实验及理论研究石墨相氮化碳电子结构及光催化性能

发布时间：2021-05-08 11:25

　　有机聚合物半导体石墨相氮化碳（g-C₃N₄）因其拥有独特的电子结构和光学性质而被广泛的研究,且它具有优良的热稳定性和化学稳定性从而被认为是很有潜力的光催化剂在一些光催化氧化还原反应中,如分解水制氢、污染物降解、有机物合成等。然而一些自身缺点限制了它的实际应用,如带隙较大,较小的比表面积,低的可见光响应度,光生电子空穴的快速复合等。因此改善g-C₃N₄的光催化效率非常重要。（1）本论文通过热缩聚的方法制备了g-C₃N₄,并通过改变三聚氰酸的量来优化样品的光催化效率。采用X衍射仪、紫外可见光吸收光谱、傅立叶红外光谱,X射线光电子能谱来表征样品的结构、化学组成、电子结构、光学性质等。结果表明了制备的样品1:2-g-C₃N₄,其光吸收边发生红移程度最大,可见光响应程度变大,光生电子-空穴对复合较低,在可见光下降解RhB的效果提高了4.5倍,光解水制氢的效率提高了2.2倍。（2）通过掺杂去修饰材料的电子性质是一个很好的方式... 

【文章来源】：中国计量大学浙江省

【文章页数】：81 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
致谢
摘要
Abstract
1 绪论
    1.1 引言
    1.2 光催化反应基本原理
    1.3 g-C_3N_4光催化行为
    1.4 g-C_3N_4光催化剂研究现状与进展
        1.4.1 g-C_3N_4光催化剂的理论研究
        1.4.2 g-C_3N_4光催化剂实验研究
    1.5 g-C_3N_4的结构与性质
        1.5.1 g-C_3N_4的结构
        1.5.2 g-C_3N_4的性质
    1.6 g-C_3N_4的在光催化领域的应用
        1.6.1 光催化降解污染物
        1.6.2 光催化分解水制氢
        1.6.3光催化还原CO_2
        1.6.4 有机物催化转化
    1.7 改善g-C_3N_4的光催化活性
        1.7.1 金属与非金属元素掺杂
        1.7.2 贵重金属沉积
        1.7.3 形貌控制
        1.7.4 半导体复合
        1.7.5 表面敏化
    1.8 本论文研究的主要内容
        1.8.1 研究内容
        1.8.2 各章内容简介
2 第一性原理计算理论基础与方法
    2.1 密度泛函理论
        2.1.1 Thomas-Fermi模型
        2.1.2 Born-Oppenheimer近似与Hartree-Fock近似
        2.1.3 Hohenberg-Kohn定理
        2.1.4 Kohn-Sham方程
        2.1.5 交换关联泛函
    2.2 计算软件
        2.2.1 CASTEP模块
        2.2.2 DMol3软件
3 热缩聚法制备g-C_3N_4光催化剂及其光催化活性
    3.1 引言
    3.2 化学试剂
    3.3 实验仪器
    3.4 热缩聚制备g-C_3N_4合成方法
    3.5 表征方法
        3.5.1 X射线衍射(XRD)
        3.5.2 紫外可见光吸收光谱(UV-vis)
        3.5.3 傅立叶红外光谱(FT-IR)
        3.5.4 X射线光电子能谱(XPS)
        3.5.5 电化学阻抗测试
        3.5.6 光催化降解罗丹明实验
        3.5.7 光催化分解水制氢实验
    3.6 实验结果与分析
        3.6.1 XRD结果与分析
        3.6.2 FT-IR结果与分析
        3.6.3 UV-vis结果与分析
        3.6.4 X射线光电子能谱分析
        3.6.5 电化学阻抗测试分析
        3.6.6 光催化降解RhB
        3.6.7 光催化分解水制氢
    3.7 本章小结
4 第一性原理研究非金属掺杂剂对单层g-C_3N_4电子、光学和化学性质的影响
    4.1 前言
    4.2 计算方法
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 晶体结构与热力学性质
        4.3.2 能带结构与分波态密度
        4.3.3 光学性质与催化活性
    4.4 本章小结
5 第一性原理研究非金属溶质离子吸附单层g-C_3N_4对其电子结构和氧化还原能力的影响
    5.1 前言
    5.2 计算方法
    5.3 结果与讨论
        5.3.1 结构与热力学性质
        5.3.2 电子结构与性质
        5.3.3 光学和光催化性质
    5.4 本章小结
6 结论与展望
    6.1 结论
    6.2 展望
参考文献
作者简历



本文编号：3175256