多孔氮掺杂碳基催化剂的制备及其应用研究
发布时间：2021-04-15 23:29
非均相催化剂由于在反应体系中易分离、可循环利用的特点备受化学工作者青睐,多孔杂原子掺杂碳基材料在多相催化反应中的研究已成为当前研究热点。本论文分两个部分对负载过渡金属和无金属负载的多孔氮掺杂碳材料在亚胺的合成方面进行了催化性能的探究。主要内容如下:1、合成制备了具有较大比表面积、强磁性的多孔氮掺杂碳材料负载铁铜纳米颗粒催化剂并研究了催化剂对无溶剂条件下亚胺合成反应以及在水合肼存在下对硝基苯还原反应的催化性能。实验结果表明,在最优反应条件下这两种反应的收率均超过99.9%。此外,研究了该催化剂中金属颗粒和碳氮材料对亚胺合成反应的协同效应以及催化剂的活性位点。同时,这种催化剂可以通过外部磁力轻易地与反应系统分离,并且至少可以进行4次的循环利用。2、设计了一种无金属负载的多孔氮掺杂碳材料催化剂。我们利用廉价的三聚氰胺和3-氨基酚为原料成功制备出了碳纳米微球前驱体,并将其在特定温度下焙烧得到介孔氮杂碳材料（NC）并应用于一级胺的自氧化偶联反应。结果表明反应中产物收率超过90%,催化剂循环了至少7次活性没有下降,其催化性能可与金属催化剂相比。动力学研究表明,由一级胺直接合成亚胺的表观活化能为67...
【文章来源】：兰州大学甘肃省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：66 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
（a）利用间苯二酚与甲醛的界面溶胶-凝胶涂层法制备N掺杂碳中空微球的制备流程图；（b）利用Stober法制得SiO2微球胶体的TEM表征；（c），（d）核壳结构SiO2@N-RF的FESEM与TEM表征；（e），（f）N掺杂碳中空微球的FESEM与TEM表征[31]
兰州大学硕士学位论文多孔氮掺杂碳基催化剂的制备及其应用研究3要特点为软模板的形态具有多样性、容易构筑、不需要复杂的设备，如图1-2[32]以共聚物F127为模板得到具有极高热稳定性的介孔碳材料。但是相比硬模板，软模板结构的稳定性较差。硬模板主要是通过共价键维系的刚性模板如多孔硅、分子筛、金属模板、碳纳米管等来控制纳米材料的大小和形貌，如图1-3[33]。但由于硬模板的结构相对简单，所以通常用该方法制备合成的纳米材料形貌变化不是太大。图1-2以F-127为软模板合成介孔碳[32]。图1-3以硬模板法合成介孔碳[33]。1.2.3介孔碳材料在催化领域的应用介孔碳材料由于其比表面积大、水热稳定性高、强疏水亲油性以及经济耐用性在化工生产及实验室基础研究中占据着很重要的地位，同时也是研究领域的热点。目前，介孔碳材料既可以独自作为非均相催化剂又能够充当载体制备纳米级金属催化剂广泛应用于加氢反应（加氢脱硫、苯加氢、硝基苯加氢、醛加氢、腈加氢）、氧化反应（醇氧化、氧化脱硫、CO氧化反应）、酯化反应、烷基化反应、偶联反应（卤代苯偶联反应、Suzuki-Miyaura碳-碳偶联反应）、水解反应等[34-45]。Saleh等人探究了负载MoCo的沸石/活性炭催化剂中组分碳对加氢脱硫活性的影响[34]。通过制备的一系列负载在沸石载体上的钴和钼催化剂，再以不同重量百分比的活性炭（AC）进行修饰。结果表明Co、Mo纳米颗粒的负载以及碳的修饰对沸石的晶格影响很大，但是在碳的重量百分数很低的情况下修饰载体很大程度上保留了结构结晶度。碳在沸石载体上的最佳负载可提供均匀的介孔结构、适度的酸度以及在碳修饰沸石负载MoCo的催化剂中具有更好的活性金属分散性使其在模型燃料的加氢脱硫具有更高转化率。Yang课题组研究了封装于碳纳米管中的镍对苯加氢反?
兰州大学硕士学位论文多孔氮掺杂碳基催化剂的制备及其应用研究3要特点为软模板的形态具有多样性、容易构筑、不需要复杂的设备，如图1-2[32]以共聚物F127为模板得到具有极高热稳定性的介孔碳材料。但是相比硬模板，软模板结构的稳定性较差。硬模板主要是通过共价键维系的刚性模板如多孔硅、分子筛、金属模板、碳纳米管等来控制纳米材料的大小和形貌，如图1-3[33]。但由于硬模板的结构相对简单，所以通常用该方法制备合成的纳米材料形貌变化不是太大。图1-2以F-127为软模板合成介孔碳[32]。图1-3以硬模板法合成介孔碳[33]。1.2.3介孔碳材料在催化领域的应用介孔碳材料由于其比表面积大、水热稳定性高、强疏水亲油性以及经济耐用性在化工生产及实验室基础研究中占据着很重要的地位，同时也是研究领域的热点。目前，介孔碳材料既可以独自作为非均相催化剂又能够充当载体制备纳米级金属催化剂广泛应用于加氢反应（加氢脱硫、苯加氢、硝基苯加氢、醛加氢、腈加氢）、氧化反应（醇氧化、氧化脱硫、CO氧化反应）、酯化反应、烷基化反应、偶联反应（卤代苯偶联反应、Suzuki-Miyaura碳-碳偶联反应）、水解反应等[34-45]。Saleh等人探究了负载MoCo的沸石/活性炭催化剂中组分碳对加氢脱硫活性的影响[34]。通过制备的一系列负载在沸石载体上的钴和钼催化剂，再以不同重量百分比的活性炭（AC）进行修饰。结果表明Co、Mo纳米颗粒的负载以及碳的修饰对沸石的晶格影响很大，但是在碳的重量百分数很低的情况下修饰载体很大程度上保留了结构结晶度。碳在沸石载体上的最佳负载可提供均匀的介孔结构、适度的酸度以及在碳修饰沸石负载MoCo的催化剂中具有更好的活性金属分散性使其在模型燃料的加氢脱硫具有更高转化率。Yang课题组研究了封装于碳纳米管中的镍对苯加氢反?
