选择性还原脱硝催化剂的制备与应用研究
发布时间：2021-06-11 17:09
氮氧化物（NOx）是大气污染的主要来源之一,容易引发酸雨、酸雾和雾霾,严重影响了自然环境和人类的身体健康。目前,选择性催化还原（SCR）技术是去除NOx最成熟和最有前景的的技术之一。但是,依然面临着催化温度高、制备效率低、氨逃逸等问题。本文通过优化催化剂的组分制备了低温NH3-SCR性能优异的Mn基催化剂;利用高剪切辅助共沉淀技术,实现了催化剂的高效制备;探索了还原剂CO,避免了氨逃逸现象的产生。详细研究内容如下:一、三元Mn基非贵金属脱硝催化剂的制备及其NH3-SCR性能。重点研究了Fe和Co元素对Mn基催化剂低温性能的影响,发现Fe元素的添加不仅可以增加催化剂的比表面积,而且有助于提高表面酸度和N2选择性;Co元素的加入增强了催化剂的表面氧含量及催化剂的还原能力,提高了抗水和抗硫性能。制备得到的MnFeCo-LDO催化剂比表面积可达92.3 m2/g、平均孔径为2.1 nm、孔体积为1.47 cm3/g,具有较多的Mn4...
【文章来源】：石河子大学新疆维吾尔自治区 211工程院校
【文章页数】：72 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
Mn-Ce-Ti催化剂表面上的NH3-SCR反应[35]
Al2O3表面上的NH3+NO反应[39]
6力和丰富的表面官能团。此外，丰富的表面官能团使AC表现出一定的催化活性，经过氧化酸处理后，该活性可以进一步提高[40]。Jiang等人[41]制备了Mn-Ce/AC催化剂，且发现表面酸度和丰富的表面化学吸附氧，可以加速SCR反应。较强的表面酸度可以抑制SO2的竞争性吸附并限制了SO2与NH3物种之间的反应。（3）制备方法改进传统的脱硝催化剂的制备方法是通过浸渍将活性物质负载在载体上。除了浸渍法外，越来越多新颖的制备方法被应用到SCR脱硝催化剂的制备。[17]2018年，Lin等人[34]引入喷雾干燥法制备了Mn-Fe/TiO2催化剂，发现与湿法浸渍法相比，喷雾干燥法制备的催化剂的抗水抗硫性能被显着提高。此外，还发现喷雾干燥法能够改善表面还原性，提高比表面积，有利于增强SCR活性。[42]2019年，Xue等人[43]证明瞬时纳米沉降法能够通过优化材料的结晶过程来调节材料的结构，且制备出的材料具有最佳的电荷转移能力和更多的边缘活性位。同时，Zhang等人[44]发现瞬时纳米沉降法制备的样品具有丰富的氧空位，有利于提高催化活性。另外，Wang等人[14]通过自蔓延高温法合成的MnOX-CeO2-Al2O3催化剂在250°C时能去除80％以上的NO，并增强Mn4+的结合能，使活性成分分布均匀。因此，新颖的制备方法确实可以在一定程度上优化催化剂的性能。图1-3喷雾干燥法制备脱硝催化剂[34]Fig1-3Preparationofdenitrationcatalystbyspraydrying
【参考文献】：
期刊论文
[1]Defective ZnS nanoparticles anchored in situ on N-doped carbon as a superior oxygen reduction reaction catalyst[J]. Libing Hu,Zengxi Wei,Feng Yu,Huifang Yuan,Mincong Liu,Gang Wang,Banghua Peng,Bin Dai,Jianmin Ma. Journal of Energy Chemistry. 2019(12)
[2]Enhanced selective catalytic reduction of NO with NH3 via porous micro-spherical aggregates of Mn–Ce–Fe–Ti mixed oxide nanoparticles[J]. Junqi Tian,Ke Zhang,Wei Wang,Fu Wang,Jianming Dan,Shengchao Yang,Jinli Zhang,Bin Dai,Feng Yu. Green Energy & Environment. 2019(03)
[3]炭基材料负载型低温NH3-SCR脱硝催化剂的研究进展[J]. 顾甜,高凤雨,唐晓龙,易红宏,张润草,王雨禾. 化工进展. 2019(05)
[4]低温NH3-SCR脱硝催化剂的研究现状与进展[J]. 乔南利,杨忆新,宋焕巧,郭林,罗明生. 化工环保. 2017(03)
[5]烟气脱硝技术应用现状与研究进展[J]. 王天泽,楚英豪,郭家秀,尹华强. 四川环境. 2012(03)
[6]湿法烟气脱硝技术研究进展[J]. 张金龙,辛志玲,张大全. 上海电力学院学报. 2010(02)
[7]烟气脱硝技术及在我国的应用[J]. 潘光,李恒庆,卢守舟,张淼,由希华. 中国环境管理干部学院学报. 2008(01)
[8]用KMnO4调质钙基吸收剂从燃煤烟气同时脱硫脱硝[J]. 张虎,佟会玲,王晋元,陈昌和. 化工学报. 2007(07)
