钯/介孔碳催化1-硝基萘加氢制备甲萘胺
发布时间：2021-03-04 23:44
以活性炭和介孔碳（MC）为载体,采用浸渍法制备了一系列Pd和Ru催化剂,并通过BET,TEM,XRD等方法对催化剂进行了表征。在100 m L不锈钢高压反应釜中,研究了不同催化剂催化1-硝基萘加氢制甲萘胺的性能,考察了活性组分、载体、溶剂、反应温度、反应压力和催化剂用量等条件对反应的影响。实验结果表明,Pd/MC催化剂具有高活性和稳定性。经单因素实验考察,确定最优的工艺条件为Pd/MC催化剂用量为1-硝基萘质量的1%、溶剂为无水乙醇、反应温度为140℃、反应压力为4.0 MPa。在此条件下,1-硝基萘的转化率为100.0%、甲萘胺选择性大于99.8%,Pd/MC催化剂可重复使用30次以上,具有工业化应用前景。
【文章来源】：石油化工. 2016,45(12)北大核心
【文章页数】：6 页
【部分图文】：
Pd/MC（a）和Pd/MC（U）（b）催化剂的TEM照片
谢?锏难苌浞濉?图2MC载体和催化剂的XRD谱图Fig.2XRDspectraoftheMCsupportandcatalysts.aMC；bPd/MC；cPd/MC(U)2.1.3TEM表征结果为进一步确定催化剂重复使用前后，表面负载的活性组分的分布状态及颗粒大小，对Pd/MC和Pd/MC（U）催化剂进行了TEM表征，表征结果见图3。从图3可看出，Pd/MC催化剂表面的Pd金属颗粒的粒径为4～5nm，且大小一致，分布均匀；Pd/MC（U）催化剂表面的Pd金属粒径略微增大，Pd金属颗粒处于分散性状态。TEM表征结果与XRD表征结果一致。图3Pd/MC（a）和Pd/MC（U）（b）催化剂的TEM照片Fig.3TEMimagesofthePd/MC(a)andPd/MC(U)(b)catalysts.2.2活性组分对反应的影响对Ru/AC和Pd/AC催化剂以及两种镍催化剂进行1-硝基萘加氢反应活性评价，考察金属活性组分对反应的影响，实验结果见表2。由表2可知，使用Ru/AC催化剂时反应速率很慢，转化率只有57.1%，这表明活性组分Ru并不适合催化该反应。活性组分Ni可用于该反应，转化率和选择性均很高。但负载型镍催化剂的重复使用性能较差（见表9），雷尼镍易燃、安全性差且消耗量大。综合考虑，选择Pd为活性组分较适宜。
谢?锏难苌浞濉?图2MC载体和催化剂的XRD谱图Fig.2XRDspectraoftheMCsupportandcatalysts.aMC；bPd/MC；cPd/MC(U)2.1.3TEM表征结果为进一步确定催化剂重复使用前后，表面负载的活性组分的分布状态及颗粒大小，对Pd/MC和Pd/MC（U）催化剂进行了TEM表征，表征结果见图3。从图3可看出，Pd/MC催化剂表面的Pd金属颗粒的粒径为4～5nm，且大小一致，分布均匀；Pd/MC（U）催化剂表面的Pd金属粒径略微增大，Pd金属颗粒处于分散性状态。TEM表征结果与XRD表征结果一致。图3Pd/MC（a）和Pd/MC（U）（b）催化剂的TEM照片Fig.3TEMimagesofthePd/MC(a)andPd/MC(U)(b)catalysts.2.2活性组分对反应的影响对Ru/AC和Pd/AC催化剂以及两种镍催化剂进行1-硝基萘加氢反应活性评价，考察金属活性组分对反应的影响，实验结果见表2。由表2可知，使用Ru/AC催化剂时反应速率很慢，转化率只有57.1%，这表明活性组分Ru并不适合催化该反应。活性组分Ni可用于该反应，转化率和选择性均很高。但负载型镍催化剂的重复使用性能较差（见表9），雷尼镍易燃、安全性差且消耗量大。综合考虑，选择Pd为活性组分较适宜。
【参考文献】：
期刊论文
[1]介孔钯碳催化液相加氢制备4,4′-二氨基二苯乙烯-2,2′-二磺酸酸[J]. 刘明,李明时,鲁墨弘. 精细石油化工. 2012(05)
[2]介孔碳负载铂催化2,2′-二氯氢化偶氮苯的清洁合成[J]. 李波,李明时,鲁墨弘. 精细石油化工. 2012(05)
[3]对苯二胺加氢制备1,4-环己二胺的工艺研究[J]. 林雪,李明时,鲁墨弘,单玉华,朱建军. 精细石油化工. 2012(03)
[4]催化剂制备条件对丙酸甲酯催化加氢反应的影响[J]. 周娅芬. 西华师范大学学报(自然科学版). 2011(03)
[5]硒催化反应最新研究进展[J]. 张晓鹏,苗江欢,孙玉标. 有机化学. 2009(10)
[6]钯基催化剂的失活原因及预防措施[J]. 郑贤敏. 浙江海洋学院学报(自然科学版). 2007(02)
