直接液体燃料电池阴阳极催化剂的制备及性能研究
发布时间：2021-04-10 00:19
直接液体燃料电池（DLFC）是一种转换效率很高的绿色能源,近年来受到越来越多的关注。催化剂是DLFC的重要组成部分,开发性能好成本低的催化剂对DFLC的商业化具有重要意义。为此,本论文开展了以下工作:（1）为探究界面对甲酸盐和乙醇电氧化反应活性及稳定性的影响,首先利用Sn（OH）2的还原作用沉积Pd,利用OH对Ce3+富集实现Ce O2在Sn（OH）4表面沉积,在Sn O2表面构筑Pd/Ce O2界面,并经能量色散X射线谱（EDS）和X射线光电子能谱（XPS）证实。电化学结果表明,Ce O2与Pd形成界面且不影响Pd的电化学活性面积,说明导电性差的金属氧化物也可通过本方法与贵金属构筑界面。利用循环伏安法和计时电流法进一步比较了Pd/Ce O2和Pd/Sn O2界面对甲酸盐和乙醇电氧化催化行为。结果表明,Pd/Ce O2比Pd/Sn O2活性更高,原...
【文章来源】：郑州大学河南省 211工程院校
【文章页数】：67 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
直接甲酸盐燃料电池(DFFC)示意图
3Pd/CeO2和Pd/SnO2湿法构筑及催化甲酸盐、乙醇电氧化性能183Pd/CeO2和Pd/SnO2湿法构筑及催化甲酸盐、乙醇电氧化性能3.1吸附实验利用Sn(OH)2的还原性，将Na2PdCl4还原为Pd沉积在Sn(OH)2表面。为了使CeO2与沉积在Sn(OH)2部分表面的Pd形成界面，开展了一系列探讨Sn(OH)X对Ce3+的吸附实验。具体而言：如图3.1所示，制备一定质量的Sn(OH)X分散在一定浓度和体积的Ce3+溶液中，利用Sn(OH)X表面OH对Ce3+进行富集，搅拌吸附1h后，取一定体积的上清液与过量Na2C2O4溶液反应，离心干燥后得到的草酸铈质量记为m1。为进行比较，取相同浓度，相同体积未进行吸附实验的Ce3+溶液与过量Na2C2O4溶液反应，离心干燥后得到的草酸铈质量记为m2，则m(m2-m1)表示Sn(OH)X吸附的Ce3+所产生的的草酸铈质量，其值可代表Sn(OH)X吸附Ce3+的能力，也可进一步推算出Ce3+的吸附量。图3.1Sn(OH)X吸附Ce3+过程示意图3.1.1Sn(OH)2的吸附实验与数据分析为验证Ce3+在Sn(OH)2表面吸附，首先将Sn(OH)2吸附后溶液中Ce3+转化为草酸铈沉淀、称重并与空白条件下沉淀质量比较。将0.8840gSnCl2·2H2O溶解于pH接近1的稀HCl溶液中，搅拌下滴加NaOH溶液至pH为7。过滤后，将滤饼分散于30mL9.18610-3molL-1的Ce(NO)3·6H2O溶液中进行1h吸附实验，抽滤。分别移取8mL滤液于两支已称重的10mL离心管(m1、m2)中，滴加约2mL的0.1795molL-1的Na2C2O4溶液，混匀，充分反应后置于离心机中以5000rmin-1
3Pd/CeO2和Pd/SnO2湿法构筑及催化甲酸盐、乙醇电氧化性能19的转速离心20min，移走上清液，并将离心管与沉淀共同置于真空干燥箱中，90℃干燥至总质量不再发生变化，记为m1"、m2"。为进行比较，另外分别移取8mL9.18610-3molL-1的Ce(NO)3·6H2O溶液于两支已称重的10mL离心管(m3、m4)中，按上述操作制得沉淀，将得到的空白组记为m3"、m4"。表3.1Sn(OH)2吸附Ce3+的质量分析吸附实验空白实验m1(g)3.9872m3(g)4.0334m1"(g)4.0126m3"(g)4.0603Δm1(m1"-m1)(g)0.0254Δm3(m3"-m3)(g)0.0269m2(g)4.0074m4(g)4.0098m2"(g)4.0331m4"(g)4.0365Δm2(m2"-m2)(g)0.0257Δm4(m4"-m4)(g)0.026721ΔmΔm(g)0.0256ΔmΔm43(g)0.02682143ΔmΔmΔmΔm(g)0.0012表3.1为Sn(OH)2吸附Ce3+的质量分析。其中Δm1~Δm4为沉淀物草酸铈的质量。ΔmΔm21为Sn(OH)2吸附Ce3+后部分上清液产生的草酸铈质量。43ΔmΔm为空白实验所得草酸铈的质量。因此2143ΔmΔmΔmΔm即由Sn(OH)2吸附Ce3+而产生的草酸铈质量为0.0012g。该值表明Sn(OH)2对Ce3+有吸附作用。Sn(OH)2吸附Ce3+的过程如图3.2所示。Sn(OH)2对Ce3+的吸附可归因为Sn(OH)2周围有部分阴离子基团，例如O-，OH-等，使得溶液中的Ce3+向Sn(OH)2表面聚集，从而使Sn(OH)2表面Ce3+浓度升高，而溶液本体Ce3+浓度降低。图3.2Sn(OH)2吸附Ce3+示意图3.1.2SnO的吸附实验与数据分析在研究Sn(OH)2对Ce3+的吸附时发现，高浓度的Sn(OH)2在搅拌过程中经常会由白变黑，为明确黑色物质对吸附作用的影响，首先需明确其物质组成。利用XRD对其进行表征，图3.3即黑色物质的XRD图。该图在18.3°，29.9°，33.3°，37.1°，47.9°，50.7°，57.4°，62.1°和62.5°处的衍射峰可归属于SnO的(001)，(101)，
