SO 4 2- /ZrO 2 -Al 2 O 3 催化剂表面酸性质对正丁烷异构化反应性能的影响研究
发布时间：2021-02-15 02:08
采用"沉淀-浸渍"法制备一系列不同硫酸负载量的SO42-/ZrO2-Al2O3催化剂,利用N2吸附-脱附、Py-FTIR、XRD等手段对催化剂进行表征。在常压、200℃、H2∶C4=2∶3和质量空速为3 h-1的反应条件下,在固定床微型反应评价装置上考察了硫酸负载量对SO42-/ZrO2-Al2O3催化正丁烷异构化反应性能的影响。Py-FTIR结果表明,硫酸化处理为催化剂表面提供了丰富的Br?nsted酸性位,其中,强Br?nsted酸性位在正丁烷异构化反应中起重要作用,因此,硫酸化处理可显著提高正丁烷异构化活性,而Lewis酸性位与之没有直接关系。
【文章来源】：燃料化学学报. 2017,45(06)北大核心
【文章页数】：6 页
【部分图文】：
不同硫酸负载量催化剂的XＲD谱图
应。硫酸改性处理之后，催化剂表面生成了Br?nsted酸性位。随着硫酸负载量的增加(0－15%)，Br?nsted酸性位数目呈现增加趋势，值得注意的是随着硫酸负载量的增加，Br?nsted酸性位数目的增长幅度越来越慢，这与前述催化剂表面实际硫酸物种的变化趋势一致，进一步说明硫酸化过程为催化剂表面提供了Br?nsted酸性位。图2不同硫酸负载量催化剂的吡啶吸附红外光谱谱图Figure2Py-FTIＲspectraofadsorbedpyridineondifferentsamples图3为不同硫酸负载量催化剂的正丁烷异构化反应性能。图3不同硫酸负载量的催化剂正丁烷异构化反应性能Figure3Catalyticperformancesofn-butaneisomerizationoverdifferentsamples(reationconditions:t=200℃，p=1．01×105Pa，H2∶C4=2∶3)由图3可知，未经硫酸改性处理的催化剂上正丁烷转化率非常低(＜5%)，表明未硫酸化的氧化锆表面能够催化烷烃发生异构化反应的活性位数目很少。硫酸化处理后，正丁烷异构化活性显著提高;且随着硫酸负载量的增加，催化剂异构化活性增长趋势先快(硫酸负载量0－4%)后慢(4%－8%)最后趋于平缓(8%－15%);正丁烷转化率最高可达40%，异丁烷选择性始终维持在90%左右。作者发现，不同硫酸负载量催化剂上正丁烷转化率与催化剂表面Br?nsted酸中心数量呈良好的线性相关关系，而与Lewis酸中心数量没有直接关系(见图4)。由此可以初步得出结论:Br?nsted酸性位在异构化反应中起到重要作用，而Lewis酸与反应性能之间没有直接关系。此外，不同硫酸负载量的催化剂作用下正丁烷异构化反应结果也与之前的硫酸化氧化锆晶粒粒径变化相对应。随着硫酸负载量的增加，晶粒变小，一方面，使得暴露的活性位数目增多;另一方面，反应中生成的异丁烷在介孔中的扩散路径变短，更
应。硫酸改性处理之后，催化剂表面生成了Br?nsted酸性位。随着硫酸负载量的增加(0－15%)，Br?nsted酸性位数目呈现增加趋势，值得注意的是随着硫酸负载量的增加，Br?nsted酸性位数目的增长幅度越来越慢，这与前述催化剂表面实际硫酸物种的变化趋势一致，进一步说明硫酸化过程为催化剂表面提供了Br?nsted酸性位。图2不同硫酸负载量催化剂的吡啶吸附红外光谱谱图Figure2Py-FTIＲspectraofadsorbedpyridineondifferentsamples图3为不同硫酸负载量催化剂的正丁烷异构化反应性能。图3不同硫酸负载量的催化剂正丁烷异构化反应性能Figure3Catalyticperformancesofn-butaneisomerizationoverdifferentsamples(reationconditions:t=200℃，p=1．01×105Pa，H2∶C4=2∶3)由图3可知，未经硫酸改性处理的催化剂上正丁烷转化率非常低(＜5%)，表明未硫酸化的氧化锆表面能够催化烷烃发生异构化反应的活性位数目很少。硫酸化处理后，正丁烷异构化活性显著提高;且随着硫酸负载量的增加，催化剂异构化活性增长趋势先快(硫酸负载量0－4%)后慢(4%－8%)最后趋于平缓(8%－15%);正丁烷转化率最高可达40%，异丁烷选择性始终维持在90%左右。作者发现，不同硫酸负载量催化剂上正丁烷转化率与催化剂表面Br?nsted酸中心数量呈良好的线性相关关系，而与Lewis酸中心数量没有直接关系(见图4)。由此可以初步得出结论:Br?nsted酸性位在异构化反应中起到重要作用，而Lewis酸与反应性能之间没有直接关系。此外，不同硫酸负载量的催化剂作用下正丁烷异构化反应结果也与之前的硫酸化氧化锆晶粒粒径变化相对应。随着硫酸负载量的增加，晶粒变小，一方面，使得暴露的活性位数目增多;另一方面，反应中生成的异丁烷在介孔中的扩散路径变短，更
