体积分数对二元带电胶体粒子结晶过程影响的计算机模拟
发布时间：2021-03-21 12:38
带电胶体粒子比原子和分子大的多,结晶时间长,而且其形状、大小和相互作用等更容易精确控制,可采用的观测手段也丰富得多,可以直接可视化,所以可以作为一种时间和空间都高度放大了的普适性模型来研究结晶现象。同时,其所形成的胶体晶体也是一种重要的微纳米材料,具有广泛的应用价值。但实际的胶体体系,却很难达到理想化的单一组分状态。而且,也有研究发现,单组分的胶体晶体在结构和性能调控等方面具有一定的缺陷,而二元胶体却可以实现单组分胶体晶体所不具备的结构和性能。本论文中,将采用分子动力学模拟方法,来观察二元带电胶体的结晶过程。粒子间的相互作用势用硬核-Yukawa模型来代表,各个相互作用参数可以通过改变一些条件自由地调整,从而对应很多种类的物质或体系,其结果具有很强的普适性。主要研究内容如下:（1）研究了体积分数对不同粒径比的二元带电胶体体系结晶的影响规律。与单组分胶体粒子结晶相比,第二组分粒子的加入增加了多分散性,明显抑制结晶。而且,随着粒径比扩大,多分散度增加更为明显,甚至会导致玻璃态结构出现。（2）当大、小粒子的体积分数分别为:0.01、0.08时,在粒径比较小时,体系结晶稳定后,大尺寸的胶体粒子...
【文章来源】：北华航天工业学院河北省
【文章页数】：73 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
自然界和实验室中的胶体[8]
液体向亚稳态晶体转变，当大硬球体的体积分数较高，粒径比为5:1时，会发生晶体之间的相转变。S.Punnnathanam和P.A.Monson[27]等人采用MonteCarlo模拟的方法，比较了在过冷度较高的情况下，单组分和二元硬球混合物的结晶过程，并且作出了二元硬球胶体的结晶相图。结果发现，在粒径比a=0.97时，由于两种组分之间粒径差很小，因此，这两种组分之间固体和液体是完全互溶的，在压强达到11.7，液体开始转变为面心立方晶体（FCC）结构。随着粒径差别的增大，达到粒径比a=0.80时，两种组分基本不互溶，得到二元硬球胶体系统的相图如图1.2所示。图1.2二元硬球胶体系统相图[27]图1.2中，A和B分别表示纯A组分和纯B组分的FCC晶体结构，L表示液相。在此二元硬球胶体相图中，摩尔体积xA=0.23处，有共晶点，压力值在11.7和28之间液相和纯A或纯B晶体共存，而在较高的压力下，纯A和纯B晶体共存。与单组分胶体结晶相比，混合物的结晶行为表现出更丰富的变化。P.Pusey[28]等人在实验过程中发现，当粒径比a=0.58时，两种胶体粒子的体积分数在一定范围内，会在二元硬球胶体系统中形成了AB3和AB13两种非常稳定的超晶格结构，之后，他们还发现了粒径比a在0.65-0.85的范围内，出现AB形的晶体结构，a大于0.85时，形成了一种致密的随机合金结构。1.3.2二元带电胶体相互作用势的研究带电胶体粒子形成的胶体晶体是由带电胶体粒子分散于点解质溶液中，自组装形成的三维有序结构，这一类胶体粒子在实验上也比较容易制备（如聚苯乙烯胶体粒子、二氧化硅胶体粒子），同样在自然界中也有较多存在。带电粒子之间的相互作用势可由DLVO
体积分数对二元带电胶体粒子结晶过程影响的计算机模拟8变的理想模型系统。而计算机模拟对二元胶体系统的液-晶转变和液-玻璃转变的观察和分析上提供了独到的见解。SubrataSanyal[33]等人对两种不同粒径比，不同体积分数的二元带电胶体混合物进行布朗动力学模拟，发现通过降低另一添加组分的浓度n，在2.0时，液体会结晶成BCC晶体结构，当3.0时，体系会形成玻璃态结构，对此时的粒子均方位移（MSD）曲线进行分析，发现过冷液体的MSD曲线呈现阶梯状，说明二元粒子之间的运动具有协同作用。1.3.3二元带电胶体结晶过程的研究近年来，Russel和Frenkel等人在胶体的结晶过程和动力学计算方面进行了计算机模拟，这些研究是基于经典成核理论进行分析的。经典成核理论假设，成核是体系的热涨落和自由能综合总用的结果，要形成半径为rn的球形晶核，所需要的自由能ΔG为：式（1.7）中，γ为表面自由能，Δu为液固两相的化学势之差，ΔG是固液两相的自由能势垒，由两项组成，当rn很小时，第二项起主导作用，ΔG随晶核尺寸rn的增大而增大，当rn增长到一定程度时，第一项开始起主导作用，ΔG随晶核尺寸rn的增大而减小，晶核的自由能示意图如图1.3所示[34]。图1.3经典成核理论自由能示意图[34]经典成核理论认为，在胶体均匀形核的过程中，晶核需要超过一定的临界尺寸，以越过自由能势垒，然后才能继续长大，形成晶体，通常情况下，临界晶核的粒子数在102和104之间。由于观测技术方面的原因，在实际实验过程中，很难观察到成核过程，一般观察到的晶粒都超过临界晶核尺寸，很难观察到成核过程，而计算机模拟则不受此限制，许多研究者们就曾经借助计算机技术，对晶核的生长速率、尺寸和形态进行观察分析，从而和实验结果进行对比。23434nnrurG（1.7）
