锌改性薄片ZSM-5分子筛催化甲醇制芳烃
发布时间:2021-03-05 18:44
采用添加尿素的方式成功制备了一种薄片ZSM-5分子筛,对其进行锌改性,考察薄片结构对其催化甲醇制芳烃(MTA)反应性能的影响。采用XRD、SEM、TEM、Ar物理吸附、NH3-TPD等方法对所得到的ZSM-5分子筛样品进行表征。结果表明:薄片结构有利于提高ZSM-5分子筛催化剂在甲醇制芳烃(MTA)反应中的稳定性,锌改性提高了芳烃的选择性;相较传统锌改性ZSM-5分子筛,锌改性薄片ZSM-5分子筛催化剂寿命提高到120 h,芳烃选择性达到59%。
【文章来源】:石油学报(石油加工). 2020,36(03)北大核心
【文章页数】:8 页
【部分图文】:
甲醇制芳烃反应装置示意图
图2为不同ZSM-5分子筛样品的XRD谱图。从图2可以看出,HZSM-5、S-ZSM-5、Zn/HZSM-5和Zn/S-ZSM-5均具有典型的MFI拓扑结构。锌改性对ZSM-5分子筛的骨架结构几乎没有影响。锌改性后样品的XRD谱图中未发现锌物种的特征衍射峰,初步说明锌物种以极小颗粒高度分散于ZSM-5分子筛上,或者以离子状态存在。2.1.2 形貌表征
图4为不同ZSM-5分子筛样品的氩气物理吸附-脱附曲线和孔径分布曲线。表1为不同ZSM-5分子筛样品的孔结构参数。从图4(a)和表1可以看出,4个样品均具有典型的微孔结构,其微孔孔体积相差不大。图4(b)显示,HZSM-5和S-ZSM-5的微孔分布相差较小。HZSM-5和S-ZSM-5在引入锌后微孔孔体积降低,可能是由于部分锌物种堵塞孔道,从而降低了分子筛的孔体积。从表1还可以看出,4个样品的比表面积是不同的,其由大到小的顺序为HZSM-5、S-ZSM-5、Zn/HZSM-5、Zn/S-ZSM-5。HZSM-5和S-ZSM-5引入锌后比表面积均减小。这可能是由于分子筛引入锌物种后,部分锌物种堵塞孔道,导致其比表面积缩小。总之,4个样品在孔结构方面差别不大。图4 不同ZSM-5分子筛样品的氩气物理吸附-脱附曲线和孔径分布曲线
【参考文献】:
期刊论文
[1]ZSM-35分子筛的酸改性及其用于丙烯水合制异丙醇反应的性能[J]. 王慧风,刘靖,喻瑞. 工业催化. 2018(07)
[2]甲醇制芳烃催化剂研究进展[J]. 汪哲明,陈希强,许烽,肖景娴,杨为民. 化工进展. 2016(05)
[3]改性ZSM-5甲醇芳构化催化剂研究进展[J]. 任浩楠,李剑,杨丽娜. 天然气化工(C1化学与化工). 2015(03)
[4]甲醇制芳烃研究进展[J]. 邹琥,吴巍,葸雷,朱宁,史军军. 石油学报(石油加工). 2013(03)
[5]甲醇芳构化反应中Ag/ZSM-5催化剂的失活特性[J]. 田涛,骞伟中,汤效平,恽松,魏飞. 物理化学学报. 2010(12)
[6]ZnO/HZSM-5丙烷芳构化催化剂中锌的形态表征[J]. 陈军,张鎏,康慧敏,丁富新. 催化学报. 2001(03)
博士论文
[1]若干重要的工业沸石分子筛晶体形貌调控及催化性能[D]. 刘艳.浙江大学 2014
本文编号:3065678
【文章来源】:石油学报(石油加工). 2020,36(03)北大核心
【文章页数】:8 页
【部分图文】:
甲醇制芳烃反应装置示意图
图2为不同ZSM-5分子筛样品的XRD谱图。从图2可以看出,HZSM-5、S-ZSM-5、Zn/HZSM-5和Zn/S-ZSM-5均具有典型的MFI拓扑结构。锌改性对ZSM-5分子筛的骨架结构几乎没有影响。锌改性后样品的XRD谱图中未发现锌物种的特征衍射峰,初步说明锌物种以极小颗粒高度分散于ZSM-5分子筛上,或者以离子状态存在。2.1.2 形貌表征
图4为不同ZSM-5分子筛样品的氩气物理吸附-脱附曲线和孔径分布曲线。表1为不同ZSM-5分子筛样品的孔结构参数。从图4(a)和表1可以看出,4个样品均具有典型的微孔结构,其微孔孔体积相差不大。图4(b)显示,HZSM-5和S-ZSM-5的微孔分布相差较小。HZSM-5和S-ZSM-5在引入锌后微孔孔体积降低,可能是由于部分锌物种堵塞孔道,从而降低了分子筛的孔体积。从表1还可以看出,4个样品的比表面积是不同的,其由大到小的顺序为HZSM-5、S-ZSM-5、Zn/HZSM-5、Zn/S-ZSM-5。HZSM-5和S-ZSM-5引入锌后比表面积均减小。这可能是由于分子筛引入锌物种后,部分锌物种堵塞孔道,导致其比表面积缩小。总之,4个样品在孔结构方面差别不大。图4 不同ZSM-5分子筛样品的氩气物理吸附-脱附曲线和孔径分布曲线
【参考文献】:
期刊论文
[1]ZSM-35分子筛的酸改性及其用于丙烯水合制异丙醇反应的性能[J]. 王慧风,刘靖,喻瑞. 工业催化. 2018(07)
[2]甲醇制芳烃催化剂研究进展[J]. 汪哲明,陈希强,许烽,肖景娴,杨为民. 化工进展. 2016(05)
[3]改性ZSM-5甲醇芳构化催化剂研究进展[J]. 任浩楠,李剑,杨丽娜. 天然气化工(C1化学与化工). 2015(03)
[4]甲醇制芳烃研究进展[J]. 邹琥,吴巍,葸雷,朱宁,史军军. 石油学报(石油加工). 2013(03)
[5]甲醇芳构化反应中Ag/ZSM-5催化剂的失活特性[J]. 田涛,骞伟中,汤效平,恽松,魏飞. 物理化学学报. 2010(12)
[6]ZnO/HZSM-5丙烷芳构化催化剂中锌的形态表征[J]. 陈军,张鎏,康慧敏,丁富新. 催化学报. 2001(03)
博士论文
[1]若干重要的工业沸石分子筛晶体形貌调控及催化性能[D]. 刘艳.浙江大学 2014
本文编号:3065678
本文链接:https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3065678.html
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