新型铁锰氧化物对水体中砷镉吸附性能及机理研究
发布时间：2021-03-20 08:39
如何高效环保处理水体中的砷镉污染问题一直都是国内外研究的热点。本文针对当前水环境中砷镉污染严峻和迫切的现状,结合广泛关注的吸附法技术,制备了与砷亲和力强的新型铁锰材料,并进行深入研究。主要工作包括优化了铁锰材料（Fe-Mn Binary Oxides,FMBO）的合成工艺,利用了淀粉（starch）、明胶（gelatin）和羧甲基纤维素钠（CMC）制备了三种稳定化的吸附材料,starch-FMBO、gelatin-FMBO和CMC-FMBO,并择优选取了starch-FMBO材料,对其吸附机理和环境影响因素进行深入研究。最后,为了使starch-FMBO能在更加复杂的溶液环境中有较好的吸附性能,本文考虑了砷镉共存的复合污染环境,对starch-FMBO（SFMBO）进行表面改性得到Ca-SFMBO。采用优化的合成工艺（Fe/Mn比例为1.00-2.00,合成pH值为2.0）合成了一种新型的铁锰氧化物的starch-FMBO。淀粉作为合成稳定剂,在控制颗粒大小方面起了很大的作用;由于其比表面积大、结构疏松,starch-FMBO与FMBO比较,除砷效率提高了150%,对As（III）的吸...
【文章来源】：浙江大学浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：76 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
水体中砷的种类分布[39]
第一章绪论5的水体造成了严重地生态污染。在湖南省西部的一个汞尾矿附近，有研究发现其沉积物中的镉污染到了周围水体，影响了附近居民的饮用水安全，并且附近的水稻因灌溉水镉超标的缘故亦测出含高浓度镉[45]。这两种元素的毒性在污染农作物和饮用水时会造成严重的公共卫生问题。据报道，当人们居住在冶炼厂附近时，As和Cd的身体负担会增加[12]。北方地区如沈阳张士和兰州白银的农田污染主要是长期使用含砷镉超标的灌溉水进行灌溉所造成的；南方地区如江西和湖南等地因矿山的开采导致周边土壤及水源的污染[46]。图1.2[47]为我国糙米中重金属含量分布图，这是砷、镉经过水环境等一系列途径迁移，在生物体中积累不断积累的结果之一。可见我国砷、镉污染情况较严重且区域广，其中许多区域为砷、镉污染共存。图1.2我国糙米中重金属含量分布图[47]Fig.1.2DistributionofheavymetalcontentinbrownriceinChina1.2水体中砷和镉处理技术现状因为水体砷镉污染会给人类的生活以及健康带来巨大的危害，所以必须对被污染的水体进行有效的处理，从而来降低污染所带来的一系列后果。目前常见且比较成熟应用在工业上的除砷和镉的方法，主要有以下几种，分别为混凝法、化学沉淀法、吸附法、离子交换法、生物法等。1.2.1混凝法混凝法是目前在工业上和饮用水处理中是应用较为广泛的一种方法，它具有易于操作、去除效率较高等优点。混凝法的基本原理是通过加入混凝剂，利用混凝剂的吸附作用将As或Cd吸附，然后转化为沉淀，通过过滤的方式除去，达到除去As和Cd的目的。在混凝法中，使用较多的混凝剂有铁盐类[48]，诸如FeCl3、FeSO4和Fe2(SO4)3，铝盐类[49]的如Al2(SO4)3、AlCl3等，除此之外还有硅酸盐、
浙江大学硕士学位论文12Mishra[88]等将FeCl3·6H2O、FeSO4·7H2O和多壁碳纳米管为原料，得到了Fe3O4-MWNTs黑色沉淀物。Luo[89]等在氧化石墨烯还原的同时负载了Fe3O4，随后负载MnO2，得到Fe3O4-RGO-MnO2纳米材料，具体步骤如图1.4。图1.4两步共沉淀法制备Fe3O4-RGO-MnO2纳米复合材料[89]Fig.1.4PreparationofFe3O4-RGO-MnO2nanocompositesbytwo-stepco-precipitationreaction金属有机框架（MOF）也被研究者作为载体，MOF的高孔隙度、框架灵活性和半导体特性使其具有一定的吸附离子能力。ShuliangHou等[90]在室温下合成了铁基MOF（MIL-88B），并在As的吸附实验中显示低剂量的吸附剂具有较高的吸附能力。王儒堂[91]利用具有丰富微孔结构的太西无烟煤基活性炭，经过一系列工序在其表面和孔内形成γ-Al2O3薄层，复合活性炭平均孔径为1.012nm，比表面积为1294m2/g，有效孔容为1.10ml/g，该复合材料能有效处理含砷废水。二氧化钛在紫外光的作用下能将As(III)氧化成As(V)，具体机制如图1.5[92]。图1.5As(III)在二氧化钛上的光催化氧化途径[92]Fig.1.5ThephotocatalyticoxidationpathwayofAs(III)ontitaniumdioxide利用二氧化钛的光催化性能，可以将其负载到活性吸附材料，使对水体砷的吸附效率大大提高。Yao等[93]人将二氧化钛负载到活性碳纤维上来进行As(III)
