含吡嗪基配体铝配合物的合成及催化研究

发布时间：2021-02-01 23:20

　　近年来,环境问题不断引发人们对可持续发展的思考和关注。由于可生物降解聚酯在缓解环境和生物压力方面效果显著,因而其需求量显著增加。其中,聚己内酯、聚丙交酯和它们的共聚物被发现是很好的可降解聚酯,也因此作为最具潜力材料受到广泛关注。而金属铝由于储量丰富和毒性较低等优点备受青睐,用其合成的金属催化剂可有效制备各类聚酯材料。经过长期研究,人们合成出了一系列含吡啶基、喹啉基和一些五元杂环的N,O和N,N配体,并将其与金属镁、铝、锌和稀土金属配位制备出一系列金属催化剂。本论文是利用脂肪族腈和芳香腈的碳负离子与锂化后的2-甲基-3-硅甲基吡嗪反应,随后水解合成一系列功能化的NO二齿配体。用这类含吡嗪基的二齿配体与AlMe₃按1:1和2:1的比例在甲苯中反应制备出两类铝金属催化剂,即四配位LAlMe₂（R=^tBu（1a）,Ph（2a）,o-Tolyl（3a）,p-Tolyl（4a）,p-OMePh（5a））和五配位L₂AlMe（R=^tBu（1b）,Ph（2b）,o-Tolyl（3b）,p-To... 

【文章来源】：山西大学山西省

【文章页数】：83 页

【学位级别】：硕士

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中文摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 聚酯材料的概述
    1.2 聚己内酯和聚丙交酯简介
        1.2.1 聚丙交酯（PLA）
        1.2.2 聚己内酯（PCL）
    1.3 ε-己内酯和丙交酯的开环聚合机理
        1.3.1 配位-插入开环聚合（Coordination-Insertion Polymerization）
        1.3.2 阳离子开环聚合（Cationic Polymerization）
        1.3.3 阴离子聚合机理（Anionic Polymerization）
        1.3.4 单体活化聚合机理（Monomer-Activated Polymerization）
    1.4 ε-己内酯开环聚合催化体系
        1.4.1 锌（Zn）催化体系
        1.4.2 镁（Mg）催化体系
        1.4.3 铝（Al）催化体系
    1.5 论文的提出以及研究意义
第二章 吡嗪基NO配体及铝配合物的合成和催化研究
    2.1 引言
    2.2 结果与讨论
        2.2.1 吡嗪基NO配体的合成
        2.2.2 吡嗪基NO配体铝配合物的合成与表征
        2.2.3 吡嗪基NO铝配合物对环酯开环聚合研究
    2.3 实验部分
1-HL⁵的合成">        2.3.1 配体HL¹-HL⁵的合成
        2.3.2 配合物 1a-5a的合成
        2.3.3 催化己内酯开环聚合
    2.4 章末总结
第三章 吡嗪基NO五配位铝配合物的合成和催化研究
    3.1 引言
    3.2 结果与讨论
        3.2.1 吡嗪基NO配体五配位铝配合物的合成与表征
        3.2.2 内酯和丙交酯的开环聚合
    3.3 实验部分
        3.3.1 配合物 1b的合成
        3.3.2 配合物 2b的合成
        3.3.3 配合物 4b的合成
        3.3.4 配合物 5b的合成
    3.4 章末总结
参考文献
总结与展望
附录Ⅰ 部分化合物的核磁
附录Ⅱ 攻读学位期间发表论文
致谢
个人简况及联系方式



本文编号：3013612