ZSM-5/EU-1共生分子筛的可控合成及催化裂解性能
发布时间：2021-06-18 20:22
采用双模板剂两步晶化法设计合成了ZSM-5/EU-1共生分子筛,通过调整预晶化过程,实现了两种分子筛的共生和晶相比例的可控调变。研究两段凝胶组成的影响发现,第一段凝胶组成,尤其是模板剂浓度对所得共生样品晶相比例具有较大影响。与机械混合和纯相样品相比,ZSM-5/EU-1共生分子筛表现出最大的BET表面积和孔体积尤其是外表面积和介孔体积。而且EU-1相含量为39%的ZSM-5/EU-1共生分子筛在正己烷催化裂解制低碳烯烃反应中表现出比机械混合样品和ZSM-5分子筛更高的反应活性稳定性和低碳烯烃选择性,尤其是丙烯选择性。在反应120 min时,该共生分子筛上低碳烯烃选择性比相同EU-1相含量机械混合样品和ZSM-5分子筛均高出约10.7个百分点,丙烯选择性分别高出8.5和9.1个百分点,P/E比分别高出0.42和0.46。
【文章来源】：化工学报. 2016,67(08)北大核心EICSCD
【文章页数】：10 页
【部分图文】：
不同样品XRD谱图
第8期孙丽媛等：ZSM-5/EU-1共生分子筛的可控合成及催化裂解性能·3439·表1EU-1和不同模板剂下ZSM-5表观成核活化能（Ea,n）与晶化活化能（Ea,c）Table1ApparentactivationenergyofnucleationandcrystallizationforEU-1andZSM-5zeolitesSampleEa,n/kJ·mol1Ea,c/kJ·mol1ZSM-5(TPABr)47.990.1ZSM-5(C6-6-6)53.999.9EU-1(HMBr2)57.5102.54种样品SEM图（图3）表明，EU-1和ZSM-5分子筛分别体现出典型的梭形和“棺”形形貌。共生分子筛和机械混合样品形貌特征明显不同，共生分子筛中ZSM-5与EU-1交错生长，紧密结合，无明显晶体相界面存在。而机械混合样品中梭形EU-1颗粒则任意散乱分布在“棺”形ZSM-5周围，这表明所得ZSM-5/EU-1共生分子筛中EU-1与ZSM-5两种晶相间存在明显相互作用，而非简单的机械混合。4种分子筛织构性质（表2）研究表明，共生分子筛中两种晶相间的相互作用对样品的BET表面积和孔体积均产生明显影响。通过比较发现，与纯相ZSM-5、EU-1分子筛及机械混合样品相比，图2不同样品XRD谱图Fig.2XRDpatternsofdifferentsamples共生分子筛表现出最低的微孔表面积和微孔体积，但其BET表面积以及孔体积尤其是介孔体积发生明显增加。ZSM-5/EU-1共生分子筛BET表面积为393m2·g1，比机械混合样品增加29m2·g1，介孔体积为0.20cm3·g1，较机械混合样品增加了0.08cm3·g1，由此表明，分子筛的共生共存可以明显提高样品的介孔含量，介孔主要是由于两种分子筛图1ZSM-5与EU-1分子筛成核与晶化Arrhenius曲线Fig.1ArrheniusplotsofnucleationandcrystallizationforZSM-5andEU-1zeolites图3不同样品SEM图Fig.3SEMimagesofdifferentsamples
第8期孙丽媛等：ZSM-5/EU-1共生分子筛的可控合成及催化裂解性能·3439·表1EU-1和不同模板剂下ZSM-5表观成核活化能（Ea,n）与晶化活化能（Ea,c）Table1ApparentactivationenergyofnucleationandcrystallizationforEU-1andZSM-5zeolitesSampleEa,n/kJ·mol1Ea,c/kJ·mol1ZSM-5(TPABr)47.990.1ZSM-5(C6-6-6)53.999.9EU-1(HMBr2)57.5102.54种样品SEM图（图3）表明，EU-1和ZSM-5分子筛分别体现出典型的梭形和“棺”形形貌。共生分子筛和机械混合样品形貌特征明显不同，共生分子筛中ZSM-5与EU-1交错生长，紧密结合，无明显晶体相界面存在。而机械混合样品中梭形EU-1颗粒则任意散乱分布在“棺”形ZSM-5周围，这表明所得ZSM-5/EU-1共生分子筛中EU-1与ZSM-5两种晶相间存在明显相互作用，而非简单的机械混合。4种分子筛织构性质（表2）研究表明，共生分子筛中两种晶相间的相互作用对样品的BET表面积和孔体积均产生明显影响。通过比较发现，与纯相ZSM-5、EU-1分子筛及机械混合样品相比，图2不同样品XRD谱图Fig.2XRDpatternsofdifferentsamples共生分子筛表现出最低的微孔表面积和微孔体积，但其BET表面积以及孔体积尤其是介孔体积发生明显增加。ZSM-5/EU-1共生分子筛BET表面积为393m2·g1，比机械混合样品增加29m2·g1，介孔体积为0.20cm3·g1，较机械混合样品增加了0.08cm3·g1，由此表明，分子筛的共生共存可以明显提高样品的介孔含量，介孔主要是由于两种分子筛图1ZSM-5与EU-1分子筛成核与晶化Arrhenius曲线Fig.1ArrheniusplotsofnucleationandcrystallizationforZSM-5andEU-1zeolites图3不同样品SEM图Fig.3SEMimagesofdifferentsamples
