新型超支化过渡金属配合物催化乙烯齐聚性能研究
发布时间：2021-05-10 22:11
本论文以系列超支化大分子为桥联基,通过对其端基氨基进行催化功能改性,合成了系列具有不同桥联基长度和催化活性中心的超支化过渡金属配合物;采用傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、紫外光谱、核磁氢谱（1H-NMR）和电喷雾电离质谱（ESI-MS）等表征方法证明合成的超支化配体和配合物的结构与其设计的理论结构相符。在合成和表征的基础上,研究了系列超支化水杨醛亚胺过渡金属配合物催化乙烯齐聚的性能,详细考察了聚合反应体系和聚合工艺对其齐聚活性和产物分布的影响。实验结果表明:采用MAO为助催化剂,甲苯为溶剂时,系列超支化水杨醛亚胺过渡金属配合物催化乙烯齐聚均具有良好的性能。其中,以十八烷基为核的超支化水杨醛亚胺钴配合物（Cat.3）的催化乙烯齐聚的最佳反应条件为:Al/Co摩尔比为800、反应温度为25℃、反应压力为0.5MPa、反应时间为30min。十八烷基为核的超支化水杨醛亚胺铁配合物（Cat.6）催化乙烯齐聚的最佳反应条件为:Al/Fe摩尔比为500、反应温度为25℃、反应压力为0.7MPa、反应时间为30min。在最佳反应条件下,Cat.3和Cat.6催化乙烯齐聚的活性分别为1.85×105 ...
【文章来源】：东北石油大学黑龙江省
【文章页数】：81 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
创新点摘要
前言
第一章 文献综述
1.1 多支型烯烃聚合催化剂的研究现状
1.1.1 树枝状烯烃聚合催化剂
1.1.2 超支化烯烃聚合催化剂
1.2 茂后烯烃聚合催化体系的研究现状
1.2.1 席夫碱型烯烃聚合催化剂
1.2.2 双膦胺型烯烃聚合催化剂
1.2.3 其他类型茂后烯烃聚合催化剂
1.3 本课题的目的与意义
第二章 新型超支化水杨醛亚胺过渡金属配合物的合成及表征
2.1 实验原料和设备
2.1.1 实验原料
2.1.2 实验设备
2.2 系列超支化水杨醛亚胺配体的合成及表征
2.2.1 系列超支化水杨醛亚胺配体的合成
2.2.2 系列超支化水杨醛亚胺配体的结构表征
2.3 系列超支化水杨醛亚胺钴配合物的合成及表征
2.3.1 系列超支化水杨醛亚胺钴配合物的合成
2.3.2 系列超支化水杨醛亚胺钴配合物的结构表征
2.4 系列超支化水杨醛亚胺铁配合物的合成及表征
2.4.1 系列超支化水杨醛亚胺铁配合物的合成
2.4.2 系列超支化水杨醛亚胺铁配合物的结构表征
2.5 小结
第三章 新型超支化水杨醛亚胺过渡金属配合物催化乙烯齐聚性能研究
3.1 实验原料和设备
3.1.1 实验原料
3.1.2 实验设备
3.2 乙烯齐聚实验
3.2.1 乙烯齐聚实验步骤
3.2.2 催化活性计算方法
3.2.3 齐聚物的测定
3.3 超支化水杨醛亚胺过渡金属配合物催化乙烯齐聚体系优化
3.3.1 助催化剂的种类对乙烯齐聚性能的影响
3.3.2 溶剂的种类对乙烯齐聚性能的影响
3.4 超支化水杨醛亚胺过渡金属配合物催化乙烯齐聚工艺优化
3.4.1 反应温度对乙烯齐聚性能的影响
3.4.2 反应压力对乙烯齐聚性能的影响
3.4.3 助催化剂的用量对乙烯齐聚性能的影响
3.5 最佳聚合工艺的验证
3.6 超支化水杨醛亚胺过渡金属配合物的化学结构与催化性能之间的关系
3.6.1 超支化骨架结构对乙烯齐聚性能的影响
3.6.2 金属活性中心的种类对乙烯齐聚性能的影响
3.7 超支化水杨醛亚胺过渡金属配合物催化乙烯齐聚机理推测
3.8 小结
第四章 新型超支化PNP铬配合物的合成及催化乙烯齐聚性能探索
4.1 实验原料和设备
4.1.1 实验原料
4.1.2 实验设备
4.2 系列超支化PNP配体的合成及表征
4.2.1 系列超支化PNP配体的合成
4.2.2 系列超支化PNP配体的结构表征
4.3 系列超支化PNP铬配合物的合成及表征
4.3.1 系列超支化PNP铬配合物的合成
4.3.2 系列超支化PNP铬配合物的结构表征
4.4 乙烯齐聚实验
4.5 超支化骨架结构对乙烯齐聚性能的影响
4.6 超支化PNP铬配合物催化乙烯齐聚体系探索
