CuO/HZSM-5催化溴甲烷芳构化制备芳烃
发布时间：2021-01-31 18:08
采用等体积浸渍法制备了不同负载量（1%7%）的CuO/HZSM-5催化剂,在固定床反应器中研究了不同反应温度、溴甲烷流量以及CuO负载量对溴甲烷芳构化催化性能的影响。采用SEM、XRD、N2吸附脱附、TEM、XPS、TG、DSC、NH3-TPD等技术对反应前后的催化剂进行表征。XRD结果显示活性组分CuO在HZSM-5上具有很好的分散性,并且反应后Cu晶型不变。NH3-TPD结果显示3%的CuO负载后,催化剂强酸量增加。在CuO负载量为3%,温度为360℃,反应空速为240 ml·g-1·h-1条件下得到最高的芳烃收率（22.3%）。XPS结果显示反应后在催化剂上主要的积炭为石墨碳。催化剂稳定性测试结果表明反应40 h内催化活性没有明显下降。
【文章来源】：化工学报. 2017,68(06)北大核心
【文章页数】：8 页
【部分图文】：
反应温度对溴甲烷转化率和芳烃收率的影响
℃时达到最高（19.3%）。升高反应温度可以加快反应速率，但温度过高后，芳烃收率下降可能是由于高温下积炭严重，堵塞了分子筛孔道，380℃下芳烃收率降低至16.0%。得出溴甲烷芳构化得到芳烃最合适的温度为360℃。图1反应温度对溴甲烷转化率和芳烃收率的影响Fig.1EffectofreactiontemperatureonCH3Brconversionandaromaticyield2.1.2空速对溴甲烷芳构化反应的影响考察了空速对溴甲烷芳构化制备芳烃的影响，在360℃下研究了5%CuO/HZSM-5在不同的溴甲烷空速（180～360ml·g1·h1）下的催化性能，实验结果如图2所示。从图中可以看出，溴甲烷的转化率基本维持在96.5%，随着溴甲烷空速的增加，芳烃收率先增加后降低，在240ml·g1·h1下达到最高为19.3%。这可能是由于溴甲烷空速的提高，减少了反应物以及中间产物如乙烯、丙烯与催化剂的接触时间，导致烯烃聚合成环概率下降，芳烃收率降低。图2空速对溴甲烷转化率和芳烃收率的影响Fig.2EffectofGHSVonCH3Brconversionandaromaticyield2.1.3CuO负载量对溴甲烷芳构化反应的影响在反应温度为360℃、空速240ml·g1·h1条件下考察了催化剂中CuO负载量对溴甲烷芳构化的影响。如图3所示，随着催化剂中CuO负载量的增加，溴甲烷的转化率始终高于97.0%，而芳烃的收率先增加后减小，在CuO的负载量为3%时达到最高（22.3%）。综合考虑，当CuO负载量为3%时，催化剂催化溴甲烷芳构化性能最好。图3CuO负载量对溴甲烷转化率和芳烃收率的影响Fig.3EffectofCuOloadingonCH3Brconversionandaromaticyield表1列出了未负载HZSM-5和3%CuO/HZSM-5催化溴甲烷芳构化的产物分布。从表中可以看出，3%CuO负载后的HZSM-5芳烃收率比未负载HZSM-5有所提高。3%CuO/HZSM-5所
化剂的接触时间，导致烯烃聚合成环概率下降，芳烃收率降低。图2空速对溴甲烷转化率和芳烃收率的影响Fig.2EffectofGHSVonCH3Brconversionandaromaticyield2.1.3CuO负载量对溴甲烷芳构化反应的影响在反应温度为360℃、空速240ml·g1·h1条件下考察了催化剂中CuO负载量对溴甲烷芳构化的影响。如图3所示，随着催化剂中CuO负载量的增加，溴甲烷的转化率始终高于97.0%，而芳烃的收率先增加后减小，在CuO的负载量为3%时达到最高（22.3%）。综合考虑，当CuO负载量为3%时，催化剂催化溴甲烷芳构化性能最好。图3CuO负载量对溴甲烷转化率和芳烃收率的影响Fig.3EffectofCuOloadingonCH3Brconversionandaromaticyield表1列出了未负载HZSM-5和3%CuO/HZSM-5催化溴甲烷芳构化的产物分布。从表中可以看出，3%CuO负载后的HZSM-5芳烃收率比未负载HZSM-5有所提高。3%CuO/HZSM-5所得气态产物
【参考文献】：
期刊论文
[1]六铝酸盐负载CuO催化还原NO性能[J]. 史风华,宋永吉,罗潇然,任晓光,李翠清,王虹. 环境化学. 2012(08)
[2]天然气化工的技术进展与发展机遇[J]. 雍瑞生,谭斌,王科. 天然气化工（C1化学与化工）. 2009(04)
[3]氯甲烷在镁修饰的ZSM-5分子筛催化剂上催化转化研究[J]. 张大治,魏迎旭,沈江汉,刘红超,王颖利,许磊,刘中民. 天然气化工. 2006(03)