【参考文献】：
期刊论文
[1]微孔-微孔复合分子筛的结构特征及应用[J]. 孙丽媛,张亚飞,巩雁军. 物理化学学报. 2016(05)
[2]ZSM-5分子筛上轻烃裂解性能:晶粒尺寸的影响[J]. 王洪华,孙丽媛,邢隆飞,张亚飞,马通,巩雁军. 化工学报. 2015(10)
本文编号：3237320
【文章来源】：化工学报. 2016,67(08)北大核心EICSCD
【文章页数】：10 页
【部分图文】：
不同样品XRD谱图
第8期孙丽媛等：ZSM-5/EU-1共生分子筛的可控合成及催化裂解性能·3439·表1EU-1和不同模板剂下ZSM-5表观成核活化能（Ea,n）与晶化活化能（Ea,c）Table1ApparentactivationenergyofnucleationandcrystallizationforEU-1andZSM-5zeolitesSampleEa,n/kJ·mol1Ea,c/kJ·mol1ZSM-5(TPABr)47.990.1ZSM-5(C6-6-6)53.999.9EU-1(HMBr2)57.5102.54种样品SEM图（图3）表明，EU-1和ZSM-5分子筛分别体现出典型的梭形和“棺”形形貌。共生分子筛和机械混合样品形貌特征明显不同，共生分子筛中ZSM-5与EU-1交错生长，紧密结合，无明显晶体相界面存在。而机械混合样品中梭形EU-1颗粒则任意散乱分布在“棺”形ZSM-5周围，这表明所得ZSM-5/EU-1共生分子筛中EU-1与ZSM-5两种晶相间存在明显相互作用，而非简单的机械混合。4种分子筛织构性质（表2）研究表明，共生分子筛中两种晶相间的相互作用对样品的BET表面积和孔体积均产生明显影响。通过比较发现，与纯相ZSM-5、EU-1分子筛及机械混合样品相比，图2不同样品XRD谱图Fig.2XRDpatternsofdifferentsamples共生分子筛表现出最低的微孔表面积和微孔体积，但其BET表面积以及孔体积尤其是介孔体积发生明显增加。ZSM-5/EU-1共生分子筛BET表面积为393m2·g1，比机械混合样品增加29m2·g1，介孔体积为0.20cm3·g1，较机械混合样品增加了0.08cm3·g1，由此表明，分子筛的共生共存可以明显提高样品的介孔含量，介孔主要是由于两种分子筛图1ZSM-5与EU-1分子筛成核与晶化Arrhenius曲线Fig.1ArrheniusplotsofnucleationandcrystallizationforZSM-5andEU-1zeolites图3不同样品SEM图Fig.3SEMimagesofdifferentsamples
第8期孙丽媛等：ZSM-5/EU-1共生分子筛的可控合成及催化裂解性能·3439·表1EU-1和不同模板剂下ZSM-5表观成核活化能（Ea,n）与晶化活化能（Ea,c）Table1ApparentactivationenergyofnucleationandcrystallizationforEU-1andZSM-5zeolitesSampleEa,n/kJ·mol1Ea,c/kJ·mol1ZSM-5(TPABr)47.990.1ZSM-5(C6-6-6)53.999.9EU-1(HMBr2)57.5102.54种样品SEM图（图3）表明，EU-1和ZSM-5分子筛分别体现出典型的梭形和“棺”形形貌。共生分子筛和机械混合样品形貌特征明显不同，共生分子筛中ZSM-5与EU-1交错生长，紧密结合，无明显晶体相界面存在。而机械混合样品中梭形EU-1颗粒则任意散乱分布在“棺”形ZSM-5周围，这表明所得ZSM-5/EU-1共生分子筛中EU-1与ZSM-5两种晶相间存在明显相互作用，而非简单的机械混合。4种分子筛织构性质（表2）研究表明，共生分子筛中两种晶相间的相互作用对样品的BET表面积和孔体积均产生明显影响。通过比较发现，与纯相ZSM-5、EU-1分子筛及机械混合样品相比，图2不同样品XRD谱图Fig.2XRDpatternsofdifferentsamples共生分子筛表现出最低的微孔表面积和微孔体积，但其BET表面积以及孔体积尤其是介孔体积发生明显增加。ZSM-5/EU-1共生分子筛BET表面积为393m2·g1，比机械混合样品增加29m2·g1，介孔体积为0.20cm3·g1，较机械混合样品增加了0.08cm3·g1，由此表明，分子筛的共生共存可以明显提高样品的介孔含量，介孔主要是由于两种分子筛图1ZSM-5与EU-1分子筛成核与晶化Arrhenius曲线Fig.1ArrheniusplotsofnucleationandcrystallizationforZSM-5andEU-1zeolites图3不同样品SEM图Fig.3SEMimagesofdifferentsamples
【参考文献】：
期刊论文
[1]微孔-微孔复合分子筛的结构特征及应用[J]. 孙丽媛,张亚飞,巩雁军. 物理化学学报. 2016(05)
[2]ZSM-5分子筛上轻烃裂解性能:晶粒尺寸的影响[J]. 王洪华,孙丽媛,邢隆飞,张亚飞,马通,巩雁军. 化工学报. 2015(10)
本文编号：3237320
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