YN-1镍系催化剂上碳五支链烯烃催化加氢反应动力学研究
发布时间：2021-06-09 14:31
在全球乙烯的工业生产环节中,碳五馏分是其重要的副产品之一。目前绝大部分碳五馏分作为裂解炉等的燃料,只有少部分通过加氢精制变成更高附加值的产品。加大碳五馏分的高效利用,将是降低乙烯工业生产成本、创造更高效益的重要措施。本论文计算了以3-甲基-1-丁烯、2-甲基-1-丁烯和2-甲基-2-丁烯为反应物的反应体系在温度393～433 K,压力1.5～3 MPa的典型热力学数据和各反应组分平衡摩尔分数,预测三种碳五烯烃在同样实验条件下的催化加氢产物分布。动力学实验采用单因素实验法控制反应操作条件在上述的温度、压力和液相空速为4.1～99.2h-1的范围内,利用固定床管式连续流动反应器研究了三种碳五烯烃在YN-1（Ni/Al2O3-TiO2）催化剂上的催化加氢反应行为,考察了催化剂的催化活性、反应温度、反应压力和反应空速对反应体系的转化率和其产物选择性的影响,并获得了催化加氢反应的本征动力学数据。结果显示,催化剂的催化活性随反应过程经历三个阶段,对反应的转化率和选择性具有决定性的影响;温度对反应也有显著影响,而压力和空速则对其影响较小;3种烯烃混合反应体系中存在特定的平衡关系,影响实验的加氢反应趋...
【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：101 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１催化加氢二段加氢反应工艺图??Ｆｉｇ．?１－１?Ｃａｔａｌｙｔｉｃ?ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ?ｔｗｏ－ｓｔａｇｅ?ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ?ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｐｒｏｃｅｓｓ?ｄｉａｇｒａｍ??
的实验??条件下，碳五支链烯烃的分子结构相比碳五直链烯烃更加稳固。在反应压力为０．５￣２．０??ＭＰａ、反应温度为３５３？４１３Ｋ、液体空速为范围内，加氢反应只发生在碳??五直链烯烃上，而碳五支链烯烃则不发生。在反应压力为１．５?ＭＰａ、反应温度为３１３？３３３??Ｋ、液体空速为１５－３０１Ｔ１范围内，碳五烯烃只进行双键异构。??１－戊烯?３－甲基－１－丁烯??／?＼?羊?／?＼??＼ｊ￣￣?＇?八??颇－２－戊烯?反￣２－戊烯?２－甲基－２－丁烯２－甲基－１－丁烯??图１－２?Ｎｉ系催化剂上戊烯异构化反应网络??Ｆｉｇ．?１?－２?Ｔｈｅ?ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｎｅｔｗｏｒｋ?ｏｆ?Ｃ５?ｉｓｏｍｅｒ?ｏｎ?Ｎｉ?ｃａｔａｌｙｓｔ??７??
