多级孔ZSM-5分子筛用于催化甲醇芳构化反应性能研究
发布时间：2021-03-24 06:05
建立高效稳定的甲醇转化新工艺是现代煤化工技术发展的重要方向之一。针对现有甲醇制芳烃催化体系中催化剂寿命短的关键性问题,结合多级孔分子筛已展现出来的对大分子化合物优异的扩散性能,本课题拟分别采用NaOH和四丙基氢氧化铵（TPAOH）对商品化的ZSM-5分子筛进行脱硅改性,制备了一系列具有多级孔的ZSM-5分子筛,通过采用不同的碱和改变碱浓度的方法,实现分子筛孔结构和酸性的调变,研究多级孔ZSM-5分子筛孔结构和酸性对甲醇芳构化反应过程中积碳量和积碳形成位置的影响规律。（1）采用浓度不相同的NaOH,然后对商品化的ZSM-5分子筛脱硅、脱铝及脱硅/脱铝复合改性,制备了很多种不相同孔结构及酸性的MFI型分子筛。通过NaOH改性处理改变了ZSM-5分子筛的酸性,增大了介孔孔体积。分子筛的孔结构和酸性是影响MTA甲醇转化过程的两个重要因素。强酸中心是烯烃转化为芳烃的活性位点,与此同时,强酸中心数量的减少有利于抑制积碳的形成。介孔孔体积可概述反应我的扩散,从而影响转换过程和积碳的形成。（2）使用TPAOH对ZSM-5分子筛进行脱硅处理,分析了分子筛结构及酸性给甲醇芳构化催化剂反应寿命带来的影响。采...
【文章来源】：上海师范大学上海市
【文章页数】：58 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
ZSM-5分子筛Al含量对碱处理脱硅的影响
海师 范 大 学硕 士 学 位论 文 第 1 章 绪鎓 离 子 机理 进 行 可 行性 研 究 ，计 算 结 果表 明 三 甲 基氧 鎓 离 子能 稳 定 存 在， 适 虑 作 为 反应 中 间 体 。而 目 前 对于 氧 鎓 离子 机 理 只 是猜 测 ， 没 有 证 据 说明 确 实 鎓 离 子存 在 。 3C O C H3H3C O CH 2+CH 3O+H3CCH 3O+-H2C CH 3C H3CH 3+CH 3O+H2C H3C C H3C H2=C CH 3O HCH 2- O - CH 2CH 3Ste vensrearrangement图 1 - 3 氧 鎓 离 子机 理 示 意图 （3 ） 卡 宾离 子 机 理和 碳 正 离子 机 理 关 于 第 一 个 C -C 键 的 生 成 ， 部 分 学 者 提 出 卡 宾 离 子 机 理 和 正 碳 离 子 机 理宾 离 子 机理 是 甲 醇 经过 a- 消 除反 应 生 成卡 宾 离 子 ，卡宾 离 子可 进 行 聚 合反 应 稀 烃 ， 也可 能 插 入 到 C -O 键 之间 使 碳 链增 长 。 卡 宾离 子 机 理如 图 1- 4 所示
关 于 第 一 个 C -C 键 的 生 成 ， 部 分 学 者 提 出 卡 宾 离 子 机 理 和 正 碳 离 子 机 理离 子 机理 是 甲 醇 经过 a- 消 除反 应 生 成卡 宾 离 子 ，卡宾 离 子可 进 行 聚 合反 烃 ， 也可 能 插 入 到 C -O 键 之间 使 碳 链增 长 。 卡 宾离 子 机 理如 图 1- 4 所示 图 1 - 4 卡 宾 离 子机 理 示 意图 目前 ， 研究 学者 提 出 了多 种 卡 宾离 子 的 生成 途 径 ， 但没 有 统 一的 认 识 。S w卡 宾离 子 是 酸碱 中 心 协同 作 用的 结 果 。而 S l av a d o r [4 5] 则认 为卡 宾 离子 由 面 吸 附的 甲 氧 基 物种 分 解 得到 的 。 碳 正离 子 机 理 即催 化 剂 表面 吸 附 的甲 分 解 生 成 甲 基 正 离 子 C H3+， 甲 基 正 离 子 与 甲 醇 或 二 甲 醚 结 合 形 成 五 价 过渡 态 ，碳 正 离 子机 理 如 图 1- 5 所 示。 截 止到 目前 为 止 ，关 于 第 一 个 C -的 研 究， 仍 然 没有 一 致 的答 案 。
本文编号：3097206
【文章来源】：上海师范大学上海市
【文章页数】：58 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
ZSM-5分子筛Al含量对碱处理脱硅的影响
海师 范 大 学硕 士 学 位论 文 第 1 章 绪鎓 离 子 机理 进 行 可 行性 研 究 ，计 算 结 果表 明 三 甲 基氧 鎓 离 子能 稳 定 存 在， 适 虑 作 为 反应 中 间 体 。而 目 前 对于 氧 鎓 离子 机 理 只 是猜 测 ， 没 有 证 据 说明 确 实 鎓 离 子存 在 。 3C O C H3H3C O CH 2+CH 3O+H3CCH 3O+-H2C CH 3C H3CH 3+CH 3O+H2C H3C C H3C H2=C CH 3O HCH 2- O - CH 2CH 3Ste vensrearrangement图 1 - 3 氧 鎓 离 子机 理 示 意图 （3 ） 卡 宾离 子 机 理和 碳 正 离子 机 理 关 于 第 一 个 C -C 键 的 生 成 ， 部 分 学 者 提 出 卡 宾 离 子 机 理 和 正 碳 离 子 机 理宾 离 子 机理 是 甲 醇 经过 a- 消 除反 应 生 成卡 宾 离 子 ，卡宾 离 子可 进 行 聚 合反 应 稀 烃 ， 也可 能 插 入 到 C -O 键 之间 使 碳 链增 长 。 卡 宾离 子 机 理如 图 1- 4 所示
关 于 第 一 个 C -C 键 的 生 成 ， 部 分 学 者 提 出 卡 宾 离 子 机 理 和 正 碳 离 子 机 理离 子 机理 是 甲 醇 经过 a- 消 除反 应 生 成卡 宾 离 子 ，卡宾 离 子可 进 行 聚 合反 烃 ， 也可 能 插 入 到 C -O 键 之间 使 碳 链增 长 。 卡 宾离 子 机 理如 图 1- 4 所示 图 1 - 4 卡 宾 离 子机 理 示 意图 目前 ， 研究 学者 提 出 了多 种 卡 宾离 子 的 生成 途 径 ， 但没 有 统 一的 认 识 。S w卡 宾离 子 是 酸碱 中 心 协同 作 用的 结 果 。而 S l av a d o r [4 5] 则认 为卡 宾 离子 由 面 吸 附的 甲 氧 基 物种 分 解 得到 的 。 碳 正离 子 机 理 即催 化 剂 表面 吸 附 的甲 分 解 生 成 甲 基 正 离 子 C H3+， 甲 基 正 离 子 与 甲 醇 或 二 甲 醚 结 合 形 成 五 价 过渡 态 ，碳 正 离 子机 理 如 图 1- 5 所 示。 截 止到 目前 为 止 ，关 于 第 一 个 C -的 研 究， 仍 然 没有 一 致 的答 案 。
本文编号：3097206
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