金属有机骨架MIL-101的改性与催化性能研究

发布时间：2021-05-08 11:09

　　金属有机骨架（metal-organic frameworks,MOFs）是由金属离子或金属簇单元与有机配体通过自组装形成的一类有序多孔材料。由于其组分结构高度可调、高比表面积等特性,MOFs在很多领域尤其是多相催化领域展现出独特的优势,近年来受到了科研工作者的广泛关注。MOFs晶体结构中的开放性孔道结构,有利于底物在MOFs体相内的扩散,实现内部催化活性位的高效利用;另外其明确的结构以及高度可设计的特性,有助于理解催化反应中的“构效关系”等等。考虑到MOFs自身活性位的类型相对有限,为进一步拓宽MOFs催化的应用范围并进一步提高其催化反应性能,论文重点围绕在MOFs中引入活性组分构筑多功能复合材料及以MOFs为前体制备高活性的金属氧化物材料,研究其可控制备、结构表征、材料形成机理和催化性能,并对主客体之间的协同效应进行了探讨。主要研究内容如下:发展了合成高度分散合金纳米粒子的通用方法,实现超细合金纳米粒子在MIL-101中的高载量封装。利用过渡金属与贵金属相对还原电势的差异以及MOFs具有高比表面积、丰富的孔隙率等特性,通过强超声辅助,在MOFs中均匀封装了一系列具有高载量（>... 

【文章来源】：华南理工大学广东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：147 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 MOFs材料的概述
    1.3 MOFs纳米复合材料的在多相催化中的应用
        1.3.1 MOFs金属纳米复合材料的合成
        1.3.2 MNPs/MOFs材料的催化性能研究
    1.4 MOFs衍生物用于催化性能的研究
        1.4.1 MOFs衍生物的制备
        1.4.2 MOFs衍生物在多相催化中的应用
    1.5 本论文的研究内容及创新之处
        1.5.1 主要研究内容
        1.5.2 本文的创新点
第二章 MIL-101封装合金纳米粒子的制备和协同催化研究
    2.1 实验部分
        2.1.1 实验试剂和仪器
        2.1.2 M-N@MIL-101催化剂的制备
        2.1.3 M-N@MIL-101的表征
        2.1.4 催化剂性能测试
        2.1.5 催化剂稳定性测试
    2.2 结果和讨论
        2.2.1 Cu-Pd@MIL-101的表征
        2.2.2 合金纳米粒子的催化性能研究
        2.2.3 不同类型的末端炔的氧化偶联反应
    2.3 本章小结
第三章 氮掺杂碳@准-MOF高效催化CO_2转化
    3.1 实验部分
        3.1.1 实验试剂和仪器
        3.1.2 介孔CNx@quasi-MIL-101的制备
        3.1.3 催化剂的表征
        3.1.4 催化性能测试
        3.1.5 催化剂的回收性能测试
    3.2 结果与讨论
        3.2.1 CN_x@quasi-MIL-101的结构设计
        3.2.2 CN_x@quasi-MIL-101的合成条件控制
        3.2.3 CN_x@quasi-MIL-101的形成机理研究
        3.2.4 CN_x@quasi-MIL-101的结构表征
        3.2.5 CN_x@quasi-MIL-101材料的催化性能
        3.2.6 催化机理分析
    3.3 本章小结
第四章 以MIL-101为模板辅助合成介孔CrSiO_x及其Lewis酸催化研究
    4.1 实验部分
        4.1.1 实验试剂和仪器
        4.1.2 介孔八面体CrSiO_x的制备
        4.1.3 介孔八面体CrSiO_x催化剂的表征
        4.1.4 催化剂性能测试
        4.1.5 催化剂的回收性能测试
    4.2 结果与讨论
        4.2.1 介孔CrSiO_x的表征
        4.2.2 介孔CrSiO_x的催化性能讨论
        4.2.3 催化反应机理分析
    4.3 本章小结
结论与展望
参考文献
攻读博士学位期间取得的研究成果
致谢
附件


【参考文献】：
期刊论文
[1]金属有机骨架基催化剂在加氢反应中的应用（英文）[J]. 陈芝杰,陈俊英,李映伟.  催化学报. 2017(07)



本文编号：3175234