【参考文献】：
期刊论文
[1]复杂流体中新型材料的合成反应过程实时跟踪研究[J]. 吴忠华,黄宇营,张建玲,沈容,俞宏英,邢雪青,杨春明,韩布兴,陆坤权. 中国基础科学. 2018(05)
[2]在单粒子尺度下用胶体研究相变[J]. 王峰,韩一龙. 物理. 2018(04)
[3]一维光子晶体结构色材料的应用研究进展[J]. 寇东辉,马威,张淑芬,王琳,唐炳涛,李爽. 化工进展. 2018(04)
[4]悬浮颗粒形状对其在多孔介质中迁移和沉积特性的影响[J]. 蒋思晨,白冰. 岩土力学. 2018(06)
[5]分子动力学模拟基本原理及其应用[J]. 李煌,鲁红权,陈钦煌,张宏伟,周叶琪,童小宝. 科技视界. 2018(05)
[6]微凝胶胶体晶体研究进展[J]. 关英,张拥军. 高分子学报. 2017(11)
[7]Visualizing complex pore structure and fluid flow in porous media using 3D printing technology and LBM simulation[J]. TONG Shao-qing,DONG Yan-hui,ZHANG Qian,SONG Fan. Journal of Groundwater Science and Engineering. 2017(03)
[8]基于分子动力学方法的多层石墨烯超滑失效机理分析[J]. 陈晶晶,王成鑫,林强. 摩擦学学报. 2017(05)
[9]浅谈双电层模型演变在材料腐蚀学科中的应用[J]. 王党会,雒设计,许天旱,姚婷珍,宋海洋,王磊,肖美霞. 教育教学论坛. 2017(04)
[10]蓝色聚苯乙烯胶体晶体膜的制备及其呈色机理研究[J]. 王莉丽,王秀峰,刘派,王浩,伍媛婷. 人工晶体学报. 2016(06)
博士论文
[1]二维胶体结晶及玻璃化转变的实验研究[D]. 孙晓燕.苏州大学 2014
[2]空间胶体晶体生长实验装置关键技术研究[D]. 杨皓.中国科学院研究生院（空间科学与应用研究中心） 2011
硕士论文
[1]活性胶体粒子的动力学模拟研究[D]. 娄辛.山东师范大学 2018
[2]胶体体系中结晶过程的研究[D]. 曹镜声.苏州大学 2016
[3]不同条件下胶体晶体结构及相应的弹性性质研究[D]. 秦艳铭.山东师范大学 2015
[4]胶体晶体的自组装动力学以及光学性能研究[D]. 李书文.浙江理工大学 2011
本文编号：3092874
【文章来源】：北华航天工业学院河北省
【文章页数】：73 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
自然界和实验室中的胶体[8]
液体向亚稳态晶体转变，当大硬球体的体积分数较高，粒径比为5:1时，会发生晶体之间的相转变。S.Punnnathanam和P.A.Monson[27]等人采用MonteCarlo模拟的方法，比较了在过冷度较高的情况下，单组分和二元硬球混合物的结晶过程，并且作出了二元硬球胶体的结晶相图。结果发现，在粒径比a=0.97时，由于两种组分之间粒径差很小，因此，这两种组分之间固体和液体是完全互溶的，在压强达到11.7，液体开始转变为面心立方晶体（FCC）结构。随着粒径差别的增大，达到粒径比a=0.80时，两种组分基本不互溶，得到二元硬球胶体系统的相图如图1.2所示。图1.2二元硬球胶体系统相图[27]图1.2中，A和B分别表示纯A组分和纯B组分的FCC晶体结构，L表示液相。在此二元硬球胶体相图中，摩尔体积xA=0.23处，有共晶点，压力值在11.7和28之间液相和纯A或纯B晶体共存，而在较高的压力下，纯A和纯B晶体共存。与单组分胶体结晶相比，混合物的结晶行为表现出更丰富的变化。P.Pusey[28]等人在实验过程中发现，当粒径比a=0.58时，两种胶体粒子的体积分数在一定范围内，会在二元硬球胶体系统中形成了AB3和AB13两种非常稳定的超晶格结构，之后，他们还发现了粒径比a在0.65-0.85的范围内，出现AB形的晶体结构，a大于0.85时，形成了一种致密的随机合金结构。1.3.2二元带电胶体相互作用势的研究带电胶体粒子形成的胶体晶体是由带电胶体粒子分散于点解质溶液中，自组装形成的三维有序结构，这一类胶体粒子在实验上也比较容易制备（如聚苯乙烯胶体粒子、二氧化硅胶体粒子），同样在自然界中也有较多存在。带电粒子之间的相互作用势可由DLVO
