磁性碳基固体酸催化水解生物质衍生糖类制取平台化合物研究
发布时间：2021-03-11 11:09
目前,可再生能源的开发利用受到广泛关注。木质纤维素生物质作为可再生和资源量丰富的碳源,被认为是具有潜力的生产高附加值化学品的有希望的可再生资源。对比于商业传统使用的均相酸催化剂,非均相酸催化剂具有催化活性高、选择性好、环境友好等优点。其中碳基固体酸催化剂来源于生物质原料,具有资源广泛、经济环保等优点。糠醛（FF）、乙酰丙酸（LA）作为生物质水解利用的重要平台化合物,广泛应用于能源、化工、医药等领域。生物质水热解聚制备还原糖进而制取平台化合物是生物炼制的热点方向,如何实现平台化合物的绿色高效生产是需要深入研究的关键问题。本研究在课题组自制磁性碳基固体酸（MMCSA）预处理水解产糖研究基础上开展了MMCSA催化水解生物质衍生糖类制取平台化合物的研究。通过调控不同的催化反应体系,使用密度泛函理论计算,深入分析探讨了MMCSA催化水解木糖制取糠醛的效果与机制,并对MMCSA的回收重复利用及再生作出讨论,同时对MMCSA催化水解葡萄糖制取乙酰丙酸工况条件进行优化。首先,在纯水溶剂体系和甲基异丁基甲酮（MIBK）/水双相溶剂体系下,分别开展MMCSA催化水解木糖制取糠醛的工艺条件优化实验,获得最佳...
【文章来源】：山东理工大学山东省
【文章页数】：68 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
世界能源消耗总量情况图
山东理工大学硕士论文第一章绪论2资源利用技术对绿色可持续发展具有重要意义。图1.2木质纤维素类生物质转化利用过程[6]Fig.1.2Conversionandutilizationprocessoflignocellulosicbiomass[6]近年来，木质纤维素生物质炼制技术获得了广泛关注[6]。其中生物质热解转化技术、生物质生化转化技术和生物质催化水解技术等是木质纤维素生物质炼制技术的主流应用技术[6]，这些技术基本均是以制备生物燃料和高附加值的化学品为中心目标。生物质热解转化技术是指在缺氧或低氧条件下，通过热化学转换，将生物质转变成为木炭、液体和气体等低分子物质[7,8]。该技术适用于生物质原料范围广、转化快，但也存在气体热值低和容易产生焦油、生物油品质不高和难以规模化生产等问题；生物质生化转化技术的核心问题是对生物质进行预处理，然后经过不同的微生物或酶转化，获得相应的目标产物[9]，该技术工艺相对简单，但存在转化效率较低、原料适用性不高等问题；生物质催化水解技术主要是在均相酸、非均相酸催化剂等催化作用下，生物质多糖(半纤维素、纤维素和淀粉等)先转化为低聚糖，然后聚糖进一步水解形成木糖、葡萄糖等单糖，单糖进一步通过催化脱水、加氢或氧化等得到各种化学品[5]，该技术目前主要存在催化剂回收难、制造成本不够经济等问题，但通过开发新的催化剂同时探索新的催化体系，解决上述问题充满希望，通过体系调控容易获得定向单一产品是该技术的很大优势。因此，生物质催化水解技术目前己成为未来生物质能源规模化利用的重要研究方向。1.2生物质平台化合物木质纤维素主要由纤维素、半纤维素和木质素组成，并且包含少量的矿物质等[10]。纤维素是由重复葡萄糖单元组成的天然聚合物，其通过一个吡喃糖环的C-1与后一个环
山东理工大学硕士论文第一章绪论51.3催化木糖制取糠醛的研究进展糠醛，亦即2-呋喃甲醛，分子式C5H4O2，分子结构如表1.1所示。常温下是一种无色或浅黄色油状液体，在空气中易变成黄棕色，苦杏仁味，能溶于丙酮、苯、甲苯和羟甲基异丁基甲酮（MIBK）等诸多有机试剂[5,17,18]，一般的物理性质如表1.2所示。糠醛结构中含有醛基和呋喃环等两个重要官能团，这也是糠醛作为平台化合物能够合成其它众多化学品的基矗糠醛的醛基可以发生缩醛、酰化、醇醛缩合、还原为醇、脱羰、氧化等反应；呋喃环可以使糠醛发生烷基化、加氢、氧化、卤化、开环和硝化反应[17,19,20]。部分常见的糠醛转化物质结构如图1.3所示。糠醛的制备主要以木糖为原料，木糖主要来源于半纤维素中的木聚糖，因此研究开发新技术高效转化木聚糖制取糠醛一直是国内外众多学者研究的重点。表1.2糠醛的物理性质Table1.2Physicalpropertiesoffurfural项目数据分子量96.08沸程（℃）160-163相对密度1.1594折光率1.5261水溶性8.3g/100mL凝固点（℃）-36.5闪点（℃）60图1.3糠醛衍生的代表性产物[5]Fig.1.3Representativeproductsderivedfromfurfural[5]
【参考文献】：
期刊论文
[1]Preparation of furfural and reaction kinetics of xylose dehydration to furfural in high-temperature water[J]. De-Run Hua,Yu-Long Wu,Yun-Feng Liu,Yu Chen,Ming-De Yang,Xin-Ning Lu,Jian Li. Petroleum Science. 2016(01)