4.6.1 助催化剂的种类对乙烯齐聚性能的影响
4.6.2 溶剂的种类对乙烯齐聚性能的影响
4.7 超支化PNP铬配合物催化乙烯齐聚工艺探索
4.7.1 反应温度对乙烯齐聚性能的影响
4.7.2 助催化剂的用量对乙烯齐聚性能的影响
4.7.3 反应压力对乙烯齐聚性能的影响
4.8 最佳聚合工艺验证
4.9 小结
结论
发表文章目录
参考文献
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]超支化PAMAM桥联乙烯齐聚用镍系催化剂的合成与表征[J]. 李翠勤,林治宇,王凤凤,施伟光,王俊. 分子科学学报. 2016(04)
[2]席夫碱化学研究的新进展[J]. 张来新,朱海云. 化学工程师. 2015(05)
[3]超支化分子桥联水杨醛亚胺镍配合物的合成及对乙烯齐聚反应的催化性能[J]. 王俊,杨光,李翠勤,施伟光. 高等学校化学学报. 2014(07)
[4]树枝状烯烃聚合催化剂研究进展[J]. 王俊,王海琛,李翠勤,李海燕. 石油学报(石油加工). 2013(05)
[5]SYNTHESIS OF BIMODAL POLYETHYLENE WITH UNSYMMETRICAL α-DIIMINE NICKEL COMPLEXES: INFLUENCE OF LIGAND BACKBONE AND UNSYM-SUBSTITUTED ANILINE MOIETY[J]. Hai-yang Gao,Feng-shou Liu,Hai-bin Hu,Fang-ming Zhu,伍青. Chinese Journal of Polymer Science. 2013(04)
[6]Ethylene tetramerization with a highly active and long-lifetime trinuclear diphenylphosphinoamine/Cr（III）/MAO catalyst[J]. JIANG Tao1,2*, TAO YiQing1, GAO XiangLu1, MAO GuoLiang2, CHEN HongXia1, CAO ChenGang1 & NING YingNan2 1 College of Material Science and Chemical Engineering, Tianjin University of Science & Technology, Tianjin 300457, China; 2 Department of Chemistry and Chemical Engineering, Northeast Petroleum University, Daqing 163318, China. Chinese Science Bulletin. 2012(13)
[7]α-二亚胺后过渡金属配合物在烯烃聚合中的应用研究进展[J]. 毛国梁,谢立娟,吴得南. 化学工业与工程技术. 2012(02)
[8]Highly Active New α-Diimine Nickel Catalyst for Polymerization of Ethylene[J]. YUAN Jian-chao*, LIU Yu-feng, MEI Tong-jian and WANG Xue-hu Key Laboratory of Eco-Environment-Related Polymer Materials, Ministry of Education, Gansu Key Laboratory of Polymer Materials, College of Chemistry and Chemical Engineering, Northwest Normal University, Lanzhou 730070, P. R. China. Chemical Research in Chinese Universities. 2011(06)
[9]新型三核双膦胺（PNP）配体的合成及其在乙烯四聚反应中的应用[J]. 毛国梁,宁英男,胡文博,李山明,宋宪凤,牛博,姜涛. 科学通报. 2008(21)
