钴、铁改性氮掺杂碳基氧还原电催化剂的制备及性能研究

发布时间：2021-03-11 13:57

　　由于世界环境污染和全球传统化石能源危机的日趋加重,因此,发展高效、清洁的可持续能源设备显得迫在眉眼。燃料电池作为一种极具前景的可以直接将化学能转变为电能的清洁、可持续能源电力设备,受到了研究者们持续且广泛的关注。但是,电化学动力学迟缓的阴极氧还原反应（ORR）,极大的降低了燃料电池的效率。虽然铂（Pt）基催化剂具有优秀的ORR电催化活性,但是其高昂的成本和较差的稳定性,严重阻碍了燃料电池的推广与开发。基于上述问题,本论文以选用价格低廉且环境友好的氮掺杂碳基材料作为研究对象,并且选用储量丰富的钴和铁对其进行电催化活性的进一步改进。设计合成了一系列不同结构的氮掺杂碳与铁钴金属复合型催化剂,系统的探究了材料的微观结构及化学组成对ORR电催化活性的影响,并取得如下主要成果:（1）通过钴离子络合-自组装的方法,合成了拥有二维片状结构、表面富含有序介孔且负载钴纳米颗粒的氮掺杂碳纳米片（Co/N-OMCNS）。连续且均匀的介孔孔道不仅促进了质子传输效率,而且利于沉积更高密度的Co-N活性物质。基于Co和N的协同催化作用,在800°C热解温度下制得Co/N-OMCNS表现出最佳的ORR催化活性。（2）... 

【文章来源】：华中科技大学湖北省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：183 页

【学位级别】：博士

【部分图文】：

氮掺杂碳材料中不同的N存在形式

而吡啶 N 则有利于提高材料的氧还原起始电位。然而，对于与构成氧还原催化活性位点，仍然存在争议。最近，Guo 等人解石墨模型以及氮掺杂石墨烯的研究，详细阐明了氮掺杂碳基催理（图 1-8），并最终确定吡啶 N 旁边的 C 原子是氧还原反应的活

Figure 1-16 Templating synthesis of mesoporous C-N-Co (Fe) catalysts.图 1-16 介孔 C-N-Co (Fe)催化剂的模板合成[84]。虽然，对 M/N-C 催化剂活性位点性质认知的有限，而导致研究者们很难去预/N-C 氧还原电催化剂中各种活性物质的最佳组分[85]，但是研究者们依然找到了一有效提高 M/N-C 氧还原催化活性的一般特征。对 M/N-C 纳米材料的微观结构进控，赋予催化剂材料更高的比表面积和更多的质子传输微观通道，将不仅有利于催化剂中 ORR 催化活性位点密度，而且还能加快 ORR 反应各种中间产物的传输，进而极大的提升 M/N-C 材料的氧还原催化活性[86]。基于这个角度，Liang 等人[84]二氧化硅溶胶、有序介孔 SBA-15 和具有二维层状结构的蒙脱石作为硬模板（图6），使用维生素 VB12 和 Fe-聚苯胺的络合物为前驱体，合成了比表面积高达 572-1且具有有序介孔结构的 C-N-Co(Fe)纳米材料，在将其作为 ORR 电催化剂时，即

【参考文献】：
期刊论文
[1]碳基无金属氧还原电催化剂研究的新进展(英文)[J]. 杨立军,赵宇,陈盛,吴强,王喜章,胡征.  催化学报. 2013(11)



本文编号：3076576