【参考文献】：
期刊论文
[1]聚合硅酸盐混凝剂在污水深度处理中的应用研究[J]. 何江通,朱群华,周秀秀,刘畅. 工业用水与废水. 2018(01)
[2]碳酸钙改性硅藻土处理酸性染料废水的研究[J]. 关昶,刘伶,刘艳杰,李瑞端. 科学技术与工程. 2017(23)
[3]铁锰双金属材料对As和重金属复合污染土壤钝化修复及其生态效应的影响[J]. 费杨,阎秀兰,廖晓勇,李永华,林龙勇,单天宇. 农业环境科学学报. 2017(01)
[4]化学沉淀法固化/稳定化除砷研究进展[J]. 陈小凤,周新涛,罗中秋,陶志超,郝旭涛,陈卓. 硅酸盐通报. 2015(12)
[5]FeSm原位修复砷污染地下水的实验研究[J]. 柳亚清,谢先军,李俊霞,皮坤福. 环境科学学报. 2016(07)
[6]γ-Al2O3/活性炭复合材料的制备及除砷性能研究[J]. 王儒堂,许普查. 煤炭加工与综合利用. 2015(08)
[7]我国河流湖泊砷污染现状及除砷技术研究进展[J]. 吴万富,徐艳,史德强,杨项军,王世雄. 环境科学与技术. 2015(S1)
[8]基于日本“痛痛病”的环境反思[J]. 贾闻婧,柯屾,胡红刚,罗惠方,陈志南. 绿色科技. 2014(07)
[9]铁锰复合氧化物对As（Ⅲ）、As（Ⅴ）的吸附研究及其在沼液中的应用[J]. 彭昌军,姜秀丽,计红芳,王远鹏,欧阳通,李清彪. 化工学报. 2014(05)
[10]活性氧化铝吸附水中砷的动态试验研究[J]. 姜海钰,荆玉姝,高莹,张大磊. 青岛理工大学学报. 2014(02)
博士论文
[1]砷在TiO2复合材料表面的光促吸附机制[D]. 李元.天津大学 2013
硕士论文
[1]铁镁氧化物负载胡敏酸对砷镉的吸附及对其在水稻中含量的影响[D]. 陶梦铭.浙江大学 2019
[2]铁锰氧化物/介孔氧化硅复合材料对水中砷的吸附性能及机理研究[D]. 周晓馨.浙江大学 2018
[3]八面体形TiO2对砷的吸附和光催化氧化研究[D]. 梁凯.广东工业大学 2016
[4]硫化后污酸中砷、镉去除的工艺及机理研究[D]. 郭莉.中南民族大学 2013
[5]铁氧化物及其腐殖酸复合物对砷的吸持特性研究[D]. 谢亚巍.西南大学 2012
[6]滇池浮游细菌的时空分布及优势菌对铅、镉的吸附效果[D]. 张艳丽.云南大学 2012
[7]铁、锰氧化物改性沸石对水中三价砷的吸附研究[D]. 孟鑫鑫.暨南大学 2011
[8]铁锰复合氧化物对重金属铅镉吸附解吸特征及其影响因素研究[D]. 袁林.西南大学 2010
本文编号：3090702
【文章来源】：浙江大学浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：76 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
水体中砷的种类分布[39]
第一章绪论5的水体造成了严重地生态污染。在湖南省西部的一个汞尾矿附近，有研究发现其沉积物中的镉污染到了周围水体，影响了附近居民的饮用水安全，并且附近的水稻因灌溉水镉超标的缘故亦测出含高浓度镉[45]。这两种元素的毒性在污染农作物和饮用水时会造成严重的公共卫生问题。据报道，当人们居住在冶炼厂附近时，As和Cd的身体负担会增加[12]。北方地区如沈阳张士和兰州白银的农田污染主要是长期使用含砷镉超标的灌溉水进行灌溉所造成的；南方地区如江西和湖南等地因矿山的开采导致周边土壤及水源的污染[46]。图1.2[47]为我国糙米中重金属含量分布图，这是砷、镉经过水环境等一系列途径迁移，在生物体中积累不断积累的结果之一。可见我国砷、镉污染情况较严重且区域广，其中许多区域为砷、镉污染共存。图1.2我国糙米中重金属含量分布图[47]Fig.1.2DistributionofheavymetalcontentinbrownriceinChina1.2水体中砷和镉处理技术现状因为水体砷镉污染会给人类的生活以及健康带来巨大的危害，所以必须对被污染的水体进行有效的处理，从而来降低污染所带来的一系列后果。目前常见且比较成熟应用在工业上的除砷和镉的方法，主要有以下几种，分别为混凝法、化学沉淀法、吸附法、离子交换法、生物法等。1.2.1混凝法混凝法是目前在工业上和饮用水处理中是应用较为广泛的一种方法，它具有易于操作、去除效率较高等优点。混凝法的基本原理是通过加入混凝剂，利用混凝剂的吸附作用将As或Cd吸附，然后转化为沉淀，通过过滤的方式除去，达到除去As和Cd的目的。在混凝法中，使用较多的混凝剂有铁盐类[48]，诸如FeCl3、FeSO4和Fe2(SO4)3，铝盐类[49]的如Al2(SO4)3、AlCl3等，除此之外还有硅酸盐、