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【参考文献】：
期刊论文
[1]裂解C5加氢催化剂性能研究[J]. 夏大寒,王泽,吴阳春,金建涛,张先茂,王国兴. 山东化工. 2019(19)
[2]乙烯装置副产裂解碳五综合利用的探讨[J]. 董少磊,郝庆君,程广伟. 石化技术. 2019(08)
[3]1-戊烯催化加氢反应本征动力学研究[J]. 闫晓宇,王际东,黄朝林,屈一新. 北京服装学院学报(自然科学版). 2019(02)
[4]Pd/Ca-Al2O3催化剂的制备及其C5抽余油加氢反应性能研究[J]. 何龙,冯靓婧,赵存胜. 石油炼制与化工. 2018(09)
[5]C4、C5、C9馏分烯烃加氢饱和催化剂LY-2005[J]. 胡晓丽,马好文,郑云弟,展学成,谢元,梁顺琴. 石油科技论坛. 2017(S1)
[6]加氢碳五脱烯烃制备戊烷的工艺研究[J]. 夏蓉晖,徐泽辉. 石油化工技术与经济. 2014(04)
[7]LY-9702E催化剂在碳四、碳五加氢精制中的应用[J]. 胡晓丽,王宗宝,孙利民,王斌,梁顺琴,丛长安,马好文,郑云弟,张忠东. 当代化工. 2014(02)
[8]1-戊烯骨架异构反应的热力学分析[J]. 李金芝,龙军,赵毅,于中伟. 石油学报(石油加工). 2013(06)
[9]国内C5组分利用现状及行业发展分析[J]. 郑伟. 化学工业. 2013(04)
[10]碳五馏分两段加氢工艺研究[J]. 马国东,曹祖宾,徐凯勃. 石油化工高等学校学报. 2012(06)
博士论文
[1]异丁烷脱氢Pt-Sn/γ-Al2O3催化剂的制备及性能研究[D]. 罗沙.大连理工大学 2014
[2]二氧化碳加氢合成二甲醚的催化剂和本征动力学研究[D]. 王继元.南京工业大学 2006
硕士论文
[1]碳五烯烃催化反应动力学研究[D]. 闫晓宇.北京化工大学 2019
[2]苯酚与异丙醇烷基化合成异丙基苯酚的工艺条件及本征动力学研究[D]. 闫雪瑾.北京化工大学 2016
[3]甲醇合成气加氢脱硫反应动力学及反应器模拟研究[D]. 赵见峰.北京化工大学 2012
[4]镍系选择性加氢催化剂的研究[D]. 杨美美.天津大学 2010
本文编号：3220756
【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：101 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１催化加氢二段加氢反应工艺图??Ｆｉｇ．?１－１?Ｃａｔａｌｙｔｉｃ?ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ?ｔｗｏ－ｓｔａｇｅ?ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ?ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｐｒｏｃｅｓｓ?ｄｉａｇｒａｍ??
的实验??条件下，碳五支链烯烃的分子结构相比碳五直链烯烃更加稳固。在反应压力为０．５￣２．０??ＭＰａ、反应温度为３５３？４１３Ｋ、液体空速为范围内，加氢反应只发生在碳??五直链烯烃上，而碳五支链烯烃则不发生。在反应压力为１．５?ＭＰａ、反应温度为３１３？３３３??Ｋ、液体空速为１５－３０１Ｔ１范围内，碳五烯烃只进行双键异构。??１－戊烯?３－甲基－１－丁烯??／?＼?羊?／?＼??＼ｊ￣￣?＇?八??颇－２－戊烯?反￣２－戊烯?２－甲基－２－丁烯２－甲基－１－丁烯??图１－２?Ｎｉ系催化剂上戊烯异构化反应网络??Ｆｉｇ．?１?－２?Ｔｈｅ?ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｎｅｔｗｏｒｋ?ｏｆ?Ｃ５?ｉｓｏｍｅｒ?ｏｎ?Ｎｉ?ｃａｔａｌｙｓｔ??７??
