导电聚合物改性硫化物光催化剂的构建及其去除Cr（Ⅵ）研究
发布时间：2021-06-07 02:58
阳光作为一种无处不在的可再生能源,为地球存储了丰富的能量。半导体光催化技术因为其可以直接利用自然光解决环境问题,具有非常重要的研究意义。然而,传统金属硫化物半导体,通常具有较弱的环境稳定性、较快的载流子复合率等特性,极大地阻碍了硫化物半导体的应用和发展。因此,探索合适的方法提升其光吸收范围、载流子迁移速率及环境稳定性是保障传统金属硫化物半导体大规模使用的基础。本文利用有机半导体修饰金属硫化物,用于设计与制备高活性、高稳定性的宽光谱响应光催化材料。在此基础上,根据制备材料的光催化去除Cr（VI）性能、化学性质、物理结构等数据分析,深入研究性能提升的内在机理,并证明其稳定性。在本文中,通过原位负载的方法调控负载导电聚合物的含量来提升硫化物的吸光范围和载流子迁移速率;在研究光催化去除Cr（VI）性能的基础上,充分地研究影响光催化去除Cr（VI）性能的根本原因,以进一步提升复合材料的催化活性。通过简单静电吸附方法实现催化剂的制备,并用于其他环境污染物的降解（2-巯基苯并噻唑）,以探索催化剂的多功能化。本文的研究内容主要如下:1.首先通过原位聚合法设计了宽光谱响应（UV-Vis-NIR）的聚吡咯...
【文章来源】：江苏大学江苏省
【文章页数】：100 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
半导体光催化剂反应示意图[16]
导电聚合物改性硫化物光催化剂的构建及其去除Cr(VI)研究6图1.3在传统的光响应异质结光催化剂的情况下，三种不同类型的电子-空穴对分离示意图：(a)I型，(b)II型，(c)III型[16]Fig.1.3Schematicillustrationofthethreedifferenttypesofseparationofelectron-holepairsinthecaseofconventionallight-responsiveheterojunctionphotocatalysts:(a)type-I,(b)type-II,(c)type-IIIheterojunctions[16]Dong等人[22]采用不同前驱体原位煅烧法制得g-C3N4/g-C3N4无金属类型II异质结构光催化剂并对其催化性能进行测试。研究结果表明，可见光照射下，相比单种前驱体煅烧的g-C3N4单体，g-C3N4/g-C3N4复合材料展现出优异的光催化去除NO性能。这种匹配的能带结构使得载流子分离速率明显加快，并且载流子的寿命被明显延长，机理图如图1.4a所示。Yang等人[23]通过简单的脉冲电沉积方法成功制备出大比表面积和吸附强的Bi2S3/TiO2光催化剂，并将其用于协同降解2,4-二氯苯氧基乙酸与铬离子还原。这种独特的类型II异质结构巧妙的将光生载流子分离，使得复合材料的光催化性能得到很大的提升，机理图如图1.4b所示。Guan等人[24]采用两步水热法成功制备出零维AgIn5S8/二维ZnIn2S4的0D/2D异质结构复合材料（图1.4c），并将其应用于光催化分解水制氢。研究结果表明在可见光照射下，最佳比30%AgIn5S8/ZnIn2S4的光催化分解水制氢效率为单体
江苏大学硕士学位论文7ZnIn2S4和AgIn5S8的3.6和17.6倍。将AgIn5S8纳米颗粒负载在ZnIn2S4表面上，复合材料不仅表现出增强的可见光吸收性能，其匹配的能带结构与较紧密的结合界面使得载流子迁移速率得到很大的提升。如图1.4d所示[25]，三维（3D）ZnIn2S4/CdS复合材料表现出较高的光催化铬离子还原性能。由于其特殊的能带结构，使得光生载流子的迁移速率得到显著的提升。图1.4异质结构中e/h+对的迁移示意图：(a)g-C3N4/g-C3N4[22]；(b)Bi2S3/TiO2[23]；(c)AgIn5S8/ZnIn2S4[24]；(d)ZnIn2S4/CdS[25]Fig.1.4Thetransferbehaviorsofthephotogeneratedholesandelectronsinthecaseofconventionallight-responsiveheterojunctionphotocatalysts;(a)g-C3N4/g-C3N4[22];(b)Bi2S3/TiO2[23];(c)AgIn5S8/ZnIn2S4[24];(d)ZnIn2S4/CdS[25]虽然上述异质结构复合光催化剂能在一定程度上有效地增强载流子的分离能力，因为能带结构的因素，e与h+转移到具有较低还原电位和低氧化电位的半导体上，导致复合光催化剂的氧化与还原能力在很大程度上被限制。为了克服这一缺点，1979年Bard等人提出Z型机制，在提升载流子分离速率的同时，最大化保留了复合材料的氧化与还原能力[26]。传统的Z型机制是由两个或者两个以上不同的光催化剂组成（图1.5）。在光催化反应进行的时候，光生电子会与另
