笼载型杂多酸离子液体复合催化剂的制备及其对缩酮反应的催化性能

发布时间：2021-04-19 16:19

　　缩酮因自身特殊香气而广泛应用于食品香精、化妆品、酒类、冰淇淋调香、油漆工业、医药中间体、特殊溶剂等广泛领域。传统缩酮反应选用盐酸、硫酸、磷酸等作为催化剂,但容易引起副反应,对设备具有较强的腐蚀性,不易回收,反应过程中产生的大量工业废水易导致环境污染。介孔分子筛负载离子液体是一种新型稳定的绿色催化剂,凭借其耐热耐酸的强稳定性、较大的比表面积以及相对均匀的孔径分布,广泛应用于有机酸催化领域。近年来,研究者们先后合成了一系列新型介孔分子筛并选用为载体,同时选用性能优异的离子液体充当催化活性组分,制备了一系列高效催化剂并将其应用于酸催化领域,取得了良好的催化效果。本文采用水热法合成了具有均匀孔径分布的SBA-16介孔分子筛,同时制备一系列离子液体,通过浸渍将其负载于介孔分子筛的有序孔道内得到了催化性能优良的笼载型离子液体。之后对载体和催化活性组分进一步设计,增强了催化剂的酸性,以环己酮乙二醇缩酮反应为催化模型,探究了所制备催化剂的催化性能。具体研究内容主要包括:（1）合成了具有三维立体结构的有序介孔分子筛SBA-16并选为载体,负载不同酸性离子液体,得到一系列新型高效的绿色催化剂。样品经FT-... 

【文章来源】：江苏大学江苏省

【文章页数】：79 页

【学位级别】：硕士

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摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 硅基介孔分子筛研究概述
        1.2.1 硅基介孔分子筛研究概述
        1.2.2 硅基介孔分子筛的分类
        1.2.3 介孔分子筛的合成机理
        1.2.4 介孔分子筛的应用
    1.3 离子液体概述
        1.3.1 离子液体简介
        1.3.2 离子液体的分类
        1.3.3 离子液体的合成制备
        1.3.4 离子液体的发展与应用
    1.4 固载化离子液体
        1.4.1 固载化离子液体简介
        1.4.2 固载方法
        1.4.3 固载化离子液体的应用
    1.5 本课题的选题依据及主要研究内容
第二章 实验部分
    2.1 实验中用到的药品
    2.2 实验中用到的实验仪器
    2.3 实验中所用到的表征仪器
    2.4 表征分析方法
        2.4.1 傅里叶红外（FT-IR/Py-IR）
        2.4.2 氮气吸附/脱附曲线（BET）
        2.4.3 小角度X射线粉末衍射（XRD）
        2.4.4 透射电子显微镜分析（TEM）
        2.4.5 热重分析（DSC-TGA）
1H-NMR）">        2.4.6 氢谱核磁（¹H-NMR）
        2.4.7 X射线光电子谱仪（XPS）
        2.4.8 扫描电子显微镜（SEM）
    2.5 催化性能评估
        2.5.1 催化反应
        2.5.2 产物分析
第三章 纳米笼SBA-16笼载不同类型功能化酸性离子液体复合催化剂的合成制备及对缩酮反应的催化性能
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 SBA-16 的合成
        3.2.2 离子液体合成步骤
        3.2.3 固载化离子液体IL@SBA-16 的制备
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 红外分析
        3.3.2 TEM分析
        3.3.3 SAXD分析
2吸附-脱附分析">        3.3.4 N₂吸附-脱附分析
        3.3.5 TG-DSC分析
    3.4 催化剂性能评估
        3.4.1 不同催化剂对环己酮乙二醇缩酮反应的影响
        3.4.2 反应温度对环己酮乙二醇缩酮反应的影响
        3.4.3 反应摩尔比对环己酮乙二醇缩酮反应的影响
        3.4.4 反应时间对环己酮乙二醇缩酮反应的影响
        3.4.5 催化剂用量对环己酮乙二醇缩酮反应的影响
        3.4.6 催化剂的重复使用性能
    3.5 本章小结
第四章 酸性纳米笼B-SBA-16 笼载杂多酸离子液体的制备及对缩酮反应的催化性能
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 B-SBA-16 酸性纳米笼的合成
aH_4-aSiW₁₂O₍40_a=1,2,3的合成">        4.2.2 硅钨酸离子液体/[HIMPS]_aH_4-aSiW₁₂O₍40_a=1,2,3的合成
12O₄₀制备">        4.2.3 复合催化剂B（n）-SBA-16/[HIMPS]H3SiW₁₂O₄₀制备
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 红外分析
        4.3.2 SAXD分析
2 吸附-脱附等温线">        4.3.3 N₂ 吸附-脱附等温线
        4.3.4 SEM分析
        4.3.5 TEM分析
        4.3.6 XPS分析
        4.3.7 TG-DSC分析
1H-NMR分析">        4.3.8 ¹H-NMR分析
        4.3.9 Py-IR分析
    4.4 催化性能评估
        4.4.1 不同催化剂的催化性能表现
        4.4.2 反应时间对环己酮乙二醇缩酮反应的影响
        4.4.3 反应温度对环己酮乙二醇缩酮反应的影响
        4.4.4 反应摩尔比对环己酮乙二醇缩酮反应的影响
        4.4.5 催化剂用量对环己酮乙二醇缩酮反应的影响
        4.4.6 催化剂的循环使用性
    4.5 本章小结
第五章 金属基-磺酸基双酸修饰的磷钨酸离子液体的笼载化研究及应用
    5.1 引言
    5.2 实验部分
        5.2.1 B-SBA-16 的合成
nPWIL）的合成">        5.2.2 金属-磺酸基双酸修饰双酸基磷钨酸离子液体（M_nPWIL）的合成
nPWIL/B-SBA-16）的制备">        5.2.3 笼载型双酸基磷钨酸离子液体（M_nPWIL/B-SBA-16）的制备
    5.3 结果与讨论
        5.3.1 FT-IR分析
        5.3.2 SAXD分析
2吸附脱附分析">        5.3.3 N₂吸附脱附分析
        5.3.4 SEM分析
        5.3.5 TEM分析
        5.3.6 XPS分析
        5.3.7 TG-DSC分析
        5.3.8 吡啶红外分析
    5.4 催化性能评估
        5.4.1 不同催化剂在缩酮反应中的应用
        5.4.2 反应时间对环己酮乙二醇缩酮反应的影响
        5.4.3 反应温度对环己酮乙二醇缩酮反应的影响
        5.4.4 催化剂用量对环己酮乙二醇缩酮反应的影响
        5.4.5 催化剂重复性探究
    5.5 本章小结
第六章 结论与展望
参考文献
致谢
硕士期间发表的学术论文



本文编号：3147892