具有高效氢溢流效应的钼钨复合氧化物催化剂的制备及其催化加氢应用的研究
发布时间：2021-02-03 06:32
氢能作为重要的二次能源,因能量密度高、清洁无污染等特性受到越来越多的关注,同时在主要工业国家开始了商业化进程。然而氢在常温常压下安全高效的储存和运输正在成为制约氢能经济发展的主要瓶颈问题之一。有机液体储氢技术具有安全性高、循环性能好、常温常压储运方便等优点,具有良好的规模化应用前景。有机液体储氢材料的催化加氢过程需要大量催化剂。传统加氢方法使用的Pd、Pt、Ru、Rh等贵金属催化剂因价格高昂无法大规模使用。因此开发廉价高效的替代型催化剂成为研究热点。其中,以MoO3和WO3为代表的一类过渡金属氧化物因具有氢溢流效应而被应用于烯烃类小分子催化加氢反应研究。但是,对这两种氧化物及其复合氧化物进行研究并应用在有机液体储氢催化加氢领域却未见文献报道。针对以上情况,本文选取钼钨氧化物作为研究对象,从催化剂的合成、形貌结构控制和催化加氢性能等方面展开研究,探讨催化加氢机理的同时寻求催化性能提升的途径。主要研究工作及结果如下:（1）纳米层状MoO3和纳米棒状WO3的水热法合成、结构表征及催化活性评价。实验条件下合...
【文章来源】：中国地质大学湖北省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：138 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
充电站和加氢站基础设施比较的示意图
图 1.2 几个 COFs 储氢材料的性质比较2）化学吸附储氢材料化学吸附储氢的一般过程是金属表面的氢分子被解离成氢原子后，氢原子属形成金属氢化物，不可逆地储存在金属材料上。金属氢化物储氢具有安全、储氢能耗低、储存容量高（单位体积储氢密度高）、制备技术和工艺相对成优点。储氢合金指的是具有强吸附氢能力的金属或者合金材料。这类材料在一定下能够吸附大量氢气形成金属氢化物，并且释放热量。储氢合金不仅储氢量大耗低，而且不需要要求极高的储氢钢瓶容器，从而使氢的储存和运输变得方安全。目前研究发展的储氢合金主要有镁系[5-10]、铁钛系[11-14]、锆系及稀土系5]等材料。.2.2 有机液体储氢材料有机液体储氢过程是含有不饱和键的液态有机化合物，在一定条件下通过
表 1.4 几种有机液体储氢材料的理论储氢量有机液体储氢材料 加氢产物 理论储氢量（wt%）苯 环己烷 7.19甲苯 甲基环己烷 6.18萘 十氢化萘 7.29（2）具有较高的催化加脱氢循环系统热效率。催化加氢和催化脱氢过程分别为放热反应和吸热反应，脱氢反应中需要的热量可以来源于加氢反应放出的热量，从而降低热量的损失，提高整个催化加脱氢循环的热效率。在以氢能为动力来源的汽车中使用有机液体储氢材料的设计如图 1.3 所示，有机液体储氢材料经过催化加氢反应过程完成氢的储存，然后注入到一个类似汽车油箱的活动隔膜箱中。接着在反应器内经过催化脱氢过程完成氢的释放，氢气供氢内燃机使用。氢内燃机工作过程产生的热量通过车内的热交换机，提供给催化脱氢过程所利用，整个过程没有污染物排放，清洁环保。
【参考文献】：
期刊论文
[1]Synthesis of photocatalytic La1–xAxTiO3.5–δ（A=Ba, Sr, Ca） nano perovskites and their application for photocatalytic oxidation of congo red dye in aqueous solution[J]. M.Bradha,T.Vijayaraghavan,S.P.Suriyaraj,R.Selvakumar,Anuradha M.Ashok. Journal of Rare Earths. 2015(02)
[2]Effects of calcium substitute in LaMnO3 perovskites for NO catalytic oxidation[J]. 沈美庆,赵真,陈家浩,苏玉更,王军,王欣全. Journal of Rare Earths. 2013(02)
[3]Selective hydrogenation of benzene to cyclohexene on Ru-based catalysts promoted with Mn and Zn[J]. Xiaoli Zhou, Haijie Sun, Wei Guo, Zhongyi Liu , Shouchang Liu Department of Chemistry, Zhengzhou University, Zhengzhou 450001, Henan, China. Journal of Natural Gas Chemistry. 2011(01)
