低温SCR反应动力学研究

发布时间：2017-04-20 20:25

  本文关键词：低温SCR反应动力学研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】： 氨／尿素选择性催化还原(SCR)是世界公认最有前景的减少机动车NOx排放方法之一。柴油机排放法规的日趋严格,使得提高低温工况下NOx的转化效率已经成为目前的研究方向。 本文以NH3为还原剂,以颗粒状V2O5-WO3／TiO2催化剂为研究对象,利用固定床催化反应器研究了低温时操作条件和反应气体组分对催化剂活性的影响,确定了控制反应速率的因素。接着结合TPD和TRM催化剂表征技术,对SCR催化剂进行了瞬态动力学研究,探讨了催化反应机理。最后建立了催化器的数学模型,估算反应速率常数。 低温时,催化剂的活性随着空速的增大而减小；接触时间分析表明,表面反应为速率控制步骤；O2浓度提高,催化剂的活性增加；H2O会对NO转化率产生一定的抑制作用；SO2的存在提高了催化剂的活性。 V2O5-WO3／ZiO2催化剂瞬态动力学分析结果表明：NH3强烈吸附到催化剂的表面上,且随着温度升高,NH3吸附量减少,NO未发生吸附现象,即认为SCR反应遵循Eley-Rideal机理。催化剂表面存在“临界”NH3覆盖度,当NH3覆盖度小于“临界”NH3覆盖度时,SCR反应速率依赖于催化剂表面的NH3浓度；当NH3覆盖度大于“临界”NH3覆盖度时,SCR反应速率与催化剂表面NH3覆盖度无关。基于上述分析提出V2O5-WO3／TiO2催化剂上NH3-SCR反应可能遵循的反应路径,推导了NO反应速率方程。 本文最后建立了催化器单通道一维瞬态动力学模型,估算得到动力学模型的参数,并对其验证,模拟结果与试验结果吻合较好。该模型可以用于预测发动机不同工况的NOx排放水平,为还原剂控制策略的制定提供指导。
【关键词】：低温 NO SCR 机理
【学位授予单位】：武汉理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2010
【分类号】：O643.12
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 第1章 绪论9-19
• 1.1 研究背景9-10
• 1.2 SCR技术研究现状10-16
• 1.2.1 SCR催化剂研究10-11
• 1.2.2 SCR反应动力学研究11-12
• 1.2.3 反应机理研究12-15
• 1.2.4 模拟研究现状15-16
• 1.3 研究目的及意义16-18
• 1.4 主要研究内容18-19
• 第2章 催化剂活性影响因素试验研究19-32
• 2.1 试验装置19-25
• 2.1.1 气源单元21
• 2.1.2 质量流量控制器(MFC)21-23
• 2.1.3 泵及汽化室装置23
• 2.1.4 温控炉及反应器装置23-24
• 2.1.5 测量分析装置24-25
• 2.2 试验条件25
• 2.3 催化剂的评价指标25-26
• 2.4 试验结果分析26-31
• 2.4.1 空速对NO转化率的影响26-27
• 2.4.2 接触时间对NO转化率的影响27-28
• 2.4.3 温度及O_2对NO转化率的影响28-29
• 2.4.4 H_2O对NO转化率的影响29-30
• 2.4.5 SO_2对NO转化率的影响30-31
• 2.5 本章小结31-32
• 第3章 NH_3低温催化还原NO反应的机理研究32-43
• 3.1 试验设计32-33
• 3.1.1 反应物瞬态吸附-解吸附动力学试验32-33
• 3.1.2 NH_3+NO SCR反应的瞬态动力学试验33
• 3.2 试验装置及试验条件33
• 3.3 结果与分析33-38
• 3.3.1 反应物瞬态吸附-解吸附性能33-36
• 3.3.2 SCR反应的瞬态动力学36-38
• 3.4 低温SCR反应路径推测38-39
• 3.5 NO反应速率方程推导39-41
• 3.6 本章小结41-43
• 第4章 SCR反应器建模与仿真43-57
• 4.1 SCR反应过程43-44
• 4.2 NH_3-SCR化学反应44-46
• 4.3 SCR反应器模型46-53
• 4.3.1 模型的基本假设46
• 4.3.2 数学模型46-50
• 4.3.3 模型求解方法和参数估计方法50-52
• 4.3.4 模型的边界条件52-53
• 4.4 仿真结果分析53-55
• 4.4.1 利用模型标定动力学参数53-55
• 4.4.2 NH_3临界覆盖度的影响55
• 4.5 本章小结55-57
• 第5章 总结与展望57-59
• 5.1 总结57-58
• 5.2 展望58-59
• 参考文献59-63
• 致谢63-64
• 攻读硕士学位期间发表的论文64

【引证文献】

中国期刊全文数据库 前1条

1 王艳娟;;概述柴油车大气污染物的生成控制[J];民营科技;2013年01期

中国硕士学位论文全文数据库 前4条

1 汪立志;柴油机Urea-SCR系统控制模型的设计与仿真研究[D];武汉理工大学;2011年

2 李世用;船用柴油机Urea-SCR系统仿真与优化设计[D];大连海事大学;2012年

3 李兵;柴油机Urea-SCR供给系统的设计与优化[D];武汉理工大学;2012年

4 黄萍;MnO_x/Al-SBA-15低温选择性催化还原垃圾焚烧烟气中NO_x的研究[D];华南理工大学;2012年

  本文关键词：低温SCR反应动力学研究，，由笔耕文化传播整理发布。

本文编号：319474