005μmol/h；在可见光照射下,TiO2-T均没有光催化活性；分别以乳酸,甲醇为牺牲剂,其产氢速率分别为251μmol/h,1024μmol/h,表明甲醇牺牲剂有利于TiO2-450光催化反应；当TiO2-450载Pt量为0.1wt%时,具有最好的光催化活性,产氢速率为1024μmol/h. (2)采用固相法制备了N-TiO2,并评价其光催化制氢反应活性。首先,将二氰二胺放入坩埚中煅烧,自然冷却至室温后研磨得到g-C3N4；然后,将钛酸和g-C3N4按照一定的比例混合,研磨1h,再在350-℃,400-℃,450-℃,500-℃,550-℃下分别煅烧1h,得到N-TiO2粉末。XRD结果表明,N-TiO2均为锐钛矿相,随着温度升高,样品晶粒尺寸减小,结晶度越来越好。当煅烧温度达到550-℃时,g-C3N4被完全分解,生成N-TiO2,当煅烧温度低于550-℃时,生成g-C3N4/TiO2-T复合物。本文研究了晶体结构,Ti/N摩尔比,载Pt量对其光催化制氢活性的影响。实验表明,g-C3N4／TiO2-T在紫外光区有较好的光催化活性,其中g-CaN4/TiO2-450产氢速率最高达到80μmol/h只有g-C3N4/TiO2-450在可见光区具有光催化活性,产氢速率为12μmol/h。当Ti/N比为1：5时,g-C3N4/TiO2-450具有最好的光催化活性,产氢速率为20μmol/h。当载Pt量为0.05wt%时,g-C3N4/TiO2-450具有最大的光催化活性,氢速率为20μmol/h。
【关键词】：二氧化钛 光催化 制氢
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：O643.36;O614.411
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 引言10-11
• 1 文献综述11-24
• 1.1 TiO_2光催化分解水制氢的机理11-15
• 1.1.1 TiO_2能带结构11
• 1.1.2 TiO_2光催化原理11-12
• 1.1.3 影响TiO_2光催化分解水制氢的因素12-15
• 1.2 提高TiO_2光催化分解水效率的途径15-19
• 1.2.1 TiO_2改性15-17
• 1.2.2 助催化剂的影响17-18
• 1.2.3 牺牲剂的影响18-19
• 1.3 TiO_2制备方法19-22
• 1.3.1 气相法19-20
• 1.3.2 液相法20
• 1.3.3 固相法20-22
• 1.4 选题意义,选题思路及研究内容22-24
• 1.4.1 选题意义22
• 1.4.2 选题思路22
• 1.4.3 研究内容22-24
• 2 催化剂的制备及光催化实验24-28
• 2.1 实验所用试剂及仪器24-25
• 2.1.1 实验试剂24
• 2.1.2 实验仪器24-25
• 2.2 光催化剂的制备25-26
• 2.2.1 纳米TiO_2制备25
• 2.2.2 N-TiO_2制备25-26
• 2.3 光催化剂表征实验26-27
• 2.3.1 X射线衍射(XRD)26
• 2.3.2 透射电镜(TEM)26
• 2.3.3 紫外-可见(UV-vis)漫反射吸收光谱表征26
• 2.3.4 比表面积(BET)26
• 2.3.5 光电压26
• 2.3.6 电子能量损失谱(EELS)26-27
• 2.4 催化制氢评价27-28
• 2.4.1 光催化制氢实验装置27
• 2.4.2 光催化制氢实验方法27-28
• 3 纳米TiO_2表征及光催化性能的研究28-40
• 3.1 纳米TiO_2的表征结果28-33
• 3.1.1 XRD28-29
• 3.1.2 TEM29
• 3.1.3 SEM29-30
• 3.1.4 紫外-可见漫反射光谱30-31
• 3.1.5 光电压31-32
• 3.1.6 BET32-33
• 3.2 光催化制氢实验33-39
• 3.2.1 合成纳米TiO_2中间产物的光催化性能34
• 3.2.2 TiO_2-T的紫外光催化制氢性能34-36
• 3.2.3 TiO_2-T的可见光催化制氢性能36-37
• 3.2.4 牺牲剂对TiO_2-450光催化性能影响37-38
• 3.2.5 载Pt量对TiO_2-450光催化性能影响38-39
• 3.3 本章小结39-40
• 4 N-TiO_2的表征及光催化性能研究40-51
• 4.1 N-TiO_2的表征结果40-44
• 4.1.1 XRD40-41
• 4.1.2 TEM41-42
• 4.1.3 紫外-可见漫反射42-43
• 4.1.4 电子能量损失谱43-44
• 4.2 N-TiO_2光催化分解水制氢的研究44-49
• 4.2.1 g-C3N4的光催化活性44-45
• 4.2.2 煅烧温度对N掺杂TiO_2光催化性能影响45-47
• 4.2.3 Ti/N摩尔比对N-TiO_2光催化性能影响47-48
• 4.2.4 载Pt量对N-TiO_2光催化性能影响48-49
• 4.3 本章小结49-51
• 5 结论与展望51-53
• 5.1 结论51-52
• 5.2 展望52-53
• 参考文献53-59
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况59-60
• 致谢60-61

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前3条

1 薛寒松;李华基;易于;胡慧芳;孟翠;;铈掺杂二氧化钛纳米管的光催化性能[J];机械工程材料;2008年06期

2 李敦钫;郑菁;陈新益;邹志刚;;光催化分解水体系和材料研究[J];化学进展;2007年04期

3 田蒙奎;上官文峰;王世杰;欧阳自远;;可见光响应光解水制氢的半导体光催化剂[J];化学进展;2007年05期

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本文编号：300276