Ti 3 C 2 T x 修饰BiOX（X=Cl,Br）的合成及光催化性能的研究
发布时间：2021-02-02 02:42
近几十年来,全球经济得到快速发展,但能源的短缺与环境污染问题层出不穷,日渐影响经济的进一步发展,科研人员针对这些问题全力研究开发新能源和环境修复的新技术。光催化技术的出现为解决能源危机与环境治理带来了曙光。光催化技术的基点是半导体材料,单相的半导体材料内部的光生载流子复合严重,产生的光生载流子不能有效的迁移至材料的表面,导致光催化性能降低。贵金属、石墨烯等作为助催化材料,可以改善光催化材料的载流子复合几率,但是这些助催化材料的成本相对较高,因此亟待开发成本低、绿色高效的助催化材料。二维过渡金属碳或氮化物（MXene）具有较高载流子迁移率,调控表面的官能团可以改善MXene的导电性,合适的费米能级导致MXene成为优异的电子接受体。本文以Ti3C2Tx（MXene）作为助催化材料,探索对光催化材料的修饰。具体内容如下:（1）静电自组装法制备BiOCl/Ti3C2Tx复合材料,并研究电子转移及光降解对硝基苯酚（PNP）的特性。调控BiOCl表面的电荷分布,通过...
【文章来源】：西南科技大学四川省
【文章页数】：67 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
光催化机理示意图
稍亓髯忧ㄒ坡实偷?缺点和挑战仍有待克服，直接导致g-C3N4光催化效率和稳定性的不理想[20]。在过去的十年中，铋基光催化剂由于其合适的带隙而被认为是优良的可见光半导体材料。考虑到Bi3+的稳定性，大多数研究都集中在含Bi3+的化合物上，形成了庞大的铋基光催化剂家族，包括Sillén结构的BiOX（X=Cl、Br、I），Aurivillius结构的Bi2MO6（M=Mo、W）以及Scheelite结构的BiVO4、Bi2S3、BiYO3和BiOIO3等，这些化合物主要表现出层状结构并具有板状形貌[21]。卤氧化铋（BiOX，X=Cl、Br、I）被证明是一类高效的无机半导体材料，如图1-2所示，其以[Bi2O2]2+层与双层卤素原子交错排列形成石墨层结构，而构成的开放晶体结构保证了内部静态电场的存在以及间接的光学跃迁，从而减少了激发电子和空穴的复合[22]。Aurivillius结构的Bi2MO6（M=Mo、W）由于具有较低的溶解性，因而稳定性较好。Bi2MO6的层状结构由[Bi2O2]2+层和W/MoO6八面体组成，构成的层状结构导致Bi2MO6具有出色的物理和化学特性因而受到了特别的关注，并且材料的无毒性与可见光响应更在光催化降解领域引起了巨大的研究兴趣[23]。图1-2（a）BiOX的晶胞，（b）BiOX的晶体结构图Figure1-2(a)Unitcell,(b)SupercellstructureofBiOX值得注意的是，光催化过程中单组分的光催化材料产生的部分光生电荷载流子迁移至材料的表面，大部分电荷载流子会直接在光催化剂表面或材料内部与空穴相互结合，通过这种方式造成能量以热和光的形式丢失，因此这些电荷不能进一步参与光催化过程，从而抑制了光催化剂的效率[24]。光催化虽然是一种高效的过程，但它存在电荷载流子快速复合和低光吸收区等缺点，阻碍了其在实际领域
喜牧稀＝峁?砻鳎?哂幸熘式峁沟腂i2O3/Bi2MoO6纳米复合材料在可见光照射下对罗丹明B（RhB）和2，4-二硝基酚（DNP）的降解比单一组分（Bi2O3或Bi2MoO6）具有更强的催化活性。如图1-4，光催化性能的提高归因于p型Bi2O3和n型Bi2MoO6的界面形成了p-n结，Bi2O3具有较窄的带隙很容易被激发，并产生光生电子和空穴，Bi2O3导带中的电子可以通过p-n结轻松迁移到的Bi2MoO6的导带，而产生的空穴保留在Bi2O3的价带。此外，Bi2O3/Bi2MoO6内部存在的电场增加了光生电子和空穴的迁移，促进了有机污染物的光催化降解与矿化效率[50]。图1-4Bi2O3和Bi2MoO6能带（左）和Bi2O3/Bi2MoO6复合材料中电荷分离示意图（右）Figure1-4SchematicdiagramsfortheenergybandofBi2O3andBi2MoO6（theleft）andthechargeseparationinBi2O3/Bi2MoO6composites（theright）1.3二维MXene材料的研究现状1.3.1二维MXene材料的概述随着科学领域的不断发展，二维（2D）材料凭借独特的结构与性能表现出越来越重要的地位，例如广为人知的石墨烯、硅烯、过渡金属硫化物及金属氧化物等二维材料被赋予了前所未有的光学、电学、光学及化学性能。二维材料可以将电子束缚在超薄的区域，为材料赋予优异的电子性能，材料平面存在的较强共价键让材料表现出卓越的力学性能与光学性能[51]。不仅如此，二维材料还存在较大比表面积以及可调控的厚度，在各个领域表现诱人的前景并引领着跨学科领域的广泛关注与研究热点。在2011年，一种新型二维过渡金属碳化物或氮化物（MXene）问世，这是由美国德雷克赛大学的Gogotsi教授团队将三元MAX相陶瓷（通式为Mn+1AXn，其中n=1-3，M为过渡金属，如Ti、Nb、Ta、V、Mo等，A为IIIA或IVA族元素，如Al、Si、S、P等，X为C、N）经过液相刻?