[4]费托合成燃料的经济性及发展前景[J]. 白尔铮. 化工进展. 2004(04)
[5]费托法合成液体燃料关键技术研究进展[J]. 陈建刚,相宏伟,李永旺,孙予罕. 化工学报. 2003(04)
[6]天然气化工发展现状[J]. 陈庆龄,钱伯章. 现代化工. 2002(05)
本文编号：3011348
【文章来源】：化工学报. 2017,68(06)北大核心
【文章页数】：8 页
【部分图文】：
反应温度对溴甲烷转化率和芳烃收率的影响
℃时达到最高（19.3%）。升高反应温度可以加快反应速率，但温度过高后，芳烃收率下降可能是由于高温下积炭严重，堵塞了分子筛孔道，380℃下芳烃收率降低至16.0%。得出溴甲烷芳构化得到芳烃最合适的温度为360℃。图1反应温度对溴甲烷转化率和芳烃收率的影响Fig.1EffectofreactiontemperatureonCH3Brconversionandaromaticyield2.1.2空速对溴甲烷芳构化反应的影响考察了空速对溴甲烷芳构化制备芳烃的影响，在360℃下研究了5%CuO/HZSM-5在不同的溴甲烷空速（180～360ml·g1·h1）下的催化性能，实验结果如图2所示。从图中可以看出，溴甲烷的转化率基本维持在96.5%，随着溴甲烷空速的增加，芳烃收率先增加后降低，在240ml·g1·h1下达到最高为19.3%。这可能是由于溴甲烷空速的提高，减少了反应物以及中间产物如乙烯、丙烯与催化剂的接触时间，导致烯烃聚合成环概率下降，芳烃收率降低。图2空速对溴甲烷转化率和芳烃收率的影响Fig.2EffectofGHSVonCH3Brconversionandaromaticyield2.1.3CuO负载量对溴甲烷芳构化反应的影响在反应温度为360℃、空速240ml·g1·h1条件下考察了催化剂中CuO负载量对溴甲烷芳构化的影响。如图3所示，随着催化剂中CuO负载量的增加，溴甲烷的转化率始终高于97.0%，而芳烃的收率先增加后减小，在CuO的负载量为3%时达到最高（22.3%）。综合考虑，当CuO负载量为3%时，催化剂催化溴甲烷芳构化性能最好。图3CuO负载量对溴甲烷转化率和芳烃收率的影响Fig.3EffectofCuOloadingonCH3Brconversionandaromaticyield表1列出了未负载HZSM-5和3%CuO/HZSM-5催化溴甲烷芳构化的产物分布。从表中可以看出，3%CuO负载后的HZSM-5芳烃收率比未负载HZSM-5有所提高。3%CuO/HZSM-5所
化剂的接触时间，导致烯烃聚合成环概率下降，芳烃收率降低。图2空速对溴甲烷转化率和芳烃收率的影响Fig.2EffectofGHSVonCH3Brconversionandaromaticyield2.1.3CuO负载量对溴甲烷芳构化反应的影响在反应温度为360℃、空速240ml·g1·h1条件下考察了催化剂中CuO负载量对溴甲烷芳构化的影响。如图3所示，随着催化剂中CuO负载量的增加，溴甲烷的转化率始终高于97.0%，而芳烃的收率先增加后减小，在CuO的负载量为3%时达到最高（22.3%）。综合考虑，当CuO负载量为3%时，催化剂催化溴甲烷芳构化性能最好。图3CuO负载量对溴甲烷转化率和芳烃收率的影响Fig.3EffectofCuOloadingonCH3Brconversionandaromaticyield表1列出了未负载HZSM-5和3%CuO/HZSM-5催化溴甲烷芳构化的产物分布。从表中可以看出，3%CuO负载后的HZSM-5芳烃收率比未负载HZSM-5有所提高。3%CuO/HZSM-5所得气态产物
【参考文献】：
期刊论文
[1]六铝酸盐负载CuO催化还原NO性能[J]. 史风华,宋永吉,罗潇然,任晓光,李翠清,王虹. 环境化学. 2012(08)
[2]天然气化工的技术进展与发展机遇[J]. 雍瑞生,谭斌,王科. 天然气化工（C1化学与化工）. 2009(04)
[3]氯甲烷在镁修饰的ZSM-5分子筛催化剂上催化转化研究[J]. 张大治,魏迎旭,沈江汉,刘红超,王颖利,许磊,刘中民. 天然气化工. 2006(03)
[4]费托合成燃料的经济性及发展前景[J]. 白尔铮. 化工进展. 2004(04)
[5]费托法合成液体燃料关键技术研究进展[J]. 陈建刚,相宏伟,李永旺,孙予罕. 化工学报. 2003(04)
[6]天然气化工发展现状[J]. 陈庆龄,钱伯章. 现代化工. 2002(05)
本文编号：3011348
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