水热氧化法合成碳量子点及荧光猝灭检测环境样品中痕量砷

发布时间：2017-04-19 16:14

  本文关键词：水热氧化法合成碳量子点及荧光猝灭检测环境样品中痕量砷，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：随着时代的发展,科学的不断进步,人类的认知也越来越广。20世纪末,纳米技术作为一种新的科学技术渐渐发展起来了。随着纳米科学的发展,关于碳元素的纳米材料不断被发现,如碳纳米纤维、石墨烯、碳纳米管、纳米金刚石等。碳量子点作为一种新型荧光纳米材料成为碳纳米材料家族的新成员。量子点是一种零维半导体纳米晶体,近似球型,直径1～12nm,由于量子点的尺寸很小,因而量子点具有表面效应、体积效应、介电限域效应、量子尺寸效应、宏观量子隧道效应,吸收光谱宽、发射光谱窄和斯托克斯位移大等优良的光学性能,正越来越受到人们的关注。但是,由于金属量子点一般都有毒,对活体细胞有害,使其应用大大受限。碳量子点相对其他金属量子点具有荧光性能稳定、并且无光闪烁,发射波长和激发波长可调控、分子量和粒径很小,与生物的相容性好、毒性低等优点,因此,碳量子点在许多方面逐渐取代金属量子点。碳量子点具有广泛的应用前景,因此吸引了一大批研究者对碳量子点进行研究。现阶段,碳量子点的制备和应用仍处在初始阶段,所制得的碳量子点的荧光量子产率还很低,溶解性能差异大,还远远满足不了市场需求。本文从主要从以下几个方面着手,分别探讨了碳点的合成、表征及应用。1、实验以活性炭为碳源,硝酸和过氧化氢作为混合氧化剂,通过水热法合成荧光碳点。同时考察了活性炭粒径、反应时间、硝酸用量和过氧化氢用量的不同对碳量子点合成的影响。通过实验得到了最优化的条件参数：活性炭的粒径为400目、反应时间为13h、参与反应硝酸体积用量与活性炭用量比为3：1、过氧化氢的用量为25mL,且过氧化氢分批次加入。与此同时,对最优化条件下合成的碳量子点进行表面修饰。分别采用了掺杂法和表面钝化法两种修饰手段,得到了修饰碳点的最优条件。以乙二胺作为表面钝化剂,乙二胺修饰碳量子点时,微波修饰时间越久越好,但是不能太久,乙二胺的用量也要严格控制。量取30mL制备好的碳量子点,添加6mL的乙二胺,中温微波加热60min,即可达到乙二胺对碳量子点的最佳修饰效果。2、本文通过红外光谱分析、XRD分析、扫描电镜分析、透射电镜分析对碳量子点进行表征,探讨分析了碳点的结构、成分及粒径。本实验方法合成的碳点包含有羰基、羧基、羟基基团,粒径在5nm左右,且其形貌是球形或准球形。并在此基础上考察了pH值、碳点浓度、溶剂等对碳量子点荧光性能的影响。pH值为6的时,碳点的荧光强度达到最大值,pH值小于6或者大于6时都会使碳点的荧光强度降低,随着碳点浓度的增加,其荧光强度也在增大,但浓度越大时,其增加趋势明显放缓,且碳点易溶于水。3、采用优化条件合成和修饰后的碳量子点为荧光探针,在一定酸度和碳量子点用量条件下,应用于环境水样中痕量砷的测定。在砷离子浓度为2ng/mL至10ng/mL范围内,砷离子浓度与碳点的荧光猝灭比率(Fo/F)之间有线性关系,其线性回归方程为：y=0.2309x+0.9488,线性系数R2=0.9855,相对标准偏差RSD为2.4%,检出限LOD为0.32ng/mL。实验检测了校园砚湖水和东风渠水中的砷含量,砷含量分别为1.175ng/mL和1.27ng/mL。但本次实验检测样品中砷离子时,其相对标准偏差较大,检测限较高,因此方法条件还有待进一步研究探讨。
【关键词】：碳量子点 水热氧化法 荧光探针 砷 环境检测
【学位授予单位】：成都理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O657.3;X830.2
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-12
• 第1章 前言12-32
• 1.1 碳量子点简介12-14
• 1.1.1 量子点的概述12-13
• 1.1.2 碳量子点的概述13-14
• 1.2 碳量子点的性质14-15
• 1.2.1 碳量子点的光学性质14-15
• 1.2.2 碳量子点的生物相容性15
• 1.3 碳量子点的制备方法15-19