浙江大学硕士学位论文12Mishra[88]等将FeCl3·6H2O、FeSO4·7H2O和多壁碳纳米管为原料，得到了Fe3O4-MWNTs黑色沉淀物。Luo[89]等在氧化石墨烯还原的同时负载了Fe3O4，随后负载MnO2，得到Fe3O4-RGO-MnO2纳米材料，具体步骤如图1.4。图1.4两步共沉淀法制备Fe3O4-RGO-MnO2纳米复合材料[89]Fig.1.4PreparationofFe3O4-RGO-MnO2nanocompositesbytwo-stepco-precipitationreaction金属有机框架（MOF）也被研究者作为载体，MOF的高孔隙度、框架灵活性和半导体特性使其具有一定的吸附离子能力。ShuliangHou等[90]在室温下合成了铁基MOF（MIL-88B），并在As的吸附实验中显示低剂量的吸附剂具有较高的吸附能力。王儒堂[91]利用具有丰富微孔结构的太西无烟煤基活性炭，经过一系列工序在其表面和孔内形成γ-Al2O3薄层，复合活性炭平均孔径为1.012nm，比表面积为1294m2/g，有效孔容为1.10ml/g，该复合材料能有效处理含砷废水。二氧化钛在紫外光的作用下能将As(III)氧化成As(V)，具体机制如图1.5[92]。图1.5As(III)在二氧化钛上的光催化氧化途径[92]Fig.1.5ThephotocatalyticoxidationpathwayofAs(III)ontitaniumdioxide利用二氧化钛的光催化性能，可以将其负载到活性吸附材料，使对水体砷的吸附效率大大提高。Yao等[93]人将二氧化钛负载到活性碳纤维上来进行As(III)
【参考文献】：
期刊论文
[1]聚合硅酸盐混凝剂在污水深度处理中的应用研究[J]. 何江通,朱群华,周秀秀,刘畅. 工业用水与废水. 2018(01)
[2]碳酸钙改性硅藻土处理酸性染料废水的研究[J]. 关昶,刘伶,刘艳杰,李瑞端. 科学技术与工程. 2017(23)
[3]铁锰双金属材料对As和重金属复合污染土壤钝化修复及其生态效应的影响[J]. 费杨,阎秀兰,廖晓勇,李永华,林龙勇,单天宇. 农业环境科学学报. 2017(01)
[4]化学沉淀法固化/稳定化除砷研究进展[J]. 陈小凤,周新涛,罗中秋,陶志超,郝旭涛,陈卓. 硅酸盐通报. 2015(12)
[5]FeSm原位修复砷污染地下水的实验研究[J]. 柳亚清,谢先军,李俊霞,皮坤福. 环境科学学报. 2016(07)
[6]γ-Al2O3/活性炭复合材料的制备及除砷性能研究[J]. 王儒堂,许普查. 煤炭加工与综合利用. 2015(08)
[7]我国河流湖泊砷污染现状及除砷技术研究进展[J]. 吴万富,徐艳,史德强,杨项军,王世雄. 环境科学与技术. 2015(S1)
[8]基于日本“痛痛病”的环境反思[J]. 贾闻婧,柯屾,胡红刚,罗惠方,陈志南. 绿色科技. 2014(07)
[9]铁锰复合氧化物对As（Ⅲ）、As（Ⅴ）的吸附研究及其在沼液中的应用[J]. 彭昌军,姜秀丽,计红芳,王远鹏,欧阳通,李清彪. 化工学报. 2014(05)
[10]活性氧化铝吸附水中砷的动态试验研究[J]. 姜海钰,荆玉姝,高莹,张大磊. 青岛理工大学学报. 2014(02)
博士论文
[1]砷在TiO2复合材料表面的光促吸附机制[D]. 李元.天津大学 2013
硕士论文
[1]铁镁氧化物负载胡敏酸对砷镉的吸附及对其在水稻中含量的影响[D]. 陶梦铭.浙江大学 2019
[2]铁锰氧化物/介孔氧化硅复合材料对水中砷的吸附性能及机理研究[D]. 周晓馨.浙江大学 2018
[3]八面体形TiO2对砷的吸附和光催化氧化研究[D]. 梁凯.广东工业大学 2016
[4]硫化后污酸中砷、镉去除的工艺及机理研究[D]. 郭莉.中南民族大学 2013
[5]铁氧化物及其腐殖酸复合物对砷的吸持特性研究[D]. 谢亚巍.西南大学 2012
[6]滇池浮游细菌的时空分布及优势菌对铅、镉的吸附效果[D]. 张艳丽.云南大学 2012
[7]铁、锰氧化物改性沸石对水中三价砷的吸附研究[D]. 孟鑫鑫.暨南大学 2011
[8]铁锰复合氧化物对重金属铅镉吸附解吸特征及其影响因素研究[D]. 袁林.西南大学 2010
本文编号：3090702
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3090702.html
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