石墨相氮化碳基可见光催化剂的制备及光降解性能研究
本文关键词:石墨相氮化碳基可见光催化剂的制备及光降解性能研究,由笔耕文化传播整理发布。
【摘要】:光催化氧化技术可以有效地解决日益严峻的水污染问题。石墨相氮化碳作为一种新型的非金属可见光半导体催化剂,在有机污染物分子降解方面表现出优异的性能。论文以石墨相氮化碳(g-C_3N_4)和g-C_3N_4/Bi OI复合材料为光催化剂,分别研究了体系p H值对g-C_3N_4光降解罗丹明B机理的影响,以及g-C_3N_4/Bi OI光降解甲基橙的性能及机理。1.以尿素为原料,通过煅烧制备了具有高比表面积的g-C_3N_4,采用XRD、DRS、IR、XPS等手段对样品进行了表征和分析;以罗丹明B为污染物模型评价了g-C_3N_4的可见光降解性能,并系统的研究了溶液的p H值对降解效率的影响;通过添加牺牲剂探究了酸性和中性条件下g-C_3N_4光降解罗丹明B的活性自由基,并利用高效液相色谱和液相色谱-质谱联用技术测定了光降解过程中的中间物质的种类和相对含量,运用气相色谱-质谱联用技术分析了最终的降解产物。结果表明,较低p H值下光催化剂表现出较高的光降解效率,这是由于质子的大量存在有利于羟基自由基的生成,加快了罗丹明B中蒽环的断裂,而中性条件下,罗丹明B更多的是通过脱乙基的作用逐步降解。2.以g-C_3N_4为模板,通过调控Bi(NO3)3在KI溶液中的水解作用,室温下制备了g-C_3N_4/Bi OI异质结,采用XRD、DRS、XPS、HRTEM等手段对样品进行了相关表征和分析,通过测定可见光下对罗丹明B和甲基橙的降解效率,考察了异质结中g-C_3N_4含量对光催化活性的影响,并进一步探究了光降解甲基橙的反应机理。结果表明,g-C_3N_4附着在三维花球状Bi OI的表面形成异质结,促进了电子和空穴的有效分离,进而提升了降解效率;20.7wt%g-C_3N_4/Bi OI异质结表现出最佳的光降解性能;在弱酸性条件下,甲基橙由偶氮式向醌式结构的转化,更有利于与自由基发生氧化反应,最终被降解矿化。
【关键词】:光降解 g-C_3N_4 羟基自由基 pH 异质结 降解机理
【学位授予单位】:郑州大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2015
【分类号】:O643.36
【目录】:
- 摘要4-5
- Abstract5-10
- 第一章 绪论10-30
- 1.1 废水污染的危害与治理10
- 1.2 半导体光催化简介10-12
- 1.3 有机物的光降解机理12-17
- 1.3.1 活性自由基的作用12-15
- 1.3.2 有机物光降解途径15-16
- 1.3.3 光催化降解与光敏化降解16
- 1.3.4 影响光降解反应的因素16-17
- 1.4 基于石墨相氮化碳的光催化剂17-23
- 1.4.1 g-C_3N_4的形貌调控18-20
- 1.4.2 半导体复合20-21
- 1.4.3 贵金属负载21-22
- 1.4.4 元素掺杂改性22-23
- 1.5 本论文的选题意义及研究内容23-25
- 1.5.1 选题意义23
- 1.5.2 研究内容23-25
- 参考文献25-30
- 第二章 实验部分30-39
- 2.1 化学试剂和仪器30-31
- 2.1.1 化学试剂30-31
- 2.1.2 实验仪器31
- 2.2 分析表征手段31-32
- 2.3 光催化剂降解性能评价32-36
- 2.3.1 有机降解物的选择32-33
- 2.3.2 光催化反应装置33-34
- 2.3.3 光催化实验34-35
- 2.3.4 模型污染物的分析35-36
- 2.4 降解机理的研究36-37
- 2.4.1 牺牲剂的引入36
- 2.4.2 自由基的检测36
- 2.4.3 中间产物的确定36-37
- 2.5 光电化学性能评价37-38
- 参考文献38-39
- 第三章 pH值对g-C_3N_4 可见光降解罗丹明B机理的影响39-69
- 3.1 样品制备39-40
- 3.2 结果与讨论40-52
- 3.2.1 催化剂的表征40-44
- 3.2.2 g-C_3N_4可见光降解罗丹明B44-52
- 3.3 光降解机理52-65
- 3.3.1 活性自由基的作用52-55
- 3.3.2 中间产物的分析55-63
- 3.3.3 罗丹明B的光敏化降解63-65
- 3.4 本章小结65-67
- 参考文献67-69
- 第四章 g-C_3N_4/BiOI异质结的制备及光降解性能的研究69-90
- 4.1 催化剂的制备70
- 4.2 结果与讨论70-79
- 4.2.1 样品的表征70-76
- 4.2.2 光催化剂可见光降解性能76-78
- 4.2.3 光降解甲基橙的反应动力学研究78-79
- 4.3 甲基橙光降解机理79-87
- 4.3.1 活性自由基研究79-80
- 4.3.2 甲基橙的降解途径80-84
- 4.3.3 甲基橙的光催化降解与光敏化降解84-85
- 4.3.4 光电化学性能测试85-86
- 4.3.5 光催化剂能带结构和降解机理86-87
- 4.4 本章小结87-88
- 参考文献88-90
- 结论90-91
- 研究生期间发表论文91-92
- 致谢9
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