[4]表面活性剂对纳米三氧化钼形貌的影响[J]. 宋英方,兰新哲,周军,宋永辉. 稀有金属. 2010(05)
[5]沉淀法制备苯选择加氢制环己烯Ru-Zn催化剂的研究[J]. 刘寿长,罗鸽,谢云龙. 分子催化. 2002(05)
本文编号：3016059
【文章来源】：中国地质大学湖北省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：138 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
充电站和加氢站基础设施比较的示意图
图 1.2 几个 COFs 储氢材料的性质比较2）化学吸附储氢材料化学吸附储氢的一般过程是金属表面的氢分子被解离成氢原子后，氢原子属形成金属氢化物，不可逆地储存在金属材料上。金属氢化物储氢具有安全、储氢能耗低、储存容量高（单位体积储氢密度高）、制备技术和工艺相对成优点。储氢合金指的是具有强吸附氢能力的金属或者合金材料。这类材料在一定下能够吸附大量氢气形成金属氢化物，并且释放热量。储氢合金不仅储氢量大耗低，而且不需要要求极高的储氢钢瓶容器，从而使氢的储存和运输变得方安全。目前研究发展的储氢合金主要有镁系[5-10]、铁钛系[11-14]、锆系及稀土系5]等材料。.2.2 有机液体储氢材料有机液体储氢过程是含有不饱和键的液态有机化合物，在一定条件下通过
表 1.4 几种有机液体储氢材料的理论储氢量有机液体储氢材料 加氢产物 理论储氢量（wt%）苯 环己烷 7.19甲苯 甲基环己烷 6.18萘 十氢化萘 7.29（2）具有较高的催化加脱氢循环系统热效率。催化加氢和催化脱氢过程分别为放热反应和吸热反应，脱氢反应中需要的热量可以来源于加氢反应放出的热量，从而降低热量的损失，提高整个催化加脱氢循环的热效率。在以氢能为动力来源的汽车中使用有机液体储氢材料的设计如图 1.3 所示，有机液体储氢材料经过催化加氢反应过程完成氢的储存，然后注入到一个类似汽车油箱的活动隔膜箱中。接着在反应器内经过催化脱氢过程完成氢的释放，氢气供氢内燃机使用。氢内燃机工作过程产生的热量通过车内的热交换机，提供给催化脱氢过程所利用，整个过程没有污染物排放，清洁环保。
【参考文献】：
期刊论文
[1]Synthesis of photocatalytic La1–xAxTiO3.5–δ（A=Ba, Sr, Ca） nano perovskites and their application for photocatalytic oxidation of congo red dye in aqueous solution[J]. M.Bradha,T.Vijayaraghavan,S.P.Suriyaraj,R.Selvakumar,Anuradha M.Ashok. Journal of Rare Earths. 2015(02)
[2]Effects of calcium substitute in LaMnO3 perovskites for NO catalytic oxidation[J]. 沈美庆,赵真,陈家浩,苏玉更,王军,王欣全. Journal of Rare Earths. 2013(02)
[3]Selective hydrogenation of benzene to cyclohexene on Ru-based catalysts promoted with Mn and Zn[J]. Xiaoli Zhou, Haijie Sun, Wei Guo, Zhongyi Liu , Shouchang Liu Department of Chemistry, Zhengzhou University, Zhengzhou 450001, Henan, China. Journal of Natural Gas Chemistry. 2011(01)
[4]表面活性剂对纳米三氧化钼形貌的影响[J]. 宋英方,兰新哲,周军,宋永辉. 稀有金属. 2010(05)
[5]沉淀法制备苯选择加氢制环己烯Ru-Zn催化剂的研究[J]. 刘寿长,罗鸽,谢云龙. 分子催化. 2002(05)
本文编号：3016059
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