本文编号：3034238
【文章来源】：燃料化学学报. 2017,45(06)北大核心
【文章页数】：6 页
【部分图文】：
不同硫酸负载量催化剂的XＲD谱图
应。硫酸改性处理之后，催化剂表面生成了Br?nsted酸性位。随着硫酸负载量的增加(0－15%)，Br?nsted酸性位数目呈现增加趋势，值得注意的是随着硫酸负载量的增加，Br?nsted酸性位数目的增长幅度越来越慢，这与前述催化剂表面实际硫酸物种的变化趋势一致，进一步说明硫酸化过程为催化剂表面提供了Br?nsted酸性位。图2不同硫酸负载量催化剂的吡啶吸附红外光谱谱图Figure2Py-FTIＲspectraofadsorbedpyridineondifferentsamples图3为不同硫酸负载量催化剂的正丁烷异构化反应性能。图3不同硫酸负载量的催化剂正丁烷异构化反应性能Figure3Catalyticperformancesofn-butaneisomerizationoverdifferentsamples(reationconditions:t=200℃，p=1．01×105Pa，H2∶C4=2∶3)由图3可知，未经硫酸改性处理的催化剂上正丁烷转化率非常低(＜5%)，表明未硫酸化的氧化锆表面能够催化烷烃发生异构化反应的活性位数目很少。硫酸化处理后，正丁烷异构化活性显著提高;且随着硫酸负载量的增加，催化剂异构化活性增长趋势先快(硫酸负载量0－4%)后慢(4%－8%)最后趋于平缓(8%－15%);正丁烷转化率最高可达40%，异丁烷选择性始终维持在90%左右。作者发现，不同硫酸负载量催化剂上正丁烷转化率与催化剂表面Br?nsted酸中心数量呈良好的线性相关关系，而与Lewis酸中心数量没有直接关系(见图4)。由此可以初步得出结论:Br?nsted酸性位在异构化反应中起到重要作用，而Lewis酸与反应性能之间没有直接关系。此外，不同硫酸负载量的催化剂作用下正丁烷异构化反应结果也与之前的硫酸化氧化锆晶粒粒径变化相对应。随着硫酸负载量的增加，晶粒变小，一方面，使得暴露的活性位数目增多;另一方面，反应中生成的异丁烷在介孔中的扩散路径变短，更
应。硫酸改性处理之后，催化剂表面生成了Br?nsted酸性位。随着硫酸负载量的增加(0－15%)，Br?nsted酸性位数目呈现增加趋势，值得注意的是随着硫酸负载量的增加，Br?nsted酸性位数目的增长幅度越来越慢，这与前述催化剂表面实际硫酸物种的变化趋势一致，进一步说明硫酸化过程为催化剂表面提供了Br?nsted酸性位。图2不同硫酸负载量催化剂的吡啶吸附红外光谱谱图Figure2Py-FTIＲspectraofadsorbedpyridineondifferentsamples图3为不同硫酸负载量催化剂的正丁烷异构化反应性能。图3不同硫酸负载量的催化剂正丁烷异构化反应性能Figure3Catalyticperformancesofn-butaneisomerizationoverdifferentsamples(reationconditions:t=200℃，p=1．01×105Pa，H2∶C4=2∶3)由图3可知，未经硫酸改性处理的催化剂上正丁烷转化率非常低(＜5%)，表明未硫酸化的氧化锆表面能够催化烷烃发生异构化反应的活性位数目很少。硫酸化处理后，正丁烷异构化活性显著提高;且随着硫酸负载量的增加，催化剂异构化活性增长趋势先快(硫酸负载量0－4%)后慢(4%－8%)最后趋于平缓(8%－15%);正丁烷转化率最高可达40%，异丁烷选择性始终维持在90%左右。作者发现，不同硫酸负载量催化剂上正丁烷转化率与催化剂表面Br?nsted酸中心数量呈良好的线性相关关系，而与Lewis酸中心数量没有直接关系(见图4)。由此可以初步得出结论:Br?nsted酸性位在异构化反应中起到重要作用，而Lewis酸与反应性能之间没有直接关系。此外，不同硫酸负载量的催化剂作用下正丁烷异构化反应结果也与之前的硫酸化氧化锆晶粒粒径变化相对应。随着硫酸负载量的增加，晶粒变小，一方面，使得暴露的活性位数目增多;另一方面，反应中生成的异丁烷在介孔中的扩散路径变短，更
本文编号：3034238
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3034238.html
教材专著