[2]Kinetics of Levulinic Acid Formation from Glucose Decomposition at High Temperature[J]. 常春,马晓建,岑沛霖. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2006(05)
[3]生物质快速热解液化技术[J]. 姚福生,易维明,柏雪源,何芳,李永军. 中国工程科学. 2001(04)
本文编号：3076361
【文章来源】：山东理工大学山东省
【文章页数】：68 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
世界能源消耗总量情况图
山东理工大学硕士论文第一章绪论2资源利用技术对绿色可持续发展具有重要意义。图1.2木质纤维素类生物质转化利用过程[6]Fig.1.2Conversionandutilizationprocessoflignocellulosicbiomass[6]近年来，木质纤维素生物质炼制技术获得了广泛关注[6]。其中生物质热解转化技术、生物质生化转化技术和生物质催化水解技术等是木质纤维素生物质炼制技术的主流应用技术[6]，这些技术基本均是以制备生物燃料和高附加值的化学品为中心目标。生物质热解转化技术是指在缺氧或低氧条件下，通过热化学转换，将生物质转变成为木炭、液体和气体等低分子物质[7,8]。该技术适用于生物质原料范围广、转化快，但也存在气体热值低和容易产生焦油、生物油品质不高和难以规模化生产等问题；生物质生化转化技术的核心问题是对生物质进行预处理，然后经过不同的微生物或酶转化，获得相应的目标产物[9]，该技术工艺相对简单，但存在转化效率较低、原料适用性不高等问题；生物质催化水解技术主要是在均相酸、非均相酸催化剂等催化作用下，生物质多糖(半纤维素、纤维素和淀粉等)先转化为低聚糖，然后聚糖进一步水解形成木糖、葡萄糖等单糖，单糖进一步通过催化脱水、加氢或氧化等得到各种化学品[5]，该技术目前主要存在催化剂回收难、制造成本不够经济等问题，但通过开发新的催化剂同时探索新的催化体系，解决上述问题充满希望，通过体系调控容易获得定向单一产品是该技术的很大优势。因此，生物质催化水解技术目前己成为未来生物质能源规模化利用的重要研究方向。1.2生物质平台化合物木质纤维素主要由纤维素、半纤维素和木质素组成，并且包含少量的矿物质等[10]。纤维素是由重复葡萄糖单元组成的天然聚合物，其通过一个吡喃糖环的C-1与后一个环
山东理工大学硕士论文第一章绪论51.3催化木糖制取糠醛的研究进展糠醛，亦即2-呋喃甲醛，分子式C5H4O2，分子结构如表1.1所示。常温下是一种无色或浅黄色油状液体，在空气中易变成黄棕色，苦杏仁味，能溶于丙酮、苯、甲苯和羟甲基异丁基甲酮（MIBK）等诸多有机试剂[5,17,18]，一般的物理性质如表1.2所示。糠醛结构中含有醛基和呋喃环等两个重要官能团，这也是糠醛作为平台化合物能够合成其它众多化学品的基矗糠醛的醛基可以发生缩醛、酰化、醇醛缩合、还原为醇、脱羰、氧化等反应；呋喃环可以使糠醛发生烷基化、加氢、氧化、卤化、开环和硝化反应[17,19,20]。部分常见的糠醛转化物质结构如图1.3所示。糠醛的制备主要以木糖为原料，木糖主要来源于半纤维素中的木聚糖，因此研究开发新技术高效转化木聚糖制取糠醛一直是国内外众多学者研究的重点。表1.2糠醛的物理性质Table1.2Physicalpropertiesoffurfural项目数据分子量96.08沸程（℃）160-163相对密度1.1594折光率1.5261水溶性8.3g/100mL凝固点（℃）-36.5闪点（℃）60图1.3糠醛衍生的代表性产物[5]Fig.1.3Representativeproductsderivedfromfurfural[5]
【参考文献】：
期刊论文
[1]Preparation of furfural and reaction kinetics of xylose dehydration to furfural in high-temperature water[J]. De-Run Hua,Yu-Long Wu,Yun-Feng Liu,Yu Chen,Ming-De Yang,Xin-Ning Lu,Jian Li. Petroleum Science. 2016(01)
[2]Kinetics of Levulinic Acid Formation from Glucose Decomposition at High Temperature[J]. 常春,马晓建,岑沛霖. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2006(05)
[3]生物质快速热解液化技术[J]. 姚福生,易维明,柏雪源,何芳,李永军. 中国工程科学. 2001(04)
本文编号：3076361
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