本文编号：3013897
【文章来源】：西南科技大学四川省
【文章页数】：67 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
光催化机理示意图
稍亓髯忧ㄒ坡实偷?缺点和挑战仍有待克服，直接导致g-C3N4光催化效率和稳定性的不理想[20]。在过去的十年中，铋基光催化剂由于其合适的带隙而被认为是优良的可见光半导体材料。考虑到Bi3+的稳定性，大多数研究都集中在含Bi3+的化合物上，形成了庞大的铋基光催化剂家族，包括Sillén结构的BiOX（X=Cl、Br、I），Aurivillius结构的Bi2MO6（M=Mo、W）以及Scheelite结构的BiVO4、Bi2S3、BiYO3和BiOIO3等，这些化合物主要表现出层状结构并具有板状形貌[21]。卤氧化铋（BiOX，X=Cl、Br、I）被证明是一类高效的无机半导体材料，如图1-2所示，其以[Bi2O2]2+层与双层卤素原子交错排列形成石墨层结构，而构成的开放晶体结构保证了内部静态电场的存在以及间接的光学跃迁，从而减少了激发电子和空穴的复合[22]。Aurivillius结构的Bi2MO6（M=Mo、W）由于具有较低的溶解性，因而稳定性较好。Bi2MO6的层状结构由[Bi2O2]2+层和W/MoO6八面体组成，构成的层状结构导致Bi2MO6具有出色的物理和化学特性因而受到了特别的关注，并且材料的无毒性与可见光响应更在光催化降解领域引起了巨大的研究兴趣[23]。图1-2（a）BiOX的晶胞，（b）BiOX的晶体结构图Figure1-2(a)Unitcell,(b)SupercellstructureofBiOX值得注意的是，光催化过程中单组分的光催化材料产生的部分光生电荷载流子迁移至材料的表面，大部分电荷载流子会直接在光催化剂表面或材料内部与空穴相互结合，通过这种方式造成能量以热和光的形式丢失，因此这些电荷不能进一步参与光催化过程，从而抑制了光催化剂的效率[24]。光催化虽然是一种高效的过程，但它存在电荷载流子快速复合和低光吸收区等缺点，阻碍了其在实际领域
喜牧稀＝峁?砻鳎?哂幸熘式峁沟腂i2O3/Bi2MoO6纳米复合材料在可见光照射下对罗丹明B（RhB）和2，4-二硝基酚（DNP）的降解比单一组分（Bi2O3或Bi2MoO6）具有更强的催化活性。如图1-4，光催化性能的提高归因于p型Bi2O3和n型Bi2MoO6的界面形成了p-n结，Bi2O3具有较窄的带隙很容易被激发，并产生光生电子和空穴，Bi2O3导带中的电子可以通过p-n结轻松迁移到的Bi2MoO6的导带，而产生的空穴保留在Bi2O3的价带。此外，Bi2O3/Bi2MoO6内部存在的电场增加了光生电子和空穴的迁移，促进了有机污染物的光催化降解与矿化效率[50]。图1-4Bi2O3和Bi2MoO6能带（左）和Bi2O3/Bi2MoO6复合材料中电荷分离示意图（右）Figure1-4SchematicdiagramsfortheenergybandofBi2O3andBi2MoO6（theleft）andthechargeseparationinBi2O3/Bi2MoO6composites（theright）1.3二维MXene材料的研究现状1.3.1二维MXene材料的概述随着科学领域的不断发展，二维（2D）材料凭借独特的结构与性能表现出越来越重要的地位，例如广为人知的石墨烯、硅烯、过渡金属硫化物及金属氧化物等二维材料被赋予了前所未有的光学、电学、光学及化学性能。二维材料可以将电子束缚在超薄的区域，为材料赋予优异的电子性能，材料平面存在的较强共价键让材料表现出卓越的力学性能与光学性能[51]。不仅如此，二维材料还存在较大比表面积以及可调控的厚度，在各个领域表现诱人的前景并引领着跨学科领域的广泛关注与研究热点。在2011年，一种新型二维过渡金属碳化物或氮化物（MXene）问世，这是由美国德雷克赛大学的Gogotsi教授团队将三元MAX相陶瓷（通式为Mn+1AXn，其中n=1-3，M为过渡金属，如Ti、Nb、Ta、V、Mo等，A为IIIA或IVA族元素，如Al、Si、S、P等，X为C、N）经过液相刻?
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