[7]脂肪腈加氢胺化过程中Pd/C催化剂失活原因探讨[J]. 张建远,康保安. 化学通报. 2006(09)
[8]硒催化CO/H2O还原1-硝基萘制1-萘胺（英文）[J]. 刘晓智,刘泉,陆世维. 催化学报. 2004(08)
[9]催化加氢还原法制备甲萘胺[J]. 王成武,戴杰,齐鸣斋. 上海化工. 2003(11)
本文编号：3064155
【文章来源】：石油化工. 2016,45(12)北大核心
【文章页数】：6 页
【部分图文】：
Pd/MC（a）和Pd/MC（U）（b）催化剂的TEM照片
谢?锏难苌浞濉?图2MC载体和催化剂的XRD谱图Fig.2XRDspectraoftheMCsupportandcatalysts.aMC；bPd/MC；cPd/MC(U)2.1.3TEM表征结果为进一步确定催化剂重复使用前后，表面负载的活性组分的分布状态及颗粒大小，对Pd/MC和Pd/MC（U）催化剂进行了TEM表征，表征结果见图3。从图3可看出，Pd/MC催化剂表面的Pd金属颗粒的粒径为4～5nm，且大小一致，分布均匀；Pd/MC（U）催化剂表面的Pd金属粒径略微增大，Pd金属颗粒处于分散性状态。TEM表征结果与XRD表征结果一致。图3Pd/MC（a）和Pd/MC（U）（b）催化剂的TEM照片Fig.3TEMimagesofthePd/MC(a)andPd/MC(U)(b)catalysts.2.2活性组分对反应的影响对Ru/AC和Pd/AC催化剂以及两种镍催化剂进行1-硝基萘加氢反应活性评价，考察金属活性组分对反应的影响，实验结果见表2。由表2可知，使用Ru/AC催化剂时反应速率很慢，转化率只有57.1%，这表明活性组分Ru并不适合催化该反应。活性组分Ni可用于该反应，转化率和选择性均很高。但负载型镍催化剂的重复使用性能较差（见表9），雷尼镍易燃、安全性差且消耗量大。综合考虑，选择Pd为活性组分较适宜。
谢?锏难苌浞濉?图2MC载体和催化剂的XRD谱图Fig.2XRDspectraoftheMCsupportandcatalysts.aMC；bPd/MC；cPd/MC(U)2.1.3TEM表征结果为进一步确定催化剂重复使用前后，表面负载的活性组分的分布状态及颗粒大小，对Pd/MC和Pd/MC（U）催化剂进行了TEM表征，表征结果见图3。从图3可看出，Pd/MC催化剂表面的Pd金属颗粒的粒径为4～5nm，且大小一致，分布均匀；Pd/MC（U）催化剂表面的Pd金属粒径略微增大，Pd金属颗粒处于分散性状态。TEM表征结果与XRD表征结果一致。图3Pd/MC（a）和Pd/MC（U）（b）催化剂的TEM照片Fig.3TEMimagesofthePd/MC(a)andPd/MC(U)(b)catalysts.2.2活性组分对反应的影响对Ru/AC和Pd/AC催化剂以及两种镍催化剂进行1-硝基萘加氢反应活性评价，考察金属活性组分对反应的影响，实验结果见表2。由表2可知，使用Ru/AC催化剂时反应速率很慢，转化率只有57.1%，这表明活性组分Ru并不适合催化该反应。活性组分Ni可用于该反应，转化率和选择性均很高。但负载型镍催化剂的重复使用性能较差（见表9），雷尼镍易燃、安全性差且消耗量大。综合考虑，选择Pd为活性组分较适宜。
【参考文献】：
期刊论文
[1]介孔钯碳催化液相加氢制备4,4′-二氨基二苯乙烯-2,2′-二磺酸酸[J]. 刘明,李明时,鲁墨弘. 精细石油化工. 2012(05)
[2]介孔碳负载铂催化2,2′-二氯氢化偶氮苯的清洁合成[J]. 李波,李明时,鲁墨弘. 精细石油化工. 2012(05)
[3]对苯二胺加氢制备1,4-环己二胺的工艺研究[J]. 林雪,李明时,鲁墨弘,单玉华,朱建军. 精细石油化工. 2012(03)
[4]催化剂制备条件对丙酸甲酯催化加氢反应的影响[J]. 周娅芬. 西华师范大学学报(自然科学版). 2011(03)
[5]硒催化反应最新研究进展[J]. 张晓鹏,苗江欢,孙玉标. 有机化学. 2009(10)
[6]钯基催化剂的失活原因及预防措施[J]. 郑贤敏. 浙江海洋学院学报(自然科学版). 2007(02)
[7]脂肪腈加氢胺化过程中Pd/C催化剂失活原因探讨[J]. 张建远,康保安. 化学通报. 2006(09)
[8]硒催化CO/H2O还原1-硝基萘制1-萘胺（英文）[J]. 刘晓智,刘泉,陆世维. 催化学报. 2004(08)
[9]催化加氢还原法制备甲萘胺[J]. 王成武,戴杰,齐鸣斋. 上海化工. 2003(11)
本文编号：3064155
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