??第一章文献综述????Ｃ２Ｈ４?＋?Ｄ姻今?ＣＡＤｗ??（ｉ）?（ａ）?（ｔ？?，?（ｃ｜?（ｄ）《《｝?｜??Ｕ＜？ＲＶｊ，—■＂，—ｉ?ｍ？ｐ２?＾?｛￣受Ｈ」??图１－３同位素示踪法研究乙烯加氢过程图??Ｆｉｇ．?１－３?Ｉｓｏｔｏｐｅ?ｔｒａｃｉｎｇ?ｍｅｔｈｏｄ?ｔｏ?ｓｔｕｄｙ?ｔｈｅ?ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｅｔｈｙｌｅｎｅ??在研宄加氢反应机理的同时，异构化反应机理对整个反应体系有重要影响。??￥３砲１＾〇等［５９］针对在ＨＺＳＭ－２２催化剂上的１－戊烯骨架异构，提出了两种不同的反应??机理，即单分子和双分子反应机理，用于解释１－戊烯的骨架异构及其副反应。其区别??在于单独加氢和共加氢，由于吸附在催化剂活性位点上的不同物质之间存在相互作??用，通常一个物质的吸附会削弱另一个物质的吸附，但前提是这两种物质在反应中吸??附在相同的活性位上［６Ｑ］。而独立加氢和共加氢，区别在于吸附发生在不同的活性位上，??这些不同之处都会反映在动力学方程表达上。Ｆａｎ等【６１］更加深入解释了碳五烯烃在催??化加氢过程中的骨架异构机理，他的机理是：首先，氢分子在双功能催化剂的金属位??点上解离为Ｈ＋和Ｈ？离子，然后这些离子在酸位点上迁移；通过氢溢出吸附在酸位上??的ｎ－烯烃被转化为仲碳鐺离子，后者通过甲基转移和随后的氢转移进一步转化为叔碳??鎗离子；最后，通过酸离子上的Ｈ－离子与叔碳鑰离子之间的相互作用形成了?ｉ－链烷烃。??在微观研宄上，Ｃｈａｕｄｈａｒｉ等［６２］使用蒙特卡罗模拟方法研宂了催化剂表面情况和??Ｅｌｅｙ－Ｒｉｄｅａｌ机理对反应２Ａ＋Ｂ２—２ＡＢ的单体二聚体反应的影响，表面粗糙度对反应的
【参考文献】：
期刊论文
[1]裂解C5加氢催化剂性能研究[J]. 夏大寒,王泽,吴阳春,金建涛,张先茂,王国兴. 山东化工. 2019(19)
[2]乙烯装置副产裂解碳五综合利用的探讨[J]. 董少磊,郝庆君,程广伟. 石化技术. 2019(08)
[3]1-戊烯催化加氢反应本征动力学研究[J]. 闫晓宇,王际东,黄朝林,屈一新. 北京服装学院学报(自然科学版). 2019(02)
[4]Pd/Ca-Al2O3催化剂的制备及其C5抽余油加氢反应性能研究[J]. 何龙,冯靓婧,赵存胜. 石油炼制与化工. 2018(09)
[5]C4、C5、C9馏分烯烃加氢饱和催化剂LY-2005[J]. 胡晓丽,马好文,郑云弟,展学成,谢元,梁顺琴. 石油科技论坛. 2017(S1)
[6]加氢碳五脱烯烃制备戊烷的工艺研究[J]. 夏蓉晖,徐泽辉. 石油化工技术与经济. 2014(04)
[7]LY-9702E催化剂在碳四、碳五加氢精制中的应用[J]. 胡晓丽,王宗宝,孙利民,王斌,梁顺琴,丛长安,马好文,郑云弟,张忠东. 当代化工. 2014(02)
[8]1-戊烯骨架异构反应的热力学分析[J]. 李金芝,龙军,赵毅,于中伟. 石油学报(石油加工). 2013(06)
[9]国内C5组分利用现状及行业发展分析[J]. 郑伟. 化学工业. 2013(04)
[10]碳五馏分两段加氢工艺研究[J]. 马国东,曹祖宾,徐凯勃. 石油化工高等学校学报. 2012(06)
博士论文
[1]异丁烷脱氢Pt-Sn/γ-Al2O3催化剂的制备及性能研究[D]. 罗沙.大连理工大学 2014
[2]二氧化碳加氢合成二甲醚的催化剂和本征动力学研究[D]. 王继元.南京工业大学 2006
硕士论文
[1]碳五烯烃催化反应动力学研究[D]. 闫晓宇.北京化工大学 2019
[2]苯酚与异丙醇烷基化合成异丙基苯酚的工艺条件及本征动力学研究[D]. 闫雪瑾.北京化工大学 2016
[3]甲醇合成气加氢脱硫反应动力学及反应器模拟研究[D]. 赵见峰.北京化工大学 2012
[4]镍系选择性加氢催化剂的研究[D]. 杨美美.天津大学 2010
本文编号：3220756
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