体积分数对二元带电胶体粒子结晶过程影响的计算机模拟8变的理想模型系统。而计算机模拟对二元胶体系统的液-晶转变和液-玻璃转变的观察和分析上提供了独到的见解。SubrataSanyal[33]等人对两种不同粒径比，不同体积分数的二元带电胶体混合物进行布朗动力学模拟，发现通过降低另一添加组分的浓度n，在2.0时，液体会结晶成BCC晶体结构，当3.0时，体系会形成玻璃态结构，对此时的粒子均方位移（MSD）曲线进行分析，发现过冷液体的MSD曲线呈现阶梯状，说明二元粒子之间的运动具有协同作用。1.3.3二元带电胶体结晶过程的研究近年来，Russel和Frenkel等人在胶体的结晶过程和动力学计算方面进行了计算机模拟，这些研究是基于经典成核理论进行分析的。经典成核理论假设，成核是体系的热涨落和自由能综合总用的结果，要形成半径为rn的球形晶核，所需要的自由能ΔG为：式（1.7）中，γ为表面自由能，Δu为液固两相的化学势之差，ΔG是固液两相的自由能势垒，由两项组成，当rn很小时，第二项起主导作用，ΔG随晶核尺寸rn的增大而增大，当rn增长到一定程度时，第一项开始起主导作用，ΔG随晶核尺寸rn的增大而减小，晶核的自由能示意图如图1.3所示[34]。图1.3经典成核理论自由能示意图[34]经典成核理论认为，在胶体均匀形核的过程中，晶核需要超过一定的临界尺寸，以越过自由能势垒，然后才能继续长大，形成晶体，通常情况下，临界晶核的粒子数在102和104之间。由于观测技术方面的原因，在实际实验过程中，很难观察到成核过程，一般观察到的晶粒都超过临界晶核尺寸，很难观察到成核过程，而计算机模拟则不受此限制，许多研究者们就曾经借助计算机技术，对晶核的生长速率、尺寸和形态进行观察分析，从而和实验结果进行对比。23434nnrurG（1.7）
【参考文献】：
期刊论文
[1]复杂流体中新型材料的合成反应过程实时跟踪研究[J]. 吴忠华,黄宇营,张建玲,沈容,俞宏英,邢雪青,杨春明,韩布兴,陆坤权. 中国基础科学. 2018(05)
[2]在单粒子尺度下用胶体研究相变[J]. 王峰,韩一龙. 物理. 2018(04)
[3]一维光子晶体结构色材料的应用研究进展[J]. 寇东辉,马威,张淑芬,王琳,唐炳涛,李爽. 化工进展. 2018(04)
[4]悬浮颗粒形状对其在多孔介质中迁移和沉积特性的影响[J]. 蒋思晨,白冰. 岩土力学. 2018(06)
[5]分子动力学模拟基本原理及其应用[J]. 李煌,鲁红权,陈钦煌,张宏伟,周叶琪,童小宝. 科技视界. 2018(05)
[6]微凝胶胶体晶体研究进展[J]. 关英,张拥军. 高分子学报. 2017(11)
[7]Visualizing complex pore structure and fluid flow in porous media using 3D printing technology and LBM simulation[J]. TONG Shao-qing,DONG Yan-hui,ZHANG Qian,SONG Fan. Journal of Groundwater Science and Engineering. 2017(03)
[8]基于分子动力学方法的多层石墨烯超滑失效机理分析[J]. 陈晶晶,王成鑫,林强. 摩擦学学报. 2017(05)
[9]浅谈双电层模型演变在材料腐蚀学科中的应用[J]. 王党会,雒设计,许天旱,姚婷珍,宋海洋,王磊,肖美霞. 教育教学论坛. 2017(04)
[10]蓝色聚苯乙烯胶体晶体膜的制备及其呈色机理研究[J]. 王莉丽,王秀峰,刘派,王浩,伍媛婷. 人工晶体学报. 2016(06)
博士论文
[1]二维胶体结晶及玻璃化转变的实验研究[D]. 孙晓燕.苏州大学 2014
[2]空间胶体晶体生长实验装置关键技术研究[D]. 杨皓.中国科学院研究生院（空间科学与应用研究中心） 2011
硕士论文
[1]活性胶体粒子的动力学模拟研究[D]. 娄辛.山东师范大学 2018
[2]胶体体系中结晶过程的研究[D]. 曹镜声.苏州大学 2016
[3]不同条件下胶体晶体结构及相应的弹性性质研究[D]. 秦艳铭.山东师范大学 2015
[4]胶体晶体的自组装动力学以及光学性能研究[D]. 李书文.浙江理工大学 2011
本文编号：3092874
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