裸[FeO] +/0/- 活化甲烷C-H的理论研究

发布时间：2021-03-07 10:23

　　我们运用了不同的密度泛函方法（DFT）和偶合簇CCSD（T）方法研究了不同电荷下（正一价+,中性0,负一价–）的裸二价氧化铁活化甲烷的第一个C-H键。采用了10中常见的不同百分比Hartree-Fock的密度泛函,同时也用到了CCSD方法来优化结构,而后在DFT和CCSD（T）水平下进行单点能计算。讨论了这些方法对不同电荷下的能量计算和结构的影响。结果表明,正一价体系的能垒比中性和负一价体系的低。多数情况下,密度泛函对能量的影响比对结构的影响大。在这三种电荷体系中,负一价体系对密度泛函的反应最不敏感。电子结构分析表明,正一价和中性体系活化C-H键存在氢原子转移（HAT）和质子耦合电子转移（PCET）两种机制,而负一价体系只有质子转移机制（PT）。这项研究为未来甲烷的研究提供了有价值的线索。 

【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：72 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 前言
    1.1 研究背景
    1.2 研究意义
    1.3 论文内容
第二章 理论基础和计算方法
    2.1 密度泛函方法（DFT）
    2.2 从头计算法（ab initio）及三个近似
    2.3 电子相关问题
    2.4 分子轨道理论（Slater行列式与Hatree-Fock自洽场）
    2.5 传统过渡态理论
    2.6 势能面
        2.6.1 势能面上的临界点的几何性质
        2.6.2 势能面交叉理论
    2.7 耦合簇方法（Coupled-cluster, CC）
    2.8 自然键轨道理论（NBO）
+/0/-活化甲烷C?H的基准研究">第三章 裸[FeO]^+/0/-活化甲烷C?H的基准研究
    3.1 引言
    3.2 计算方法
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 结构
        3.3.2 能量
        3.3.3 电子结构分析
    3.4 结论
参考文献
作者简介
攻读硕士学位期间发表和完成的论文
致谢



本文编号：3068906