基于三组分串联反应构建含氮化合物研究

发布时间：2021-03-04 10:45

　　含氮化合物在化学研究以及各个交叉领域包括药物化学、天然产物化学、农学及材料化学中有着十分广泛的应用。因此,开发简便、高效、绿色的构建含氮化合物的方法在化学研究和医药等领域都有显著意义。本论文涉及合成的含氮化合物包括1,2,3-三氮唑化合物、硫代氨基甲酸酯和α-酮酰胺。这些化合物常常作为天然产物、生物活性分子和药物分子的关键结构骨架。研究表明,含有此结构片段的物质具有广泛的生物学活性,在药物化学中也具有重要的应用价值。近年来,它们的合成引起了有机合成化学家和医学家的广泛关注,一些合成策略被发展出来。但是这些含氮化合物传统的合成方法存在需要重金属盐催化剂、繁琐的操作步骤预先制备原料、底物适用性差、反应条件苛刻等缺点。多组分串联反应具有操作简便、反应效率和原子经济性高等特点,为有机合成工作者提供了一种完美的合成复杂分子的策略。本论文主要研究基于三组分串联反应分别有效构建了 N-1和N-2氧烷基取代1,2,3-三氮唑、硫代氨基甲酸酯和α-酮酰胺类化合物。具体概述如下:1.发展了一种基于铜催化炔烃（炔酸）、叠氮三甲基硅烷、醚三组分串联反应选择性合成N-1和N-2烷氧基取代1,2,3-三氮唑方法。... 

【文章来源】：曲阜师范大学山东省

【文章页数】：192 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

苯乙酮酸对光敏剂的影响结果

第4章可见光介导的三组分串联反应选择性构建α-酮酰胺135图4.15.苯乙酮酸对光敏剂的影响结果图4.16.异腈酸脂对光敏剂的影响结果4.6.2可能的机理基于以上控制实验和前人的相关报道[101-103]，我们提出了一种可能的反应机理（图4.17.）。最初，RB（孟加拉玫瑰红）在可见光照射下被激发至激发态RB*。[101]随后，从激发态RB*到α-酮酸1发生单电子转移生成自由基阳离子4和RB-。RB-自由基阴离子被O2(空气)进一步氧化，从而完成了光催化循环，生成O2-。同时，自由基阳离子4进行依次的去质子和脱羧进程，得到酰基自由基5和氢过氧化物自由基[103]。接下来，酰基自由基5加成到异腈化物中形成C自由基中间体6。然后，通过激发态RB*对中间体6进行单电子氧化，得到了中间体7。最后，中间体7[104,105]水解生成了产物3。


本文编号：3063078