本文编号：3140295
【文章来源】：兰州大学甘肃省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：66 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
（a）利用间苯二酚与甲醛的界面溶胶-凝胶涂层法制备N掺杂碳中空微球的制备流程图；（b）利用Stober法制得SiO2微球胶体的TEM表征；（c），（d）核壳结构SiO2@N-RF的FESEM与TEM表征；（e），（f）N掺杂碳中空微球的FESEM与TEM表征[31]
兰州大学硕士学位论文多孔氮掺杂碳基催化剂的制备及其应用研究3要特点为软模板的形态具有多样性、容易构筑、不需要复杂的设备，如图1-2[32]以共聚物F127为模板得到具有极高热稳定性的介孔碳材料。但是相比硬模板，软模板结构的稳定性较差。硬模板主要是通过共价键维系的刚性模板如多孔硅、分子筛、金属模板、碳纳米管等来控制纳米材料的大小和形貌，如图1-3[33]。但由于硬模板的结构相对简单，所以通常用该方法制备合成的纳米材料形貌变化不是太大。图1-2以F-127为软模板合成介孔碳[32]。图1-3以硬模板法合成介孔碳[33]。1.2.3介孔碳材料在催化领域的应用介孔碳材料由于其比表面积大、水热稳定性高、强疏水亲油性以及经济耐用性在化工生产及实验室基础研究中占据着很重要的地位，同时也是研究领域的热点。目前，介孔碳材料既可以独自作为非均相催化剂又能够充当载体制备纳米级金属催化剂广泛应用于加氢反应（加氢脱硫、苯加氢、硝基苯加氢、醛加氢、腈加氢）、氧化反应（醇氧化、氧化脱硫、CO氧化反应）、酯化反应、烷基化反应、偶联反应（卤代苯偶联反应、Suzuki-Miyaura碳-碳偶联反应）、水解反应等[34-45]。Saleh等人探究了负载MoCo的沸石/活性炭催化剂中组分碳对加氢脱硫活性的影响[34]。通过制备的一系列负载在沸石载体上的钴和钼催化剂，再以不同重量百分比的活性炭（AC）进行修饰。结果表明Co、Mo纳米颗粒的负载以及碳的修饰对沸石的晶格影响很大，但是在碳的重量百分数很低的情况下修饰载体很大程度上保留了结构结晶度。碳在沸石载体上的最佳负载可提供均匀的介孔结构、适度的酸度以及在碳修饰沸石负载MoCo的催化剂中具有更好的活性金属分散性使其在模型燃料的加氢脱硫具有更高转化率。Yang课题组研究了封装于碳纳米管中的镍对苯加氢反?
兰州大学硕士学位论文多孔氮掺杂碳基催化剂的制备及其应用研究3要特点为软模板的形态具有多样性、容易构筑、不需要复杂的设备，如图1-2[32]以共聚物F127为模板得到具有极高热稳定性的介孔碳材料。但是相比硬模板，软模板结构的稳定性较差。硬模板主要是通过共价键维系的刚性模板如多孔硅、分子筛、金属模板、碳纳米管等来控制纳米材料的大小和形貌，如图1-3[33]。但由于硬模板的结构相对简单，所以通常用该方法制备合成的纳米材料形貌变化不是太大。图1-2以F-127为软模板合成介孔碳[32]。图1-3以硬模板法合成介孔碳[33]。1.2.3介孔碳材料在催化领域的应用介孔碳材料由于其比表面积大、水热稳定性高、强疏水亲油性以及经济耐用性在化工生产及实验室基础研究中占据着很重要的地位，同时也是研究领域的热点。目前，介孔碳材料既可以独自作为非均相催化剂又能够充当载体制备纳米级金属催化剂广泛应用于加氢反应（加氢脱硫、苯加氢、硝基苯加氢、醛加氢、腈加氢）、氧化反应（醇氧化、氧化脱硫、CO氧化反应）、酯化反应、烷基化反应、偶联反应（卤代苯偶联反应、Suzuki-Miyaura碳-碳偶联反应）、水解反应等[34-45]。Saleh等人探究了负载MoCo的沸石/活性炭催化剂中组分碳对加氢脱硫活性的影响[34]。通过制备的一系列负载在沸石载体上的钴和钼催化剂，再以不同重量百分比的活性炭（AC）进行修饰。结果表明Co、Mo纳米颗粒的负载以及碳的修饰对沸石的晶格影响很大，但是在碳的重量百分数很低的情况下修饰载体很大程度上保留了结构结晶度。碳在沸石载体上的最佳负载可提供均匀的介孔结构、适度的酸度以及在碳修饰沸石负载MoCo的催化剂中具有更好的活性金属分散性使其在模型燃料的加氢脱硫具有更高转化率。Yang课题组研究了封装于碳纳米管中的镍对苯加氢反?
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