【参考文献】：
期刊论文
[1]原位聚合PPy/g-C3N4复合物增强可见光催化性能（英文）[J]. 韩红桔,傅敏,李亚林,关伟,卢鹏,胡雪利. 催化学报. 2018(04)
本文编号：3215709
【文章来源】：江苏大学江苏省
【文章页数】：100 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
半导体光催化剂反应示意图[16]
导电聚合物改性硫化物光催化剂的构建及其去除Cr(VI)研究6图1.3在传统的光响应异质结光催化剂的情况下，三种不同类型的电子-空穴对分离示意图：(a)I型，(b)II型，(c)III型[16]Fig.1.3Schematicillustrationofthethreedifferenttypesofseparationofelectron-holepairsinthecaseofconventionallight-responsiveheterojunctionphotocatalysts:(a)type-I,(b)type-II,(c)type-IIIheterojunctions[16]Dong等人[22]采用不同前驱体原位煅烧法制得g-C3N4/g-C3N4无金属类型II异质结构光催化剂并对其催化性能进行测试。研究结果表明，可见光照射下，相比单种前驱体煅烧的g-C3N4单体，g-C3N4/g-C3N4复合材料展现出优异的光催化去除NO性能。这种匹配的能带结构使得载流子分离速率明显加快，并且载流子的寿命被明显延长，机理图如图1.4a所示。Yang等人[23]通过简单的脉冲电沉积方法成功制备出大比表面积和吸附强的Bi2S3/TiO2光催化剂，并将其用于协同降解2,4-二氯苯氧基乙酸与铬离子还原。这种独特的类型II异质结构巧妙的将光生载流子分离，使得复合材料的光催化性能得到很大的提升，机理图如图1.4b所示。Guan等人[24]采用两步水热法成功制备出零维AgIn5S8/二维ZnIn2S4的0D/2D异质结构复合材料（图1.4c），并将其应用于光催化分解水制氢。研究结果表明在可见光照射下，最佳比30%AgIn5S8/ZnIn2S4的光催化分解水制氢效率为单体
江苏大学硕士学位论文7ZnIn2S4和AgIn5S8的3.6和17.6倍。将AgIn5S8纳米颗粒负载在ZnIn2S4表面上，复合材料不仅表现出增强的可见光吸收性能，其匹配的能带结构与较紧密的结合界面使得载流子迁移速率得到很大的提升。如图1.4d所示[25]，三维（3D）ZnIn2S4/CdS复合材料表现出较高的光催化铬离子还原性能。由于其特殊的能带结构，使得光生载流子的迁移速率得到显著的提升。图1.4异质结构中e/h+对的迁移示意图：(a)g-C3N4/g-C3N4[22]；(b)Bi2S3/TiO2[23]；(c)AgIn5S8/ZnIn2S4[24]；(d)ZnIn2S4/CdS[25]Fig.1.4Thetransferbehaviorsofthephotogeneratedholesandelectronsinthecaseofconventionallight-responsiveheterojunctionphotocatalysts;(a)g-C3N4/g-C3N4[22];(b)Bi2S3/TiO2[23];(c)AgIn5S8/ZnIn2S4[24];(d)ZnIn2S4/CdS[25]虽然上述异质结构复合光催化剂能在一定程度上有效地增强载流子的分离能力，因为能带结构的因素，e与h+转移到具有较低还原电位和低氧化电位的半导体上，导致复合光催化剂的氧化与还原能力在很大程度上被限制。为了克服这一缺点，1979年Bard等人提出Z型机制，在提升载流子分离速率的同时，最大化保留了复合材料的氧化与还原能力[26]。传统的Z型机制是由两个或者两个以上不同的光催化剂组成（图1.5）。在光催化反应进行的时候，光生电子会与另
【参考文献】：
期刊论文
[1]原位聚合PPy/g-C3N4复合物增强可见光催化性能（英文）[J]. 韩红桔,傅敏,李亚林,关伟,卢鹏,胡雪利. 催化学报. 2018(04)
本文编号：3215709
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