本文编号：3128578
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【学位级别】：硕士
【部分图文】：
直接甲酸盐燃料电池(DFFC)示意图
3Pd/CeO2和Pd/SnO2湿法构筑及催化甲酸盐、乙醇电氧化性能183Pd/CeO2和Pd/SnO2湿法构筑及催化甲酸盐、乙醇电氧化性能3.1吸附实验利用Sn(OH)2的还原性，将Na2PdCl4还原为Pd沉积在Sn(OH)2表面。为了使CeO2与沉积在Sn(OH)2部分表面的Pd形成界面，开展了一系列探讨Sn(OH)X对Ce3+的吸附实验。具体而言：如图3.1所示，制备一定质量的Sn(OH)X分散在一定浓度和体积的Ce3+溶液中，利用Sn(OH)X表面OH对Ce3+进行富集，搅拌吸附1h后，取一定体积的上清液与过量Na2C2O4溶液反应，离心干燥后得到的草酸铈质量记为m1。为进行比较，取相同浓度，相同体积未进行吸附实验的Ce3+溶液与过量Na2C2O4溶液反应，离心干燥后得到的草酸铈质量记为m2，则m(m2-m1)表示Sn(OH)X吸附的Ce3+所产生的的草酸铈质量，其值可代表Sn(OH)X吸附Ce3+的能力，也可进一步推算出Ce3+的吸附量。图3.1Sn(OH)X吸附Ce3+过程示意图3.1.1Sn(OH)2的吸附实验与数据分析为验证Ce3+在Sn(OH)2表面吸附，首先将Sn(OH)2吸附后溶液中Ce3+转化为草酸铈沉淀、称重并与空白条件下沉淀质量比较。将0.8840gSnCl2·2H2O溶解于pH接近1的稀HCl溶液中，搅拌下滴加NaOH溶液至pH为7。过滤后，将滤饼分散于30mL9.18610-3molL-1的Ce(NO)3·6H2O溶液中进行1h吸附实验，抽滤。分别移取8mL滤液于两支已称重的10mL离心管(m1、m2)中，滴加约2mL的0.1795molL-1的Na2C2O4溶液，混匀，充分反应后置于离心机中以5000rmin-1
3Pd/CeO2和Pd/SnO2湿法构筑及催化甲酸盐、乙醇电氧化性能19的转速离心20min，移走上清液，并将离心管与沉淀共同置于真空干燥箱中，90℃干燥至总质量不再发生变化，记为m1"、m2"。为进行比较，另外分别移取8mL9.18610-3molL-1的Ce(NO)3·6H2O溶液于两支已称重的10mL离心管(m3、m4)中，按上述操作制得沉淀，将得到的空白组记为m3"、m4"。表3.1Sn(OH)2吸附Ce3+的质量分析吸附实验空白实验m1(g)3.9872m3(g)4.0334m1"(g)4.0126m3"(g)4.0603Δm1(m1"-m1)(g)0.0254Δm3(m3"-m3)(g)0.0269m2(g)4.0074m4(g)4.0098m2"(g)4.0331m4"(g)4.0365Δm2(m2"-m2)(g)0.0257Δm4(m4"-m4)(g)0.026721ΔmΔm(g)0.0256ΔmΔm43(g)0.02682143ΔmΔmΔmΔm(g)0.0012表3.1为Sn(OH)2吸附Ce3+的质量分析。其中Δm1~Δm4为沉淀物草酸铈的质量。ΔmΔm21为Sn(OH)2吸附Ce3+后部分上清液产生的草酸铈质量。43ΔmΔm为空白实验所得草酸铈的质量。因此2143ΔmΔmΔmΔm即由Sn(OH)2吸附Ce3+而产生的草酸铈质量为0.0012g。该值表明Sn(OH)2对Ce3+有吸附作用。Sn(OH)2吸附Ce3+的过程如图3.2所示。Sn(OH)2对Ce3+的吸附可归因为Sn(OH)2周围有部分阴离子基团，例如O-，OH-等，使得溶液中的Ce3+向Sn(OH)2表面聚集，从而使Sn(OH)2表面Ce3+浓度升高，而溶液本体Ce3+浓度降低。图3.2Sn(OH)2吸附Ce3+示意图3.1.2SnO的吸附实验与数据分析在研究Sn(OH)2对Ce3+的吸附时发现，高浓度的Sn(OH)2在搅拌过程中经常会由白变黑，为明确黑色物质对吸附作用的影响，首先需明确其物质组成。利用XRD对其进行表征，图3.3即黑色物质的XRD图。该图在18.3°，29.9°，33.3°，37.1°，47.9°，50.7°，57.4°，62.1°和62.5°处的衍射峰可归属于SnO的(001)，(101)，
本文编号：3128578
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