耦合产氢和有机物定向转化的新光催化体系的探索研究

发布时间：2021-05-11 04:03

　　光催化技术可以将太阳能转化为有用的化学能,是有效解决当今社会所面临的能源和环境问题的理想途径之一。利用光催化技术来实现有机合成是光催化研究中的一个新兴领域。通过光催化技术实现有机物的脱氢氧化,不仅可以实现有机物的定向转化,而且同时还可以产氢,是一种绿色的、原子经济的反应,然而目前在该领域的研究尚处于起步阶段。本论文开展了耦合产氢和有机物定向转化的新光催化体系的探索研究。论文主要包括以下两方面的内容:（1）研发出了在可见光条件下同时实现硫醇脱氢偶联和光催化产氢的PtS/ZnIn2S4反应体系。我们通过光还原法的方法将助催化剂PtS负载在ZnIn2S4表面制备了复合催化剂PtS/ZnIn2S4,并运用XRD、DRS、SEM、TEM和XPS等多种表征手段,对其结构、组成等做了详细的研究。考察了 PtS/ZnIn2S4在可见光条件下催化硫醇脱氢偶联生成二硫化物和光催化产氢的反应性能。研究了溶剂、助催化剂和助催化剂的含量等因素对硫醇脱氢偶联生成二硫化物和光催化产氢的影响。结果表明,PtS的引入可以极大地提高ZnIn2S4催化硫醇脱氢偶联生成二硫化物和光催化产氢的活性。当催化剂为0.5 wt%Pt... 

【文章来源】：福州大学福建省 211工程院校

【文章页数】：67 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
中文摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 半导体光催化剂的研究概况
        1.2.1 光催化的基本原理
        1.2.2 半导体光催化反应活性的影响因素
        1.2.3 半导体光催化剂的应用
            1.2.3.1 半导体光催化产氢
            1.2.3.2 半导体光催化有机合成
    1.3 氧化反应概述
        1.3.1 硫醇化合物氧化反应的背景及研究现状
        1.3.2 含氮杂环化合物氧化反应的背景及研究现状
    1.4 本论文的立题依据及创新之处
        1.4.1 立题依据
        1.4.2 研究内容和研究目标
        1.4.3 论文特色与创新之处
第二章 实验部分
    2.1 主要的实验试剂和设备
        2.1.1 主要的实验试剂
        2.1.2 主要实验仪器列表
    2.2 催化剂的表征
        2.2.1 X射线粉末衍射(XRD)
        2.2.2 紫外-可见漫反射(UV-Vis-DRS)
        2.2.3 X射线光电子能谱(XPS)
        2.2.4 扫描电子显微镜(SEM)
        2.2.5 透射电子显微镜(TEM)
第三章 可见光照下PtS/ZnIn_2S_4催化硫醇偶联生成二硫化物和氢气反应的探究
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 催化剂的制备
            3.2.1.1 水热法制备光催化剂ZnIn_2S_4
            3.2.1.2 PtS/ZnIn_2S_4复合材料的制备
        3.2.2 PtS/ZnIn_2S_4催化硫醇脱氢偶联生成二硫化物和氢气反应的实验操作
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 催化剂的表征
            3.3.1.1 PtS/ZnIn_2S_4复合物的表征
        3.3.2 PtS/ZnIn_2S_4催化硫醇脱氢偶联生成二硫化物和氢气反应的性能测试分析
            3.3.2.1 反应溶剂的影响
            3.3.2.2 助催化剂的影响
            3.3.2.3 助催化剂PtS含量的影响
            3.3.2.4 底物拓展实验
            3.3.2.5 催化剂稳定性研究
        3.3.3 反应机理的探索
            3.3.3.1 催化机理的研究
            3.3.3.2 可见光条件下PtS/ZnIn_2S_4催化硫醇脱氢偶联生成二硫化物和氢气反应的可能机理的提出
    3.4 小结
第四章 可见光照下MoS_2/ZnIn_2S_4催化1,2,3,4-四氢异喹啉氧化和产氢反应的探究
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 催化剂的制备
            4.2.1.1 MoS_2的前驱体四硫代钼酸铵[(NH_4)_2MoS_4]的制备
            4.2.1.2 MoS_2/ZnIn_2S_4复合光催化剂材料的制备
        4.2.2 可见光照下MoS_2/ZnIn_2S_4催化1,2,3,4-四氢异喹啉氧化和产氢反应的活性测试
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 催化剂的表征
        4.3.2 可见光照下MoS_2/ZnIn_2S_4催化1,2,3,4-四氢异喹啉氧化和产氢反应的性能评价
            4.3.2.1 反应溶剂的影响
            4.3.2.2 不同助催化剂的影响
            4.3.2.3 1.0 wt% MoS_2/ZnIn_2S_4作为催化剂时,不同反应时间产物分布情况
            4.3.2.4 催化剂稳定性研究
        4.3.3 反应机理的探索
            4.3.3.1 催化机理的探索研究
            4.3.3.2 可见光条件下MoS_2/ZnIn_2S_4催化1,2,3,4-四氢异喹啉氧化和产氢反应可能的机理的提出
    4.4 小结
结论与展望
参考文献
致谢
个人简历
在学期间发表的论文


【参考文献】：
期刊论文
[1]太阳能光解水制氢的研究进展[J]. 上官文峰.  无机化学学报. 2001(05)



本文编号：3180683