[10]乙烯选择性四聚制1-辛烯催化剂及工艺技术研究进展[J]. 宋宪凤,宁英男,姜涛,吴宪倍,毕四勇. 化工进展. 2008(05)
硕士论文
[1]短链超支化镍系催化剂的制备及催化乙烯齐聚性能研究[D]. 符子剑.东北石油大学 2016
[2]长链超支化镍系催化剂的制备及催化乙烯齐聚性能研究[D]. 林治宇.东北石油大学 2016
[3]树枝状亚胺水杨醛镍配合物的合成及催化性能研究[D]. 王海琛.东北石油大学 2013
本文编号：3180151
【文章来源】：东北石油大学黑龙江省
【文章页数】：81 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
创新点摘要
前言
第一章 文献综述
1.1 多支型烯烃聚合催化剂的研究现状
1.1.1 树枝状烯烃聚合催化剂
1.1.2 超支化烯烃聚合催化剂
1.2 茂后烯烃聚合催化体系的研究现状
1.2.1 席夫碱型烯烃聚合催化剂
1.2.2 双膦胺型烯烃聚合催化剂
1.2.3 其他类型茂后烯烃聚合催化剂
1.3 本课题的目的与意义
第二章 新型超支化水杨醛亚胺过渡金属配合物的合成及表征
2.1 实验原料和设备
2.1.1 实验原料
2.1.2 实验设备
2.2 系列超支化水杨醛亚胺配体的合成及表征
2.2.1 系列超支化水杨醛亚胺配体的合成
2.2.2 系列超支化水杨醛亚胺配体的结构表征
2.3 系列超支化水杨醛亚胺钴配合物的合成及表征
2.3.1 系列超支化水杨醛亚胺钴配合物的合成
2.3.2 系列超支化水杨醛亚胺钴配合物的结构表征
2.4 系列超支化水杨醛亚胺铁配合物的合成及表征
2.4.1 系列超支化水杨醛亚胺铁配合物的合成
2.4.2 系列超支化水杨醛亚胺铁配合物的结构表征
2.5 小结
第三章 新型超支化水杨醛亚胺过渡金属配合物催化乙烯齐聚性能研究
3.1 实验原料和设备
3.1.1 实验原料
3.1.2 实验设备
3.2 乙烯齐聚实验
3.2.1 乙烯齐聚实验步骤
3.2.2 催化活性计算方法
3.2.3 齐聚物的测定
3.3 超支化水杨醛亚胺过渡金属配合物催化乙烯齐聚体系优化
3.3.1 助催化剂的种类对乙烯齐聚性能的影响
3.3.2 溶剂的种类对乙烯齐聚性能的影响
3.4 超支化水杨醛亚胺过渡金属配合物催化乙烯齐聚工艺优化
3.4.1 反应温度对乙烯齐聚性能的影响
3.4.2 反应压力对乙烯齐聚性能的影响
3.4.3 助催化剂的用量对乙烯齐聚性能的影响
3.5 最佳聚合工艺的验证
3.6 超支化水杨醛亚胺过渡金属配合物的化学结构与催化性能之间的关系
3.6.1 超支化骨架结构对乙烯齐聚性能的影响
3.6.2 金属活性中心的种类对乙烯齐聚性能的影响
3.7 超支化水杨醛亚胺过渡金属配合物催化乙烯齐聚机理推测
3.8 小结
第四章 新型超支化PNP铬配合物的合成及催化乙烯齐聚性能探索
4.1 实验原料和设备
4.1.1 实验原料
4.1.2 实验设备
4.2 系列超支化PNP配体的合成及表征
4.2.1 系列超支化PNP配体的合成
4.2.2 系列超支化PNP配体的结构表征
4.3 系列超支化PNP铬配合物的合成及表征
4.3.1 系列超支化PNP铬配合物的合成
4.3.2 系列超支化PNP铬配合物的结构表征
4.4 乙烯齐聚实验
4.5 超支化骨架结构对乙烯齐聚性能的影响
4.6 超支化PNP铬配合物催化乙烯齐聚体系探索
4.6.1 助催化剂的种类对乙烯齐聚性能的影响
4.6.2 溶剂的种类对乙烯齐聚性能的影响
4.7 超支化PNP铬配合物催化乙烯齐聚工艺探索
4.7.1 反应温度对乙烯齐聚性能的影响
4.7.2 助催化剂的用量对乙烯齐聚性能的影响
4.7.3 反应压力对乙烯齐聚性能的影响
4.8 最佳聚合工艺验证
4.9 小结
结论
发表文章目录
参考文献
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]超支化PAMAM桥联乙烯齐聚用镍系催化剂的合成与表征[J]. 李翠勤,林治宇,王凤凤,施伟光,王俊. 分子科学学报. 2016(04)
[2]席夫碱化学研究的新进展[J]. 张来新,朱海云. 化学工程师. 2015(05)
