硫化对体相MoP加氢脱氮和加氢脱氧性能影响

发布时间：2021-02-24 19:34

　　富金属过渡金属磷化物（Ni₂P、MoP及WP等）是重要的催化材料,在加氢精制、选择加氢/脱氢以及析氢等领域表现出良好的性能。与硫化物催化剂相比,过渡金属磷化物催化剂不仅具有更高的反应活性,还表现出独特的性能,即在加氢脱硫（HDS）反应初始阶段,磷化物催化剂的反应活性随反应时间的增加而增加。在HDS反应过程中,磷化物催化剂表面形成的金属磷硫相被认为是反应的真正活性相。硫化处理体相MoP可以得到表面含硫相,并且在HDS反应中表现出优异的C-S断裂活性。为了进一步研究硫化MoP催化剂断裂C-N键和C-O键的反应活性,本文以硫化氢（H₂S）和二甲基二硫（DMDS）为硫化剂,并以十氢喹啉（DHQ）和二苯并呋喃（DBF）为模型化合物,考察硫化MoP催化剂的加氢脱氮（HDN）和加氢脱氧（HDO）反应性能。以DHQ为模型化合物探究了H₂S和DMDS硫化对MoP催化剂HDN反应活性的影响。两种硫化剂处理都提高了MoP催化剂对DHQ的脱氢活性和C-N键断裂活性。采用H₂S硫化时,低温（300 ^oC... 

【文章来源】：大连理工大学辽宁省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：65 页

【学位级别】：硕士

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摘要
Abstract
引言
1 综述
    1.1 原油中含氮化合物的种类及加氢脱氮反应性能
        1.1.1 含氮化合物的种类
        1.1.2 加氢脱氮反应机理
        1.1.3 喹啉的加氢脱氮反应网络
2S对加氢脱氮反应的影响">        1.1.4 H₂S对加氢脱氮反应的影响
    1.2 油品中含氧化合物的种类及加氢脱氧反应性能
        1.2.1 油品中含氧化合物的种类
        1.2.2 二苯并呋喃的加氢脱氧反应网络
    1.3 过渡金属磷化物催化剂
        1.3.1 过渡金属磷化物的结构和性质
        1.3.2 过渡金属磷化物制备
        1.3.3 过渡金属磷化物的催化性能
        1.3.4 磷化物在加氢精制反应中的活性中心
    1.4 选题依据
2 实验部分
    2.1 实验原料及仪器
    2.2 MoP催化剂的制备及表征
        2.2.1 催化剂前驱体的制备
        2.2.2 催化剂前驱体的活化
        2.2.3 催化剂的硫化处理
    2.3 催化剂表征
        2.3.1 X射线衍射（XRD）
        2.3.2 X射线光电子能谱（XPS）
    2.4 催化剂的活性评价
3 硫化处理对体相MoP催化剂HDN性能影响
    3.1 HDN反应条件
    3.2 DHQ在体相MoP催化剂上HDN反应
    3.3 硫化氢硫化体相MoP催化剂
    3.4 二甲基二硫（DMDS）硫化体相MoP催化剂
        3.4.1 DMDS浓度对催化效果的影响
2压力对催化效果的影响">        3.4.2 DMDS硫化H₂压力对催化效果的影响
        3.4.3 DMDS掺杂对催化效果的影响
        3.4.4 低浓度DHQ的反应活性及DMDS掺杂的影响
    3.5 硫化后MoP催化剂的脱氢活性考察
    3.6 本章小结
4 硫化处理对体相MoP催化剂HDO反应性能影响
    4.1 HDO反应条件
    4.2 DBF在体相MoP催化剂上的HDO反应
        4.2.1 DBF的HDO反应
        4.2.2 CHB和BCH的加氢反应
    4.3 DBF在体相MoP催化剂上的反应网络研究
        4.3.1 CHPOH的HDO反应
        4.3.2 苯酚的HDO反应
        4.3.3 DBF的HDO反应网络
    4.4 氧气处理体相MoP催化剂
    4.5 硫化氢硫化体相MoP催化剂
        4.5.1 硫化处理对DBFHDO的影响
        4.5.2 硫化处理对CHPOHHDO的影响
    4.6 本章小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢



本文编号：3049850