[9]Co-Cu-Al水滑石的合成及对NO+CO反应性能的研究[J]. 李惠娟,蒋晓原,陈顺林,郑小明. 无机化学学报. 2006(04)
[10]大气环境保护中的催化方法[J]. 蔡天锡,滕加伟. 化工进展. 1997(03)
硕士论文
[1]等离子体协同催化剂脱硝技术研究[D]. 亓振烨.山东大学 2016
[2]CuO/Ce0.9Zr0.1O2-Al2O3催化剂的合成及其催化CO还原NO的研究[D]. 张可新.黑龙江大学 2012
本文编号：3224944
【文章来源】：石河子大学新疆维吾尔自治区 211工程院校
【文章页数】：72 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
Mn-Ce-Ti催化剂表面上的NH3-SCR反应[35]
Al2O3表面上的NH3+NO反应[39]
6力和丰富的表面官能团。此外，丰富的表面官能团使AC表现出一定的催化活性，经过氧化酸处理后，该活性可以进一步提高[40]。Jiang等人[41]制备了Mn-Ce/AC催化剂，且发现表面酸度和丰富的表面化学吸附氧，可以加速SCR反应。较强的表面酸度可以抑制SO2的竞争性吸附并限制了SO2与NH3物种之间的反应。（3）制备方法改进传统的脱硝催化剂的制备方法是通过浸渍将活性物质负载在载体上。除了浸渍法外，越来越多新颖的制备方法被应用到SCR脱硝催化剂的制备。[17]2018年，Lin等人[34]引入喷雾干燥法制备了Mn-Fe/TiO2催化剂，发现与湿法浸渍法相比，喷雾干燥法制备的催化剂的抗水抗硫性能被显着提高。此外，还发现喷雾干燥法能够改善表面还原性，提高比表面积，有利于增强SCR活性。[42]2019年，Xue等人[43]证明瞬时纳米沉降法能够通过优化材料的结晶过程来调节材料的结构，且制备出的材料具有最佳的电荷转移能力和更多的边缘活性位。同时，Zhang等人[44]发现瞬时纳米沉降法制备的样品具有丰富的氧空位，有利于提高催化活性。另外，Wang等人[14]通过自蔓延高温法合成的MnOX-CeO2-Al2O3催化剂在250°C时能去除80％以上的NO，并增强Mn4+的结合能，使活性成分分布均匀。因此，新颖的制备方法确实可以在一定程度上优化催化剂的性能。图1-3喷雾干燥法制备脱硝催化剂[34]Fig1-3Preparationofdenitrationcatalystbyspraydrying
【参考文献】：
期刊论文
[1]Defective ZnS nanoparticles anchored in situ on N-doped carbon as a superior oxygen reduction reaction catalyst[J]. Libing Hu,Zengxi Wei,Feng Yu,Huifang Yuan,Mincong Liu,Gang Wang,Banghua Peng,Bin Dai,Jianmin Ma. Journal of Energy Chemistry. 2019(12)
[2]Enhanced selective catalytic reduction of NO with NH3 via porous micro-spherical aggregates of Mn–Ce–Fe–Ti mixed oxide nanoparticles[J]. Junqi Tian,Ke Zhang,Wei Wang,Fu Wang,Jianming Dan,Shengchao Yang,Jinli Zhang,Bin Dai,Feng Yu. Green Energy & Environment. 2019(03)
[3]炭基材料负载型低温NH3-SCR脱硝催化剂的研究进展[J]. 顾甜,高凤雨,唐晓龙,易红宏,张润草,王雨禾. 化工进展. 2019(05)
[4]低温NH3-SCR脱硝催化剂的研究现状与进展[J]. 乔南利,杨忆新,宋焕巧,郭林,罗明生. 化工环保. 2017(03)
[5]烟气脱硝技术应用现状与研究进展[J]. 王天泽,楚英豪,郭家秀,尹华强. 四川环境. 2012(03)
[6]湿法烟气脱硝技术研究进展[J]. 张金龙,辛志玲,张大全. 上海电力学院学报. 2010(02)
[7]烟气脱硝技术及在我国的应用[J]. 潘光,李恒庆,卢守舟,张淼,由希华. 中国环境管理干部学院学报. 2008(01)
[8]用KMnO4调质钙基吸收剂从燃煤烟气同时脱硫脱硝[J]. 张虎,佟会玲,王晋元,陈昌和. 化工学报. 2007(07)
[9]Co-Cu-Al水滑石的合成及对NO+CO反应性能的研究[J]. 李惠娟,蒋晓原,陈顺林,郑小明. 无机化学学报. 2006(04)
[10]大气环境保护中的催化方法[J]. 蔡天锡,滕加伟. 化工进展. 1997(03)
硕士论文
[1]等离子体协同催化剂脱硝技术研究[D]. 亓振烨.山东大学 2016
[2]CuO/Ce0.9Zr0.1O2-Al2O3催化剂的合成及其催化CO还原NO的研究[D]. 张可新.黑龙江大学 2012
本文编号：3224944
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