离子与线性分子之间长程相互作用的精确表达

发布时间：2021-05-16 04:28

　　反应动力学研究是物理化学领域非常重要的组成部分。气相小分子反应动力学研究的基础是预构建反应势能面,而势能面的精度是动力学研究的瓶颈。离子与分子之间因为静电作用相互吸引,其势能面在反应物端都是无能垒的,其渐进区域的势能行为是反应的重要影响因素。因此在构建离子-分子反应高精度势能面时,长程相互作用是一个关键的部分。通过计算大量单点进行拟合得到势能的方法在这一区域既费时费力,拟合误差又很可能比较大。为很好的解决这一问题,本文针对离子与线性分子反应,整理并验证其长程相互作用的精确表达式,用于势能面构建,既能减小计算量又能保证精确性。本文主要分为三部分:第一部分为第一章,主要介绍本课题的研究背景及意义,本课题所选用的理论计算方法。第二部分为第二章,主要介绍了线性分子与离子之间长程相互作用表达式,并且验证该表达式的正确性及适用范围。第三部分为第三章,主要介绍了该表达式在构建势能面方面的应用。第一章首先介绍了本课题的研究背景及意义,分子间相互作用力的分类,然后介绍了研究小分子离子之间长程相互作用所选用的理论计算方法和基组,最后介绍了本课题所使用的量子化学计算程序。第二章详细地讨论了长程相互作用表达式... 

【文章来源】：西北大学陕西省 211工程院校

【文章页数】：80 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 研究背景及意义
    1.2 分子间相互作用
    1.3 理论计算方法
        1.3.1 从头算三种近似
        1.3.2 研究方法简介
        1.3.3 基组的选择
    1.4 程序简介
第二章 离子与线性分子之间长程相互作用的表达式
    2.1 表达式的提出
    2.2 点电荷与非极性线性分子之间长程相互作用
        2.2.1 计算细节
        2.2.2 结果与讨论
            2.2.2.1 O~+(~4S)+H_2(~1∑_g~+):OH_2~+(1~4A")
            2.2.2.2 N~+(~3P)+H_2(~1∑_g~+)和N~+(~1D)+H_2(~1∑_g~+)
            2.2.2.3 C~+(~2P)+H_2(~1∑_g~+): CH_2~+(1-2~2A',1~2A")
            2.2.2.4 H~++N_2(~1∑_g~+)&H~++O_2(~3∑_g~-)
    2.3 点电荷与极性线性分子之间长程相互作用
        2.3.1 计算细节
        2.3.2 结果与讨论
            2.3.2.1 S~++OH
            2.3.2.2 C~++OH
    2.4 准点电荷与非极性线性分子之间的相互作用
        2.4.1 计算细节
        2.4.2 结果与讨论
            2.4.2.1 NH~++H_2
            2.4.2.2 CH~++H_2
    2.5 准点电荷与极性线性分子之间的相互作用
        2.5.1 计算细节
        2.5.2 结果与讨论
    2.6 结论
第三章 长程相互作用表达式的应用
    3.1 NH_3~+(~4A)体系势能面
    3.2 H_3~++CO反应势能面的改进
参考文献
总结与展望
攻读硕士学位期间取得的科研成果
致谢


【参考文献】：
期刊论文
[1]量子化学计算方法与GPU应用综述[J]. 朱砚.  化学工程师. 2013(12)
[2]On the performance of the open-shell perturbation theory[J]. CHEN FeiWu1*, WEI MeiJu1 & LIU WenJian2 1Department of Chemistry, University of Science and Technology Beijing, Beijing 100083, China 2Beijing National Laboratory for Molecular Sciences, Institute of Theoretical and Computational Chemistry, State Key Laboratory of Rare Earth Materials Chemistry and Applications, College of Chemistry and Molecular Engineering, Peking University, Beijing 100871, China.  Science China（Chemistry）. 2011(03)

硕士论文
[1]C～++H2体系分子反应动力学研究[D]. 于洋.辽宁大学 2016



本文编号：3188974