石墨相氮化碳基光催化材料的性能调控及第一性原理研究
发布时间：2021-01-31 22:32
传统的经济发展模式,一方面推进了现代社会的高速发展和工业化水平,给人类生活带来了极大便利,而另一方面也加剧了人与自然之间的矛盾,导致了能源危机与环境污染两个巨大的全球性挑战。目前深入推进的新型可持续发展战略,迫切呼唤可再生能源技术的支撑。其中以太阳能为能量来源的光催化技术正在成为理想的能源产出和环境治理的新方案,也是国际上的热点研究方向。该技术已经广泛应用于光分解水产H2、降解污染物以及杀菌消毒等方向,具有经济、安全和环保等独特优势。但到目前为止,具有光催化活性的材料对太阳能利用率低这一限制性因素仍然没有得到彻底的解决。因此,发展新型的具有高效可见光催化效率和低成本的光催化剂是现阶段光催化研究中的关键步骤。有机聚合物半导体石墨相氮化碳（g-C3N4）,因其具有独特的二维层状结构、高稳定性和可见光区响应等特性,是目前最受关注的光催化剂之一。然而,纯g-C3N4也存在光吸收范围窄,光生载流子复合率高、迁移率低等缺点,从而限制了其在光催化领域的应用范围。本文针对g-C3N4...
【文章来源】：西北大学陕西省 211工程院校
【文章页数】：131 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
半导体表面的光催化原理示意图[3]
第一章绪论3（OH、2O以及H2O2等反应自由基）的方式与吸附物发生氧化还原反应，完成光降解污染物、光分解水制H2和CO2还原等过程。图1.1半导体表面的光催化原理示意图[3]。1.2.2光催化应用概述（1）光催化降解污染物。据研究报道，光催化技术可降解废水中的有机染料、抗生素、重金属离子和苯系物等各类有毒污染物[4-7]，在投入合适的光催化剂之后，经过太阳光或者紫外光照射被氧化或还原为无毒的可降解化合物。图1.2g-C3N4-Mn体系对Cr（Ⅵ）和RhB混合溶液的循环降解曲线[8]。2017年，Wang等人利用取代掺杂法成功制备了Mn掺杂g-C3N4化合物（g-C3N4-
第一章绪论5H2和O2的过程，是储存太阳能和绿色生产H2最有效的方法之一[10-15]。光解水反应可以分解为两个“半反应”过程，即析氢反应（HER，反应（1.1））和析氧反应（OER，反应（1.2））两个过程。反应过程（1.3）为全解水反应，并标注了吉布斯自由能变化（G=237.2KJmol-1）和氧化还原电势差（E=1.23eV）。由于G是一个正值，即水分解反应为吸热反应，其中OER过程提供了HER过程所需要的质子和自由电子[10,16]。+()22H+2eHg→（1.1）()()+221HOlOg+2He22→+（1.2）()()222(g1HOlO2→)+Hg（1.3）G=237.2KJmol-1E=1.23eV图1.4常见半导体光催化剂的能带边缘电位和水的氧化还原电位[3]。对于光解水制H2的过程，光催化剂的能带边缘电位（band-edgepotential）与H2O氧化还原电位（redoxpotential）之间的匹配十分重要。从光催化动力学角度分析，半导体CB边缘必须高于H+的还原电位（-0.41Vvs.NHE，pH=7），而VB边缘必须低于H2O的氧化电位（0.82Vvs.NHE，pH=7）。因此在全解水反应过程中，半导体的禁带宽度至少为1.23eV。而从光催化热力学角度分析，反应的过程伴有不可避免的热损耗，需要额外的过电势驱动HER和OER进程。所以在全解水反应的实际应用中，半导体材料的禁带宽度通常要大于1.5eV[14]。此外，当半导体的能带边缘电位
【参考文献】：
期刊论文
[1]碱金属修饰g-C3N4的能带结构调控与载流子迁移过程[J]. 祝林,马新国,刘娜,徐国旺,黄楚云. 物理化学学报. 2016(10)
博士论文
[1]石墨相氮化碳的制备、表征及其光催化性能研究[D]. 陈秀芳.福州大学 2011
本文编号：3011692
【文章来源】：西北大学陕西省 211工程院校
【文章页数】：131 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
半导体表面的光催化原理示意图[3]
第一章绪论3（OH、2O以及H2O2等反应自由基）的方式与吸附物发生氧化还原反应，完成光降解污染物、光分解水制H2和CO2还原等过程。图1.1半导体表面的光催化原理示意图[3]。1.2.2光催化应用概述（1）光催化降解污染物。据研究报道，光催化技术可降解废水中的有机染料、抗生素、重金属离子和苯系物等各类有毒污染物[4-7]，在投入合适的光催化剂之后，经过太阳光或者紫外光照射被氧化或还原为无毒的可降解化合物。图1.2g-C3N4-Mn体系对Cr（Ⅵ）和RhB混合溶液的循环降解曲线[8]。2017年，Wang等人利用取代掺杂法成功制备了Mn掺杂g-C3N4化合物（g-C3N4-
第一章绪论5H2和O2的过程，是储存太阳能和绿色生产H2最有效的方法之一[10-15]。光解水反应可以分解为两个“半反应”过程，即析氢反应（HER，反应（1.1））和析氧反应（OER，反应（1.2））两个过程。反应过程（1.3）为全解水反应，并标注了吉布斯自由能变化（G=237.2KJmol-1）和氧化还原电势差（E=1.23eV）。由于G是一个正值，即水分解反应为吸热反应，其中OER过程提供了HER过程所需要的质子和自由电子[10,16]。+()22H+2eHg→（1.1）()()+221HOlOg+2He22→+（1.2）()()222(g1HOlO2→)+Hg（1.3）G=237.2KJmol-1E=1.23eV图1.4常见半导体光催化剂的能带边缘电位和水的氧化还原电位[3]。对于光解水制H2的过程，光催化剂的能带边缘电位（band-edgepotential）与H2O氧化还原电位（redoxpotential）之间的匹配十分重要。从光催化动力学角度分析，半导体CB边缘必须高于H+的还原电位（-0.41Vvs.NHE，pH=7），而VB边缘必须低于H2O的氧化电位（0.82Vvs.NHE，pH=7）。因此在全解水反应过程中，半导体的禁带宽度至少为1.23eV。而从光催化热力学角度分析，反应的过程伴有不可避免的热损耗，需要额外的过电势驱动HER和OER进程。所以在全解水反应的实际应用中，半导体材料的禁带宽度通常要大于1.5eV[14]。此外，当半导体的能带边缘电位
【参考文献】：
期刊论文
[1]碱金属修饰g-C3N4的能带结构调控与载流子迁移过程[J]. 祝林,马新国,刘娜,徐国旺,黄楚云. 物理化学学报. 2016(10)
博士论文
[1]石墨相氮化碳的制备、表征及其光催化性能研究[D]. 陈秀芳.福州大学 2011
本文编号：3011692
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3011692.html
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