多原子分子反应势能面的构建及动力学研究

发布时间：2021-05-16 23:55

　　分子反应动力学可以在原子、分子水平上理解基元化学反应的过程和微观机制,势能面是动力学研究的前提,基于高精度势能面,可以精确地计算反应微分截面、微分截面、产物能量分配、产物振动态分布、反应热速率常数等动力学结果。在过去的几十年中,基于神经网络（NN）方法已经拟合出许多高维势能面（PES）,使得精确的动力学计算得以实现,但是该方法存在一定的随机误差和过度拟合的风险,对动力学结果有一定的影响,尤其是在长程相互作用比较强的区域。本文主要基于NN拟合方法提出了结合能量和部分能量导数共同逼近能量解析函数的 NN-CPDA（Neural Network-Combined with Partial Derivative Approximation）拟合方法,该方法可以更精确地再现从头算能量和能量导数,对动力学模拟具有重要意义。并在实际体系中对该方法进行了验证,包括H2O体系、H+H2氢交换反应和H2+CO+→H+HCO+/HOC+反应,选点时在传统的欧式判据基础上,添加了力的相对值和绝对值,大大减少了产物通道和反应物通道的从头算能量点的个数,很好地避免了长程区域出现的能量振荡。此外,本文还采用了基本不... 

【文章来源】：华中师范大学湖北省 211工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：81 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 本文的研究意义及主要工作
第二章 理论基础
    2.1 势能面
        2.1.1 势能面的概念
        2.1.2 势能面的构建方法
    2.2 准经典轨线方法
        2.2.1 动力学计算理论
        2.2.2 正则模式分析
第三章 NN-CPDA拟合方法
    3.1 研究背景
    3.2 NN拟合方法
    3.3 NN-CPDA拟合方法
        3.3.1 理论基础
        3.3.2 实施方案
    3.4 小结
第四章 NN-CFDA拟合方法的应用
    4.1 引言
    4.2 NN-CPDA拟合方法的测试
    4.3 NN-CFDA拟合方法构建H_2O体系势能面
    4.4 NN-CFDA拟合方法构建H+H_2体系氢交换反应体系势能面
    4.5 小结
第五章 H_2+CO~+→H~+/HCO~+/HOC~+反应势能面
    5.1 研究背景
    5.2 势能面构建
    5.3 结果与讨论
    5.4 小结
第六章 F+NH_3→HF+NH_2反应的动力学研究
    6.1 研究背景
    6.2 理论计算
        6.2.1 势能面构建
        6.2.2 动力学计算
    6.3 结果与讨论
        6.3.1 势能面性质
        6.3.2 动态学
        6.3.3 动力学
    6.4 小结
第七章 总结与展望
    7.1 总结
    7.2 展望
参考文献
攻读硕士期间发表的论文
致谢


【参考文献】：
硕士论文
[1]多原子分子反应的准经典轨线动力学研究[D]. 平磊磊.华中师范大学 2018



本文编号：3190654