单缺位及钒取代Keggin型多酸介孔复合催化剂的制备及催化性能研究

发布时间：2021-02-18 06:28

　　多金属氧酸盐（POMs）由于其独特的结构和优良的性能使其作为环保型催化剂而被广泛应用于氧化还原反应、酸催化及光电催化等方面。然而,多酸在水溶液和极性溶剂中溶解度高而难以回收重复利用。将多酸与高比表面积的活性载体结合形成复合催化剂是解决回收问题的有效途径。此外,多组分间的协同效应有利于显著提高催化剂的催化活性和稳定性。本文选择反应活性较高的单缺位多酸阴离子(PW₁₁O₃₉^7-和SiW₁₁O₃₉^8-,简写为PW₁₁和SiW₁₁)与TiO₂复合,并进一步沉积银纳米颗粒制备了介孔三元复合催化剂(Ag/PW₁₁/m TiO₂和Ag/SiW₁₁/m TiO₂),研究了其光催化和电催化性能。本文还将钒取代的磷钨酸(H₅PW₁₀V₂O₄₀

【文章来源】：西北大学陕西省 211工程院校

【文章页数】：85 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

六种多酸经典结构[7]：(a)Keggin,(b)Dawson,(c)Lindqvist,(d)Anderson,(e)Waugh,(f)Silvertone

第一章绪论3图1.2K7[CoIIICoII(H2O)W11O39]作为均相催化剂分解水析氧的机理图1.3多酸类非均相催化剂POMs在极性溶剂中的高溶解性，导致了催化剂难以回收，造成了资源浪费，限制了环境友好和可持续发展应用。因此，将均相的多酸非均相化、开发易于回收和循环利用的多酸基催化剂是一项具有重大意义的工作。目前，制备非均相多酸催化剂的方法有两种，如图1.3所示。第一种方法是改变POMs结构中的抗衡阳离子，使其变成难溶盐而成为非均相催化剂；第二种方法是将POMs负载到各种载体上。通常选择比表面积较大的多孔材料作为支撑材料来提升活性位点的分散性和降低传质阻力[13]。常用固定POMs的支撑材料主要有二氧化硅、金属有机框架(MOFs)、介孔聚合物、过渡金属氧化物、磁性颗粒、多孔碳、沸石等。可以采用吸附、离子交换、共价键、包封、取代等方法将POMs基活性位点固定在支撑材料上。图1.3POM基非均相催化剂的制备方法

第一章绪论3图1.2K7[CoIIICoII(H2O)W11O39]作为均相催化剂分解水析氧的机理图1.3多酸类非均相催化剂POMs在极性溶剂中的高溶解性，导致了催化剂难以回收，造成了资源浪费，限制了环境友好和可持续发展应用。因此，将均相的多酸非均相化、开发易于回收和循环利用的多酸基催化剂是一项具有重大意义的工作。目前，制备非均相多酸催化剂的方法有两种，如图1.3所示。第一种方法是改变POMs结构中的抗衡阳离子，使其变成难溶盐而成为非均相催化剂；第二种方法是将POMs负载到各种载体上。通常选择比表面积较大的多孔材料作为支撑材料来提升活性位点的分散性和降低传质阻力[13]。常用固定POMs的支撑材料主要有二氧化硅、金属有机框架(MOFs)、介孔聚合物、过渡金属氧化物、磁性颗粒、多孔碳、沸石等。可以采用吸附、离子交换、共价键、包封、取代等方法将POMs基活性位点固定在支撑材料上。图1.3POM基非均相催化剂的制备方法

【参考文献】：
期刊论文
[1]二氧化钛负载磷钨钼杂多酸催化合成缩醛(酮)[J]. 杨水金,童文龙.  稀有金属材料与工程. 2007(S3)
[2]TiSiW12O40/TiO2催化合成苯甲醛1,2-丙二醇缩醛[J]. 杨水金,夏佳,孙聚堂.  化学反应工程与工艺. 2003(01)



本文编号：3039164