[3]超支化分子桥联水杨醛亚胺镍配合物的合成及对乙烯齐聚反应的催化性能[J]. 王俊,杨光,李翠勤,施伟光. 高等学校化学学报. 2014(07)
[4]树枝状烯烃聚合催化剂研究进展[J]. 王俊,王海琛,李翠勤,李海燕. 石油学报(石油加工). 2013(05)
[5]SYNTHESIS OF BIMODAL POLYETHYLENE WITH UNSYMMETRICAL α-DIIMINE NICKEL COMPLEXES: INFLUENCE OF LIGAND BACKBONE AND UNSYM-SUBSTITUTED ANILINE MOIETY[J]. Hai-yang Gao,Feng-shou Liu,Hai-bin Hu,Fang-ming Zhu,伍青. Chinese Journal of Polymer Science. 2013(04)
[6]Ethylene tetramerization with a highly active and long-lifetime trinuclear diphenylphosphinoamine/Cr（III）/MAO catalyst[J]. JIANG Tao1,2*, TAO YiQing1, GAO XiangLu1, MAO GuoLiang2, CHEN HongXia1, CAO ChenGang1 & NING YingNan2 1 College of Material Science and Chemical Engineering, Tianjin University of Science & Technology, Tianjin 300457, China; 2 Department of Chemistry and Chemical Engineering, Northeast Petroleum University, Daqing 163318, China. Chinese Science Bulletin. 2012(13)
[7]α-二亚胺后过渡金属配合物在烯烃聚合中的应用研究进展[J]. 毛国梁,谢立娟,吴得南. 化学工业与工程技术. 2012(02)
[8]Highly Active New α-Diimine Nickel Catalyst for Polymerization of Ethylene[J]. YUAN Jian-chao*, LIU Yu-feng, MEI Tong-jian and WANG Xue-hu Key Laboratory of Eco-Environment-Related Polymer Materials, Ministry of Education, Gansu Key Laboratory of Polymer Materials, College of Chemistry and Chemical Engineering, Northwest Normal University, Lanzhou 730070, P. R. China. Chemical Research in Chinese Universities. 2011(06)
[9]新型三核双膦胺（PNP）配体的合成及其在乙烯四聚反应中的应用[J]. 毛国梁,宁英男,胡文博,李山明,宋宪凤,牛博,姜涛. 科学通报. 2008(21)
[10]乙烯选择性四聚制1-辛烯催化剂及工艺技术研究进展[J]. 宋宪凤,宁英男,姜涛,吴宪倍,毕四勇. 化工进展. 2008(05)
硕士论文
[1]短链超支化镍系催化剂的制备及催化乙烯齐聚性能研究[D]. 符子剑.东北石油大学 2016
[2]长链超支化镍系催化剂的制备及催化乙烯齐聚性能研究[D]. 林治宇.东北石油大学 2016
[3]树枝状亚胺水杨醛镍配合物的合成及催化性能研究[D]. 王海琛.东北石油大学 2013
本文编号：3180151
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3180151.html
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