糠醛衍生物催化制备含氧化合物的研究

发布时间：2021-06-21 04:59

　　生物质是自然界的可再生有机碳资源,其储量丰富。生物质及其衍生物中含有大量的氧原子和特定的结构单元,充分利用这些已有结构单元制备具有高附加值的含氧化学品具有很大的发展潜力。糠醛是一种重要的生物基平台化合物,工业上主要以玉米芯、甘蔗渣等农林废弃物为原料生产,其大规模生产工艺已经成熟。我国是农业生产大国能够为糠醛的生产提供强大的原料支撑,发展糠醛的下游产品对于提高国民经济具有重要的意义。1,2-戊二醇和γ-丁内酯是重要的含氧化学品,附加值高,需求量大。糠醛衍生物制备1,2-戊二醇和γ-丁内酯对于生物质的充分利用具有重要意义。1,2-戊二醇和糠醇（糠醛衍生物）都具有五个碳原子,γ-丁内酯和四氢糠醇（糠醛衍生物）都具有相似的结构单元（如含氧五元环）,而且C/H和C/O比例也比较接近。本论文分别以糠醛衍生物糠醇和四氢糠醇为原料,充分利用反应物已有的结构和组成,通过催化转化的方式制备1,2-戊二醇和γ-丁内酯。论文研究了Cu/MnCO₃催化糠醇选择性氢解制备1,2-戊二醇的新方法。通过考察不同载体负载的Cu催化剂的催化活性,发现Cu/MnCO₃对糠醇氢解表... 

【文章来源】：大连理工大学辽宁省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：77 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
引言
1 文献综述
    1.1 引言
    1.2 生物质基呋喃衍生物
        1.2.1 糠醛简介
        1.2.2 糠醇简介
        1.2.3 四氢糠醇简介
        1.2.4 1,2-戊二醇简介及合成方法
        1.2.5 γ-丁内酯简介及合成方法
    1.3 论文的思路及研究意义
2 实验部分
    2.1 主要原料和试剂
    2.2 实验仪器与设备
    2.3 催化剂的制备
        2.3.1 麦芽酚氧钒VO(mal)_2的制备
        2.3.2 铜基催化剂的制备
    2.4 材料表征仪器参数
        2.4.1 X射线粉末衍射(XRD)
        2.4.2 氢气程序升温还原(H_2-TPR)
        2.4.3 扫描电子显微镜(SEM/EDS)
        2.4.4 X射线光电子能谱(XPS)表征
        2.4.5 红外光谱(IR)
    2.5 催化剂活性评价及反应条件
        2.5.1 糠醇选择性氢解制备1,2-戊二醇
        2.5.2 钒氧化物催化四氢糠醇C-C键选择性断裂制备γ-丁内酯
    2.6 产物分析方法
        2.6.1 糠醇选择性氢解制备1,2-戊二醇
        2.6.2 钒氧化物催化四氢糠醇C-C键选择性断裂制备γ-丁内酯
3 糠醇选择性氢解制备1,2-戊二醇
    3.1 前言
    3.2 实验结果与讨论
        3.2.1 Cu/MnCO_3催化糠醇氢解
        3.2.2 不同铜基催化剂催化糠醇氢解
        3.2.3 催化剂预处理对反应的影响
        3.2.4 铜含量对于糠醇氢解反应的影响
        3.2.5 反应溶剂对催化性能的影响
        3.2.6 Cu/MnCO_3催化不同浓度的糠醇
        3.2.7 反应温度对于Cu/MnCO_3催化性能的影响
        3.2.8 反应压力对Cu/MnCO_3催化性能的影响
        3.2.9 不同反应时间Cu/MnCO_3催化糠醇氢解
    3.3 Cu/MnCO_3催化糠醇氢解反应历程探究
        3.3.1 糠醇氢解可能性分析
        3.3.2 产物稳定性分析
        3.3.3 Cu/MnCO_3催化糠醇氢解反应分析
        3.3.4 糠醇催化加氢制备1,2-戊二醇机理分析
    3.4 小结
4 四氢糠醇氧化制备γ-丁内酯
    4.1 前言
    4.2 实验结果与讨论
        4.2.1 不同钒基氧化物催化四氢糠醇氧化
        4.2.2 VO(mal)_2催化氧化四氢糠醇制备γ-丁内酯
        4.2.3 溶剂对四氢糠醇氧化的影响
        4.2.4 反应温度对四氢糠醇氧化的影响
        4.2.5 反应压力对四氢糠醇氧化的影响
        4.2.6 反应时间对四氢糠醇氧化的影响
    4.3 催化氧化四氢糠醇C-C键断裂反应历程研究
        4.3.1 产物的稳定性分析
        4.3.2 产物的生成路径分析
    4.4 小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢


【参考文献】：
期刊论文
[1]高分散Cu-Al2O3催化剂选择氢解生物质基糠醇制备1,2-和1,5-戊二醇（英文）[J]. 刘海龙,黄志威,康海笑,夏春谷,陈静.  催化学报. 2016(05)
[2]生物质基平台化合物糠醛的研究进展[J]. 欧阳洪生,肖竹钱,蒋成君,方晟,毛建卫.  应用化工. 2014(10)
[3]糠醛生产技术发展及展望[J]. 薄德臣,李凭力.  林产化学与工业. 2013(06)
[4]生物质转化制糠醛工艺的研究进展[J]. 高美香,刘宗章,张敏华.  化工进展. 2013(04)
[5]二氧化铈改性的铜锌催化剂上顺酐气相加氢制γ-丁内酯[J]. 陈长林,金珊.  燃料化学学报. 2011(11)
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[10]糠醛及其衍生物微生物降解(转化)研究进展[J]. 代书玲,张鲁嘉.  氨基酸和生物资源. 2007(04)



本文编号：3240026