• 1.3.1 电弧法15-16
• 1.3.2 激光剥蚀法16
• 1.3.3 电化学合成法16-17
• 1.3.4 高温热解法17-18
• 1.3.5 微波法18
• 1.3.6 水热法18-19
• 1.3.7 等离子体诱导法19
• 1.4 碳量子点的表征19-22
• 1.4.1 X-射线衍射法20
• 1.4.2 荧光光谱法20-21
• 1.4.3 透射电镜法21
• 1.4.4 扫描电镜法21
• 1.4.5 红外光谱法21-22
• 1.4.6 紫外-可见光谱法22
• 1.5 碳量子点的修饰22-24
• 1.5.1 包金属法22-23
• 1.5.2 掺杂法23
• 1.5.3 表面钝化法23-24
• 1.5.4 微波法24
• 1.6 碳量子点发光性能的研究24-26
• 1.6.1 修饰剂的影响24-25
• 1.6.2 pH值的影响25-26
• 1.7 碳量子点的应用26-30
• 1.7.1 碳量子点在生物传感和生物标记方面的应用26-27
• 1.7.2 碳量子点在光催化中的应用27-28
• 1.7.3 碳量子点在分析检测中的应用28-30
• 1.7.4 碳量子点应用于其他领域30
• 1.8 论文的研究意义、拟达到目的及主要研究内容30-32
• 第2章 碳量子点的合成与表面修饰32-45
• 2.1 实验试剂32
• 2.2 实验仪器32-33
• 2.3 碳量子点的制备33
• 2.4 碳量子点合成条件的优化33-34
• 2.4.1 活性炭粒径的优化33
• 2.4.2 反应时间的优化33-34
• 2.4.3 硝酸用量的优化34
• 2.4.4 过氧化氢用量的优化34
• 2.5 碳量子点的表面修饰34
• 2.6 结果与讨论34-45
• 2.6.1 活性炭粒径的影响34-35
• 2.6.2 反应时间的的影响35-36
• 2.6.3 硝酸用量的影响36-37
• 2.6.4 过氧化氢用量的优化37-38
• 2.6.5 氧化锌对碳点的修饰38-39
• 2.6.6 钝化剂的选择39-41
• 2.6.7 乙二胺对碳点修饰的优化41-45
• 第3章 碳量子点的表征及发光机理45-54
• 3.1 实验部分45-47
• 3.1.1 实验试剂与仪器45-46
• 3.1.2 红外光谱分析46
• 3.1.3 XRD分析46
• 3.1.4 扫描电镜分析46
• 3.1.5 透射电镜分析46
• 3.1.6 碳点荧光强度的影响因素46-47
• 3.1.7 碳点荧光发射图谱47
• 3.2 结果与讨论47-54
• 3.2.1 碳量子点的红外光谱图47-48
• 3.2.2 碳点的XRD图谱48
• 3.2.3 碳点的SEM图谱48-49
• 3.2.4 碳点的TEM图谱49-50
• 3.2.5 pH值对碳点荧光强度的影响50-51
• 3.2.6 溶剂类型对碳点荧光强度的影响51-52
• 3.2.7 碳点荧光发射图谱52-53
• 3.2.8 碳点发光机理探讨53-54
• 第4章 碳点荧光探针检测痕量砷离子54-65
• 4.1 前言54-55
• 4.2 实验部分55-56
• 4.2.1 实验仪器与试剂55-56
• 4.2.2 实验方法56
• 4.3 结果与讨论56-65
• 4.3.1 仪器参数的优化56-57
• 4.3.2 砷离子浓度梯度的优化57-58
• 4.3.3 碳点浓度的优化58-59
• 4.3.4 反应时间的优化59-60
• 4.3.5 pH值的优化60-61
• 4.3.6 标准曲线的绘制61-63
• 4.3.7 干扰离子的影响63
• 4.3.8 样品检测及检出限计算63-65
• 结论65-66
• 致谢66-67
• 参考文献67-72
• 攻读学位期间取得学术成果72

【参考文献】

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1 杨帆;王伶俐;郭志慧;;碳量子点对基于能量转移电化学发光DNA传感体系影响的研究[J];化学学报;2012年11期

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本文编号：316655